분자동역학 시뮬레이션을 활용한 물성 계산 고찰

석명은 한국기계기술학회 2024 한국기계기술학회지 Vol.26 No.1

디지털 트윈 기술의 도입은 소재/제품 개발 및 공정의 전주기 과정에서 보다 통합적이며 단절없는 디지털 가상화를 요구하고 있다. 이러한 요구는 미시적 반응, 표면 및 계면 현상을 아우르는 모델링 기법과 거시적 물리 모델 혹은 인공지능 모델의 광범위한 적용을 필요로 한다. 이는 다양한 환경조건에서 소재의 물성 데이터베이스와 미시적 현상 모사가 필요함을 의미하며, 분자동역학 시뮬레이션이 이를 달성하기 위하여 유용하게 활용될 수 있다. 본 논문에서는 평형 및 비평형 분자 동역학 시뮬레이션 방법을 활용한 물성 계산 방법을 개괄하고, 열 및 기계적 물성등 주요 물성 계산 사례들을 검토하여 제시하였다. 본 논문은 분자 동역학 시뮬레이션을 활용한 물성 계산 프레임 워크 개발과 보다 정확하며 신뢰도 높은 계산 수행에 통찰을 제공할 것으로 기대 된다.

분자동역학 시뮬레이션을 이용한 이팔면체 점토광물 수산기 연구

손상보 ( Sangbo Son ),권기덕 ( Kideok D. Kwon ) 한국광물학회 2016 광물과 암석 (J.Miner.Soc.Korea) Vol.29 No.4

점토광물은 대기부터 지하수에 이르는 크리티컬존(critical zone) 영역에서 금속과 탄소 순환을 결정짓는 역할을 한다. 계산광물학 연구방법 중에 하나인 분자동역학(molecular dynamics) 시뮬레이션은 지구물질을 원자단위로 계산하기 때문에, 점토광물의 물리화학적 현상들에 대해 원자수준의 자세한 정보를 제공할 수 있다. 이번 연구에서는 clayFF 힘 장(force field)을 사용한 분자동역학 시뮬레이션을 이팔면체 점토광물인 깁사이트(gibbsite, Al(OH)₃), 카올리나이트(kaolinite, Al₂Si₂O₅(OH)₄), 파이로필라이트(pyrophyllite, Al₂Si₄O₁₀(OH)₂)에 적용하여 300 K, 1기압조건에서 각 광물이 가지는 격자상수와 원자간 거리를 계산하고 실험결과와 비교하였다. 더불어 수산기의 방향성 및 수소결합의 양상 그리고 파워스펙트럼(power spectrum)을 추가적으로 계산하였다. 계산 결과, 격자상수는 기존의 실험결과와 약 0.1~3.7% 미만의 오차율을 보였으며, 원자간 거리는 실험결과와 약 5% 미만의 차이를 가졌다. 깁사이트나 카올리나이트의 팔면체층 표면에 존재하는 수산기가 가지는 신축진동파수(stretching vibrational wavenumber)는 실험값 보다 약 200-300 cm^-1높게 계산되었지만, 팔면체층 표면에 존재하는 수산기들의 상대적 크기의 경향은 기존 실험 결과와 일치하였다. 팔면체층 표면의 수산기가 (001)면과 이루는 각도도 기존 실험결과와 상당부분 일치한 반면에 내부 수산기의 경우는 다소 차이를 보였다. ClayFF를 사용한 분자동역학 시뮬레이션 연구 방법은 이팔면체 점토광물 표면 내(층간) 금속이 온 흡착에 대한 수산기의 역할을 규명하는데 유용한 연구방법이 될 수 있음을 시사한다. Clay minerals are a major player to determine geochemical cycles of trace metals and carbon in the critical zone which covers the atmosphere down to groundwater aquifers. Molecular dynamics (MD) simulations can examine the Earth materials at an atomic level and, therefore, provide detailed fundamental-level insights related to physicochemical properties of clay minerals. In the current study, we have applied classical MD simulations with clayFF force field to dioctahedral clay minerals (i.e., gibbsite, kaolinite, and pyrophyllite) to analyze and compare structural parameters (lattice parameter, atomic pair distance) with experiments. We further calculated vibrational power spectra for the hydroxyls of the minerals by using the MD simulations results. The MD simulations predicted lattice parameters and interatomic distances respectively deviated less than 0.1~3.7% and 5% from the experimental results. The stretching vibrational wavenumber of the hydroxyl groups were calculated 200-300 cm^-1higher than experiment. However, the trends in the frequencies among different surface hydroxyl groups of each mineral was consistent with experimental results. The angle formed by the surface hydroxyl group with the (001) plane and hydrogen bond distances of the surface hydroxyls were consistent with experimental result trends. The inner hydroxyls, however, showed results somewhat deviated from reported data in the literature. These results indicate that molecular dynamics simulations with clayFF can be a useful method in elucidating the roles of surface hydroxyl groups in the adsorption of metal ions to clay minerals.

