In-plane fabrication of few layer graphene (FLG) on transparent and flexible polymer substrate for opto-electro-mechanical applications

국문 초록 (Abstract)

그래핀은 탄소원자가 2 차원 평면구조의 단층 형태로 구성되어 있다. 그래핀은 기계적 안정성, 투명성, 화학적 특성, 열적 특성 등 많은 분야에서 연구가 되고 있는 물질이다. 특히 그래핀의 높은 전기 전도성, 높은 화학적 안정성과 뛰어난 플렉서블 (flexible) 특성을 이용한 전극 소재로서의 연구가 가장 활발히 이루어지고 있다. 수 장 이내의 그래핀을 얻을 수 방법으로 현재 물리적 분리법, chemical vapor deposition (CVD) 합성법, 화학적 분리법, 액상분리법 등이 많은 연구가 되고 있다. 또한, 그래핀을 전극으로 응용하기 위해서는 분리된 그래핀은 박막의 형태로 재구성되어야 하는데 CVD 공법, 스프레이 코팅, 진공 필터링, Langmuir-Blodgett (LB)법 등이 응용되고 있다.
본 연구에서는 천연 그라파이트를 마이크로웨이브 공법을 통해 층간을 확장하여 층간 확장 그라파이트 (expanded graphite; EG)를 형성하고, 얻어진 EG를 용매 상에서 초음파 (ultra-sonication)와 원심분리 (centrifugation)를 통하여 그래핀 분산액을 재조하였다. 이러한, 그래핀 분산액을 진공 필터링 공법을 이용하여 그래핀 박막을 형성하였다. EG로부터 5 ∼ 10 nm 두께의 그래핀을 얻을 수 있었으며 최종적으로 현성된 그래핀 전극은 80 nm의 두께와 0.9 kΩ/sq의 표면 고유 저항을 가지는 것으로 측정이 되었다.
또한, 전기 전도성을 가지고 있지 않는 플라스틱 기판에 그래핀 박막을 형성하여 전기 전도성을 부여하고 이를 통해 니켈 전기도금을 진행하였다. 니켈 전기도금은 매우 성공적으로 이루어졌고 기존의 플라스틱 전기도금 공정에서는 구현이 불가능하거나 매우 어려운 선택적 도금을 구현할 수 있었다. 또한, ASTM B571-97를 기초하여 밴딩을 통한 도금된 그래핀 전극의 내구성을 평가하였는데 계면에서의 박리 현상이나 미세한 균열이 관찰되지 않았다.
다음으로, 플렉서블 전극의 응용을 위하여 다층 구조로 형성된 그래핀 전극의 밴딩에 따른 구조적 변화를 통해 나타나는 전기적 특성의 변화를 관찰하고 분석하였다. 밴딩에 의한 그래핀의 수축과 인장을 통하여 전기 저항의 감소 (0.84 kΩ)와 증가 (1.20 kΩ)를 확인 하였고 light emitting diode (LED)를 통한 밝기의 변화로 저항의 변화를 관찰하였다. 그와 더불어 그래핀 전극의 폭 넓은 응용을 위해 반복적인 밴딩을 통한 내구성을 평가하였다. 50 회의 반복적인 밴딩에도 전기 전도성의 변화가 거의 나타나지 않았고 이는 무기물 기반의 플렉서블 전극에서 나타나는 밴딩의 횟수의 증가에 따라 전극의 미세 균열이나 박리에 따라 급격히 저항이 증가하는 것에 비하여 매우 우수한 내구성을 지니고 있다고 판단된다.
또한, 단순한 공정을 통하여 미세한 패턴을 구현할 수 있는 레이저 어블레이션 (laser ablation)법을 사용하여 형성된 그래핀 전극 위에 미세 패턴을 구현하여 이를 평가하였다. 레이저 에칭법을 통하여 최소 선폭 10 ㎛를 구현할 수 있었고, 레이저 조사에 따른 그래핀 내부의 결정의 끊어짐은 다소 관찰되었으나, 물성에 영향을 미치는 그래핀의 구조적 변화는 관찰되지 않았다.
끝으로, 균일하고 급격한 가열이 가능한 마이크로웨이블 통하여 탄소 섬유의 표면 박리와 그라파이트화의 증대를 통한 전도도의 향상 및 두 섬유의 교차 전도도의 향상을 위한 연구가 진행되었다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Graphene, a monolayer of carbon atoms packed into a two-dimensional honeycomb lattice, has attracted much attention in the scientific community, because of its ultra high mechanical strength, electrical conductivity, high electron mobility, and optical transparency. Few-layer graphene (FLG), which is composed of several individual graphene layers, is now under intensive investigation as the number of graphene layers plays an important role in adjusting their electronic and other properties. In particular, graphene has been recognized as a good electrode material for flexible electronics electrodes, because it is highly conductive, transparent, and bendable.
We investigated the fabrication of FLG thin film from natural graphite via top-down solvent based process and transfer method, and then FLG thin film was investigated as an electrically-conductive interleaf layer for one-step electroplating and patterning of metal on nonconductive polymer substrates. In order to apply FLG thin film for flexible electrode, the layer-by-layer structure of FLG was studied with bi-directional bending (convex and concave) deformation. Finally, laser ablation method was demonstrated at FLG thin film to confirm feasibility of FLG thin film for using micro electrical circuit.

