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류경원,최상훈,Ryu, Kyoung-Won,Choi, Sang-Hoon 대한자원환경지질학회 2017 자원환경지질 Vol.50 No.1
Mineral carbonation for the storage of carbon dioxide is a CCS option that provides an alternative for the more widely advocated method of geological storage in underground formation. Carbonation of magnesium- or calcium-based minerals, especially the carbonation of waste materials and industrial by-products is expanding, even though total amounts of the industrial waste are too small to substantially reduce the $CO_2$ emissions. The mineral carbonation was performed with steelmaking reduction slag as starting material. The steelmaking reduction slag dissolution experiments were conducted in the $H_2SO_4$ and $NH_4NO_3$ solution with concentration range of 0.3 to 1 M at $100^{\circ}C$ and $150^{\circ}C$. The hydrothermal treatment was performed to the starting material via a modified direct aqueous carbonation process at the same leaching temperature. The initial pH of the solution was adjusted to 12 and $CO_2$ partial pressure was 1MPa for the carbonation. The carbonation rate after extracting $Ca^^{2+}$ under $NH_4NO_3$ was higher than that under $H_2SO_4$ and the carbonation rates in 1M $NH_4NO_3$ solution at $150^{\circ}C$ was dramatically enhanced about 93%. In this condition well-faceted rhombohedral calcite, and rod or flower-shaped aragonite were appeared together in products. As the concentration of $H_2SO_4$ increased, the formation of gypsum was predominant and the carbonation rate decreased sharply. Therefore it is considered that the selection of the leaching solution which does not affect the starting material is important in the carbonation reaction. 제강 환원슬래그(steelmaking reduction slag)를 출발물질로 사용하여 다양한 농도의 $H_2SO_4$, $NH_4NO_3$(0.3, 0.5, 0.7, 1 M) 용액, 반응온도 $100^{\circ}C$와 $150^{\circ}C$의 조건에서 Ca 용출 및 탄산화 실험을 실시하였다. 양이온 용출과 탄산화 반응시간은 각각 2시간 및 1시간이었으며 탄산화 효율 증대를 위해 pH는 약 12로 조절하였고 $CO_2$의 부분압은 10 bar이었다. TG 분석결과로부터 탄산화율을 계산한 결과, $H_2SO_4$ 0.5 M과 반응온도 $150^{\circ}C$의 실험 조건에서 약 86%의 고정화율이 관찰되었으나 이 이상의 농도에서는 탄산화율은 급격히 감소하였다. 그러나 $NH_4NO_3$용액을 사용한 결과, 산의 농도가 증가함에 따라 탄산화율도 비례적으로 증가하여 1 M 농도에서 약 93%의 탄산화율이 관찰되었다. 따라서 제강 환원슬래그를 사용한 탄산화반응은 $H_2SO_4$보다는 $NH_4NO_3$용액을 사용할 경우 유리한 것으로 분석되었다. SEM 분석결과, 합성된 아라고나이트는 나무토막 형태(wood piece shape), 둥근형태(round shape), 꽃모양(flower shape)으로 관찰되었으며, 방해석은 결정면이 잘 발달된 능면체형(rhombohedral shape)의 전형적인 형태로 확인되었다.
용융(熔融)슬래그로부터 Na-A형(型) 제올라이트의 수열합성(水熱合成) 거동(擧動)에 대(對)한 고찰(考察)
이성기,배인국,장영남,채수천,류경원,Lee, Sung-Ki,Bae, In-Koon,Jang, Young-Nam,Chae, Soo-Chun,Ryu, Kyoung-Won 한국자원리싸이클링학회 2008 資源 리싸이클링 Vol.17 No.4
도시 소각재 용융슬래그로부터 반응시간 및 $SiO_2/Al_2O_3$의 비를 변화시키면서 Na-A형 제올라이트의 수열합성 거동에 대하여 고찰하였다. 반응시간에 대한 Na-A형 제올라이트를 수열합성한 반응물의 거동은 반응 초기에 첨가된 규산소다와 알루민산 소다가 먼저 반응하여 핵을 생성하였다. 생성된 핵은 시간이 지남에 따라 용융슬래그로부터 용해된 $SiO_2$ 및 $Al_2O_3$ 성분들과 반응하여 Na-A형 제올라이트로 성장되었다. 수열반응은 10시간 이내에 완결되며, 반응시간이 10시간 이상으로 증가하면 생성된 Na-A형 제올라이트가 용해되면서 하이드록시소달라이트로 변환되었다. 또한 $SiO_2/Al_2O_3=0.80{\sim}1.96$에서 Na-A형 제올라이트만 형성되었으나, $SiO_2/Al_2O_3=2.54$에서 Na-A형 제올라이트와 더불어 Na-P형 제올라이트가 생성되었다. The behavior of Na-A type zeolite formed in hydrothermal synthesis of melting slag from municipal incineration ash has been investigated with varying synthesis time and $SiO_2/Al_2O_3$ ratio. Sodium silicate and sodium aluminate feed was found to initially form nuclei of Na-A type zeolite in the behavioral study of the reaction products with different synthesis times. As the synthesis time increased, the nuclei have grown to Na-A type zeolite crystals by reacting with $SiO_2$ and $Al_2O_3$ dissolved from the melting slag. The hydrothermal synthesis was completed in 10 hr in the $SiO_2/Al_2O_3$ ratio of 1.38 and after that time, the Na-A type zeolite formed was dissolved and transformed into hydroxysodalite. Only Na-A type zeolite was formed in the $SiO_2/Al_2O_3$ ratio ranging 0.80 to 1.96, whereas Na-P type zeolite as well as Na-A type was formed in the $SiO_2/Al2O_3$ ratio of 2.54.