란시아이트-다카네라이트 고용체 결정구조에 대한 분자동역학 시뮬레이션 연구

한수연(Suyeon Han),권기덕(Kideok D. Kwon) 한국암석학회 2020 암석학회지 Vol.33 No.1

란시아이트(ranciéite)는 수화된 Ca<SUP>2+</SUP> 양이온이 망간 원자 빈자리를 아래위로 덮고 층간을 채우고 있는 육방정계 층상형 산화망간광물(phyllomanganates)이다. 망간 원자 빈자리를 Mn<SUP>2+</SUP> 양이온이 더 우세하게 채우는 경우, 다카네라이트(takanelite)라는 광물로 구분하며, 란시아이트와 다카네라이트는 서로 고용체를 이룬다. 이 광물들은 입자크기가 매우 작고 다른 광물과 함께 산출되기 때문에 실험만으로 정확한 결정구조를 규명하기 어렵다. 이번 연구에서는 층간 Mn<SUP>2+</SUP>/Ca<SUP>2+</SUP> 양이온 비율에 따른 란시아이트-다카네라이트의 결정구조와 층간 구조를 규명하기 위해 고전분자동역학 시뮬레이션(molecular dynamics simulations; MD)을 수행하였다. 연구방법의 적합성을 판단하기 위해 결정구조가 잘 알려진 칼코파나이트 군(chalcophanite group) 광물들에 대해 시뮬레이션 계산을 수행 후 실험 결과와 비교하였다. 이후 층간 양이온 비율에 따른 란시아이트 및 다카네라이트 모델에 대한 MD 시뮬레이션을 수행하여 양이온 함량에 따른 양이온과 물 분자의 분포 및 (001) 면간거리를 제시한다. Ranciéite is a hexagonal phyllomanganate mineral containing random Mn(IV) vacancies with hydrated Ca<SUP>2+</SUP><SUP></SUP> cations charged balanced as interlayer cations. Its Mn<SUP>2+</SUP> analogue is called takanelite, and ranciéite and takanelite are regarded as end-members of a solid solution series of (Ca<SUP>2+</SUP>,Mn2+)Mn₄O9·nH₂O. Because the minerals are found as very small particles associated with other minerals, the crystal structures of the solid solution series have yet to be defined. In this research, we conducted classical molecular dynamics (MD) simulations of ranciéite and takanelite by varying the Mn<SUP>2+</SUP><SUP></SUP>/Ca<SUP>2+</SUP> interlayer cation ratio to find relations between the interlayer cations and mineral structures. MD simulation results of chalcophanite group minerals are compared with experimental results to verify our method applied. Then, lattice parameters of ranciéite and takanelite models are presented along with detailed interlayer structures as to the distribution and coordination of cations and water molecules. This study shows the potentials of MD simulations in entangling complicated phyllomanganates structures.