목차 (Table of Contents)

• 제1장 Introduction 1
• 1. 연구의 목적과 배경 2
• 1.1. 연구 목적 2
• 1.2. Background 3
• 1.2.1. 그래핀 (graphene) 3
• 1.3. 그래핀의 분리법 7
• 1.3.1. 물리적 분리법 7
• 1.3.2. 화학적 합성법 8
• 1.3.3. Chemical vapor deposition (CVD) 성장법 11
• 1.3.4. 액상 분리법 13
• 1.4. 그래핀의 응용 15
• 1.4.1. 유기태양전지 (organic solar cells) 15
• 1.4.2. 염료감응형 태양전지(dye-sensitized solar cell) 18
• 1.4.3. 유기 발광 다이오드 (organic light-emitting diodes; OLED) 20
• 1.4.4. 유기 액정 디스플레이 (organic liquid crystal displays; OLCD) 22
• 1.4.5. 터치스크린 (touch screen) 23
• 1.5. 결론 26
• 1.6. 참고문헌 27
• 제2장 마이크로웨이브를 통한 그라파이트의 확장과 용매 상에서의 그래핀의 분리 및 이를 통한 투명 전도성 박막의 개발 32
• 2.1. 서론 33
• 2.2. 실험방법 35
• 2.3. 결과 및 토의 37
• 2.4. 결론 47
• 2.5. 참고문헌 48
• 제3장 그래핀 전극을 통한 친환경 플라스틱 전기도금 및 선택적 전기도금 기술 개발 50
• 3.1. 서론 51
• 3.2. 실험방법 53
• 3.3. 결과 및 토의 57
• 3.4. 결론 67
• 3.5. 참고문헌 68
• 제4장 그래핀 투명 전극의 다층 구조 분석 및 구조 변화에 따른 전기적 특성 변화 연구 70
• 4.1. 서론 71
• 4.2. 실험방법 74
• 4.3. 결과 및 토의 76
• 4.4. 결론 91
• 4.5. 참고문헌 92
• 제5장 레이저 어블레이션 (laser ablation) 공정을 통한 그래핀 투명 전극의 패턴 형성 연구 94
• 5.1. 서론 95
• 5.2. 실험방법 99
• 5.3. 결과 및 토의 100
• 5.4. 결론 108
• 5.5. 참고문헌 109
• 제6장 마이크로웨이브 (microwave)를 통한 그라파이트 섬유의 표면 박리 연구 111
• 6.1. 서론 112
• 6.2. 실험방법 117
• 6.3. 결과 및 토의 119
• 6.4. 결론 129
• 6.5. 참고문헌 130