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- 저자 : 구본협 (검색결과 4 건)
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유전체 이완 분광법의 원리 및 이를 이용한 전해액 미시구조 연구
구본협,황순옥,이호춘 한국전기화학회 2019 한국전기화학회지 Vol.22 No.2
전해질의 미시 구조분석을 위해서는 이온-이온 및 이온-용매 상호작용을 이해하는 것이 매우 중요하다. 이 총설은 유전체 이완 분광법(Dielectric relaxation spectroscopy)의 기본 원리와, 이를이용한 전해질 구조 연구 사례를 소개하고자 한다. 유전체 이완 분광법은 임피던스법의 일종으로서, 수십 GHz 수준의 높은 주파수 영역에 걸쳐 전해질의 유전 특성을 측정한다. 이를 통해, 유전체 이완 분광법은 전해질 내 존재하는 다양한 극성 화학 종, 즉, 쌍극자 모멘트(Dipole moment) 를 갖는 자유 용매(Free solvent) 및 이온쌍(Ion pair)의 종류와 농도에 대한 정보를 제공한다. 유전체 이완 분광법이 제공하는 정보는 기존 분석 기법(적외선 분광법(Infrared), 라만 분광법(Raman) 및 핵자기 공명 분광법(Nuclear magnetic resonance) 등)이 제공하는 정보들과 상호보완적 관계에 있으며, 이러한 종합적 분석을 통해 전해질 구조에 관한 깊은 이해가 가능하다.
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Li‐ion hopping conduction enabled by associative Li‐salt in acetonitrile solutions
구본협,이혜진,박기성,황선욱,이호춘 대한화학회 2024 Bulletin of the Korean Chemical Society Vol.45 No.2
To date, ionic conduction in nonaqueous electrolytes has been explained through the vehicle-type migration mechanism. Yet, new research hints at another conduction mode: ion-hopping, seen in highly concentrated solutions with multi-coordinating solvents. Our research uncovers that Li-ion hopping conduction also occurs in monodentate acetonitrile (AN) electrolytes, enabled by a highly associative Li-salt. Using techniques like pulse-field gradient NMR, Raman spectroscopy, and dielectric relaxation spectroscopy, we examined AN solutions with lithium trifluoroacetate (LiTFA) and lithium bis(fluorosulfonyl) imide (LiFSI). Results showed that Li-ion diffusion in LiTFA-AN was faster due to an anion-bridge structure formed by the associative nature of LiTFA. In contrast, the LiFSI-AN solution demonstrated slower Li-ion movement. In practical applications, like LiFePO4 symmetric cells, 4 M LiTFA-AN outperformed 1 M LiTFA-AN in rate performance, despite its lower ionic conductivity. This challenges the belief that associative Li-salts are unsuitable for battery electrolytes and prompts reconsideration of other associative Li-salts. To date, ionic conduction in nonaqueous electrolytes has been explained through the vehicle‐type migration mechanism. Yet, new research hints at another conduction mode: ion‐hopping, seen in highly concentrated solutions with multi‐coordinating solvents. Our research uncovers that Li‐ion hopping conduction also occurs in monodentate acetonitrile (AN) electrolytes, enabled by a highly associative Li‐salt. Using techniques like pulse‐field gradient NMR, Raman spectroscopy, and dielectric relaxation spectroscopy, we examined AN solutions with lithium trifluoroacetate (LiTFA) and lithium bis(fluorosulfonyl)imide (LiFSI). Results showed that Li‐ion diffusion in LiTFA‐AN was faster due to an anion‐bridge structure formed by the associative nature of LiTFA. In contrast, the LiFSI‐AN solution demonstrated slower Li‐ion movement. In practical applications, like LiFePO 4 symmetric cells, 4 M LiTFA‐AN outperformed 1 M LiTFA‐AN in rate performance, despite its lower ionic conductivity. This challenges the belief that associative Li‐salts are unsuitable for battery electrolytes and prompts reconsideration of other associative Li‐salts.
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전해질 이온이동 기작 기술을 위한 아레니우스 모델 및 VTF 모델 비교
김효섭,구본협,이호춘 한국전기화학회 2020 한국전기화학회지 Vol.23 No.4
전기화학 소자의 성능을 이해하는 데 있어서 전해질 내 이온 전도 기작을 이해하는 것은 매우중요하다. 그러나 이론적/실험적 어려움으로 인해 아직 완벽한 전해질 내 이온 전도 기작 분석법은 정립되지 못했다. 대신 이온 전도 기작을 기술하기 위한 몇 가지 수학적 모델이 고안되었으며, 본 총설에서는 대표적인 사례인 아레니우스(Arrhenius) 모델과 Vogel-Tammann-Fulcher (VTF) 모델을 소개한다. 일반적으로 이 두 모델은 이온 전도도, 확산 계수, 점도와 같은 이동특성(transport properties)의 온도 의존성을 기술하는 데 사용되며, 주어진 전해질에 적합한 수학적 모델은 이동 물성의 로그 값과 온도의 역수가 이루는 그래프의 선형성을 통해 판별할 수 있다. 현재 많은 전해질 연구는 다양한 조성과 온도 범위에서 두 모델 중에서 더 적합한 모델을선정하고, 이를 통해 이온 전도 기작 분석과 활성화 에너지를 도출한다. 향후 전해질 이동 특성을 더욱 정확하게 기술할 수 있는 모델의 개발이 필요하다.
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