삼팔면체 점토광물에 대한 분자동역학 시뮬레이션 연구

이지연,이진용,권기덕 한국광물학회 2017 광물과 암석 (J.Miner.Soc.Korea) Vol.30 No.4

Clay minerals play a major role in the geochemical cycles of metals in the Critical Zone,the Earth surface-layer ranging from the groundwater bottom to the tree tops. Atomistic scale researchof the very fine particles can help understand the fundamental mechanisms of the importantgeochemical processes and possibly apply to development of hybrid nanomaterials. Molecular dynamics(MD) simulations can provide atomistic level insights into the crystal structures of clay minerals andthe chemical reactivity. Classical MD simulations use a force field which is a parameter set ofinteratomic pair potentials. The ClayFF force field has been widely used in the MD simulations ofdioctahedral clay minerals as the force field was developed mainly based on dioctahedral phyllosilicates. The ClayFF is often used also for trioctahedral mineral simulations, but disagreement exits in selection of the interatomic potential parameters, particularly for Mg atom-types of the octahedral sheet. In this study, MD simulations were performed for trioctahedral clay minerals such as brucite, lizardite,and talc, to test how the two different Mg atom types (i.e., ‘mgo’ or ‘mgh’) affect the simulationresults. The structural parameters such as lattice parameters and interatomic distances were relativelyinsensitive to the choice of the parameter, but the vibrational power spectra of hydroxyls were moresensitive to the choice of the parameter particularly for lizardite. 점토광물은 지하수 바닥부터 산림에 이르는 지구의 얇은 표면에 해당하는 ‘크리티컬존(criticalzone)’에 존재하는 금속원소의 지구화학적 순환에 중요한 역할을 한다. 입자 크기가 매우 작은 점토광물에 대한 원자 수준(atomistic scale)의 연구는 지구화학적 순환 과정에 대한 정확한 기작(mechanism)을 규명할 수 있을 뿐만 아니라 재료개발과 같은 산업분야에도 응용될 수 있다. 원자 간의 페어 퍼텐셜(pair potential)을 파라미터화한 힘 장(force field)을 사용하는 분자동역학(molecular dynamics) 컴퓨터 시뮬레이션은 원자 수준의 정보를 제공할 수 있기 때문에 실험과 함께 점토광물의 결정구조와 반응도 연구에 사용된다. 점토광물 시뮬레이션을 위한 힘 장으로는 이팔면체(dioctahedral) 광물을 기반으로 만들어진 ClayFF 힘 장이 보편적으로 사용된다. 삼팔면체(trioctahedral) 광물 시뮬레이션에도ClayFF를 사용하는 연구가 보고되고 있으나, 같은 광물을 계산하더라도 각 연구마다 다른 파라미터값을 사용하고 있기 때문에 파리미터 선택이 시뮬레이션의 정확도에 어떤 영향을 미치는지 체계적인테스트가 필요하다. 이번 연구에서는 삼팔면체 광물인 수활석, 리자다이트, 활석을 대상으로 팔면체마그네슘(Mg)의 원자간 페어 퍼텐셜을 나타내는 파라미터 ‘mgo’와 ‘mgh’를 각각 사용하여 분자동역학 시뮬레이션 계산결과를 비교하였다. 격자상수, 원자 간의 거리 등 삼팔면체 점토광물의 결정구조는주어진 두 가지 파라미터에 관계없이 거의 일정한 결과를 보여주었지만, 진동 파워 스펙트럼(vibrationalpower spectrum)으로 계산한 수산기의 진동수는 파라미터에 따라 상대적으로 뚜렷한 차이를 보였다.

Na-, K-버네사이트 층간 구조에 대한 분자동역학 시뮬레이션 연구

박수정,권기덕 한국암석학회·(사)한국광물학회 2020 광물과 암석 (J.Miner.Soc.Korea) Vol.33 No.3

Birnessite is a layered manganese oxide mineral with ~7 Å of d-spacing. Because of its high cation exchange capacity, birnessite greatly impacts the chemical compositions of ground water and fluids in sediment pores. Understanding the cation exchange mechanisms requires atomistic investigations of the crystal structures and coordination environments of hydrated cations in the interlayer. In this study, we conducted classical molecular dynamics (MD) simulations, an atomistic simulation method of computational mineralogy, for triclinic Na-birnessite and K-birnessite whose chemical formula are from previous experiments. We report our MD simulation results of the crysta structures, coordination environments of Na+ and K+, and the polytypes of birnessite and compare them with available experimental results. The simulation results well reproduced experimental lattice parameters and provided atomic level information for the interlayer cation and water molecule sites that are difficult to distinguish in X-ray experiments. We also report that the polytype of the Mn octahedral sheets is identical between Na- and K-birnessite, but the cation positions differ from each other, demonstrating a correlation between the coordination environment of the interlayer cations and the crystal lattice parameters. This study shows that MD simulations are very promising in elucidating ion exchange reactions of birnessite. 버네사이트(birnessite)는 약 7Å의 d-spacing을 가지는 대표적인 층상형 산화망간광물로 높은 양이온 교환능력을 가지기 때문에 지하수나 퇴적물 공극 유체의 화학조성을 결정짓는 중요한 역할을 한다. 버네사이트의 양이온 교환 반응 기작을 규명하기 위해서는 층간 내 양이온의 배위 환경과 결정구조에 대한 원자 수준의 이해가 매우 중요하다. 이번 연구에서는 원자 수준의 계산광물학 방법인 고전 분자동역학(classical molecular dynamics; MD) 시뮬레이션을 이용하여 기존 실험에서 보고된 화학조성을 가지는 삼사정계 N a-와 K-버네사이트의 결정구조, 층간 양이온의 배위 환경 및 적층 구조를 계산하였다. 계산 결과는 기존 X-선 실험에서 보고된 격자 상수와 층간 배위 환경을 잘 재현하여 시뮬레이션 방법의 신뢰성을 보여주었으며, X-선 실험만으로는 구분하기 어려운 층간의 양이온과 물 분자 위치를 구별한 원자 수준의 정보를 제공하였다. 망간 팔면체 층의 적층 순서는 동일하지만 층간 내 N a+와 K+의 위치가 서로 상이하고, 층간 양이온의 배위 환경과 결정구조 간의 상관관계를 보인다. 원자 수준의 분자동역학 시뮬레이션은 버네사이트의 양이온 교환 반응 기작 규명에 크게 기여할 것으로 기대한다.

c-Src 티로신 키나아제의 순차적인 구조 변화와 이마티닙 결합에 대한 연구

박수현,우상욱 한국물리학회 2019 새물리 Vol.69 No.9

c-Src tyrosine kinase plays a key role in cell differentiation and growth. Imatinib (Gleevec®) is an effective inhibitor for suppressing the activity of Abl-tyrosine kinase. c-Src tyrosine kinase has a 47 percent similarity to Abl tyrosine kinase in the amino acid sequence. We investigate the binding of imatinib to c-Src tyrosine kinase by using MD simulation and molecular docking. In particular, we use a targeted MD simulation to generate several conformational structures in the process of the conformational change of c-Src tyrosine kinase from an inactive state to an active state. The results establish that most stable conformation of c-Src tyrosine kinase to imatinib, from among the various conformations, has the highest binding affinity. c-Src 티로신 키나아제 (Tyrosine Kinase) 는 세포 분화와 성장에 관여하는 단백질이다. 이마티닙(Imatinib) 또는 상품명 글리벡 (Gleevec®)은 Abl 티로신 키나아제의 활성 억제에 매우 효과적으로 작용하는 약물이다. Abl 티로신 키나아제와 c-Src 티로신 키나아제는 아미노산 서열의 유사성이 47 퍼센트에달한다. 우리는 분자 동역학 시뮬레이션과 분자 도킹 기술을 이용하여,c-Src 티로신 키나아제와 이마티닙의결합에 대한 연구를 하였다. 타겟 분자 동역학 시뮬레이션을 통해, c-Src 티로신 키나아제의 비활성상태에서 활성 상태로의 구조 변화 과정을 분자 동역학 시뮬레이션을 이용하여 생성하였다. 이마티닙은 c-Src 티로신 키나아제 구조에 따라, 서로 다른 영역에 결합 하는 것으로 나타난다. 이를 통해, 여러 형태의 구조중에서, 이마티닙이 가장 안정적으로 결합하는 c-Src 티로신 키나아제 구조가 존재하는 것으로 추정된다.

실린더 형태의 나노와이어와 표면 사이의 응착력 평가를 위한 분자동역학 시뮬레이션 연구

김현준(Hyun-Joon Kim) 한국트라이볼로지학회 2015 한국트라이볼로지학회지 (Tribol. Lubr.) Vol.31 No.6

Adhesion force of nanomaterials such as nanoparticle, nanowire, and nanorods should be significantly considered for its mechanical applications. However, examination of the adhesion force is limited since it is technically challenging to carry out experiments with such small objects. Therefore, in this work, molecular dynamics simulation (MDS) was conducted to determine the adhesion force between a nanowire and a flat surface, which could not be readily assessed through experiments. The adhesion force of a cylindrical-shaped nanowire was assessed by performing MDS and applying an equation of Van der Waals interaction. Simulation was conducted in two steps: indentation of a spherical tip on the flat surface and indentation of a cylinder on the flat surface, because the purpose of the simulation was comparing the results of the simulation and calculation of the Van der Waals interaction equation. From the simulation, Hamaker constant used for the equation of Van der Waals interaction was determined to be 2.93 °ø 10?18 J. Using this constant, the adhesion force of the nanowire on the flat surface was readily estimated by calculating Van der Waals equation to be approximately 65~89 nN with respect to the diameter of the nanowire. Moreover, the adhesion force of the nanowire was determined to be 52~77 nN from the simulation It was observed that there was a slight discrepancy (approximately 15~25%)between the results of the simulation and the theoretical calculation. Thus, it was confirmed that the calculation of Van der Waals interaction could be utilized to assess the adhesion force of the nanowire.

소듐붕규산염 유리의 표면 구조에 대한 분자 동역학 시뮬레이션 연구

권기덕 ( Ki Deok Kwon ),( Louise J. Criscenti ) 한국광물학회 2013 광물과 암석 (J.Miner.Soc.Korea) Vol.26 No.2

핵폐기물을 고화시키는 재료로 사용하는 붕규산염, borosilicate, 유리의 용해는 지충 처분장에 처리된 고준위 방사성 폐기물의 생태적 유출을 결정할 수 있는 중요한 화학반응이다. 습식 실험에서 유리의 용해속도, dissolution rate, 는 유리 화학조성에 의해 크게 좌우되는 것이 관찰된다. 유리의 bulk 구조의 규명한 분광분석 실험에 의하면 유리의 화학조성과 분자수준, molecular-level, 구조, 예: SiO4사면체의 연결구조와 B 원소의 배위구조, 사이의 상관관계가 존재한다. 따라서 화학조성에 따른 유리 용해도의 차이는 조성에 따른 bulk 내부구조의 변화로 이해되어 왔다. 그런데 유리표면은 수용액과 계면을 이루면서 용해과정에서 가장 직접적으로 반응하는 부분이기 때문에, 화학조성에 따른 표면구조 변화에 대한 지식 또한 필요하다. 본 논문에서는 분자 동역학, mo;ocu;ar dynamics, MD, 시뮬레이션을 사용하여 4가지의 다른 화학조성을 가지는 소듐붕규산염 유리, xNA2O.B2O3.ySiO2 화학조성, 에 대하여 bulk구조와 실험으로 얻기 어려운 표면, surface, 구조를 연구하였다. MD 시뮬레이션은 유리표면의 화학조성과 분자수준 구조가 bulk의 것과 매우 상이한 결과를 보여준다. 본 연구의 MD 시뮬레이션 결과는 화학조성에 따른 유리 용해도, 특히 초기 용해과정, 는 bulk구조의 변화보다 유리 표면구조의 변화에 의해 크게 좌우될 수 있다는 표면구조에 대한 이해의 중요성을 역설한다. Borosilicate glass dissolution is an important chemical process that impacts the glass durability as nuclear waste form that may be used for high-level radioactive waste disposal. Experi-ments reported that the glass dissolution rates are strongly dependent on the bulk composition. Because some relationship exists between glass composition and molecular-structure distribution, eg, non-brid-ging oxygen content of SiO4 unit and averaged coordination number of B), the composition-dependent dissolution rates are attributed to the bulk structural changes corresponding to the compesitional variation, We examined Na borosilicate glass structures by performing classical molecular dynamics, MD, simulations for four different chemical compositions, xNa2O.B2O3.ySiO2, Our MD simulations de-monstrate that glass surfaces have significantly different chemical compositions and structures from the bulk glasses. Because glass surfaces forming an interface with solution are most likely the first dissolution-reaction occurring areas, the current MD result simply that composition-dependent glass dissolution behaviors should be understood by surface structural change upon the chemical composition change.

분자동역학 전산 모사를 이용한 마이크로웨이브 조사가 PVDF 결정형 변화에 미치는 영향 연구

홍현수(Hyunsoo Hong),김성수(Seong Su Kim) 대한기계학회 2019 대한기계학회 춘추학술대회 Vol.2019 No.11

Poly (vinylidene fluoride) (PVDF), a piezoelectric material which coverts mechanical deformation to electric energy, is a semi-crystalline polymer with crystalline and amorphous regions. Among crystallines of PVDF, β phase is the most desirous due to its high piezoelectric property compared to the other phases like α, γ, and so on. In this study, microwave-irradiation was conducted in the solvent evaporation process when PVDF film fabrication process in order to induce the more β-phase of PVDF, effectively. PVDF with high β-phase contents can be obtained by stretching the PVDF with the high degree of crystallinity by microwave-irradiation. Moreover, crystalline behaviors of PVDF chains in the molecular scale by microwave-irradiation were observed using molecular dynamics (MD) simulations. It is indicated that the PVDF dihedral conformation (quartets) corresponding to crystalline (α- and β- phase) were improved by microwave-irradiation and improved crystallines were dominant of α-phase. These computational results appear to be due to the transmission of external energy by microwave-irradiation and the oscillation of electromagnetic waves to align the PVDF molecules, and had a good agreement with experimental results.

분자-연속체 하이브리드 기법을 이용한 구조물이 있는 나노 채널에서의 쿠에트 유동에 대한 수치적 연구

김영진(Youngjin Kim),정명근(Myunggeun Jeong),하만영(Man Yeong Ha) 대한기계학회 2017 大韓機械學會論文集B Vol.41 No.6

분자-연속체 하이브리드 기법은 연속체 유체역학으로 예측하기 어려운 마이크로/나노 스케일 유동에 대해 개발되고 발전해 왔다. 분자동역학은 고체표면 주변 영역에서 사용되고, 나머지 영역에서는 나비아스톡스 방정식이 사용된다. 본 연구에서는 나노채널에서 고체-액체 상호작용과 표면 거칠기의 영향을 연구하기 위해 분자-연속체 하이브리드 기법을 이용하여 쿠에트 유동을 해석하였다. 우리는 고체-액체 상호작용 힘인 표면 에너지와 표면 거칠기가 유동의 표면 경계조건에 영향을 주는 것을 발견하였다. 표면 에너지가 낮을 때에는 유동이 고체 표면에서 미끄러짐이 발생하였고, 표면 에너지가 증가함에 따라 미끄러짐의 크기가 감소하였다. 표면 에너지가 높을 때에는 로킹(locking) 경계조건이 형성되었다. 또한 표면 거칠기는 유동이 고체 표면에서 미끄러지는 것을 방해하여 로킹 경계조건이 잘 형성되도록 영향을 주었다. A molecular-continuum hybrid method was developed to simulate microscale and nanoscale fluids where continuum fluidics cannot be used to predict Couette flow. Molecular dynamics simulation is used near the solid surface where the flow cannot be predicted by continuum fluidics, and Navier-Stokes equations are used in the other regions. Numerical simulation of Couette flow was performed using the hybrid method to investigate the effect of solid-liquid interaction and surface roughness in a nanochannel. It was found that the solid-liquid interaction and surface roughness influence the boundary condition. When the surface energy is low, slippage occurs near the solid surface, and the magnitude of slippage decreases with increase in surface energy. When the surface energy is high, a locking boundary condition is formed. The roughness disturbs slippage near the solid surface and promotes the locking boundary condition.