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NaCl / ZnO / α- Al2O3 촉매상에서 메탄의 Oxidative Coupling 의 속도론적 고찰
김상채,서호준,선우창신,유의연 ( Sang Chai Kim,Ho Joon Seo,Chang Shin Sunwoo,Eui Yeon Yu ) 한국공업화학회 1992 공업화학 Vol.3 No.2
NaCl(30wt%)/ZnO(60wt%)/α-Al_2O_3 촉매상에서 메탄의 oxidative coupling 반응의 속도식을 연구하여 활성 산소종에 관하여 고찰하였다. 반응온도 650℃에서 750℃까지 메탄의 전화율 10%미만의 범위에서 메탄과 산소의 분압을 변화시켜 가면서 메탄의 전환속도를 측정하여 속도식을 검증하였다. 제안된 메틸라디칼의 생성반응은 Langmuir-Hinshelwood형 반응기구를 따른다. 촉매표면의 서로 다른 활성점에 흡착된 메탄 분자와 산소분자가 반응하여 메틸라디칼이 생성되는 반응이 속도결정단계이며, 이때 활성화 에너지는 약 39㎉/㏖이었다. 메탄의 C-H 결합의 해리에 관여하는 산소종은 표면상의 이원자 산소인 O_2^(2-)나 O_2^-로 제시할 수 있었다. The kinetics for the oxidative coupling of methane over NaCl(30wt%)/ZnO(60wt%)/α-Al_2O_3 catalyst was investigated, and then the active oxygen species were discussed. The conversion rate of methane was measured at the atmospheric pressure with various combinations of partial pressure of methane and oxygen at temperature range of 650℃∼750℃, at conversions less than with 10%. These rate data were then used to verify the proposed Langmuir-Hinshelwood kinetic equation. The rate limiting step appeared to be the formation of the methyl radicals by the reaction of the adsorbed methane and the adsorbed oxygen, which were adsorbed on the different active sites of the catalyst. The activation energy of the methyl radical formation was estimated to be ca. 39㎉/㏖. From the kinetic studies, the oxygen species responsible for the formation of methyl radicals was proposed to be diatomic oxygen such as O_2^(2-) or O_2^ on the surface.
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NaCl/ZnO/α-Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub> 촉매상에서 메탄의 Oxidative Coupling의 속도론적 고찰
김상채,서호준,선우창신,유의연,Kim, Sang-Chai,Seo, Ho-Joon,Sunwoo, Chang-Shin,Yu, Eui-Yeon 한국공업화학회 1992 공업화학 Vol.3 No.2
NaCl(30wt%)/ZnO(60wt%)/${\alpha}-Al_2O_3$ 촉매상에서 메탄의 oxidative coupling 반응의 속도식을 연구하여 활성 산소종에 관하여 고찰하였다. 반응온도 $650^{\circ}C$에서 $750^{\circ}C$까지 메탄의 전화율 10%미만의 범위에서 메탄과 산소의 분압을 변화시켜 가면서 메탄의 전환속도를 측정하여 속도식을 검증하였다. 제안된 메틸라디칼의 생성반응은 Langmuir-Hinshelwood형 반응기구를 따른다. 촉매표면의 서로 다른 활성점에 흡착된 메탄분자와 산소분자가 반응하여 메틸라디칼이 생성되는 반응이 속도결정단계이며, 이때 활성화 에너지는 약 39kcal/mol이었다. 메탄의 C-H 결합의 해리에 관여하는 산소종은 표면상의 이원자 산소인 $O{_2}{^{2-}}$나 $O_2{^-}$로 제시할 수 있었다. The kinetics for the oxidative coupling of methane over NaCl(30wt%)/ZnO(60wt%)/${\alpha}-Al_2O_3$ catalyst was investigated, and then the active oxygen species were discussed. The conversion rate of methane was measured at the atmospheric pressure with various combinations of partial pressure of methane and oxygen at temperature range of $650^{\circ}C{\sim}750^{\circ}C$, at conversions less than with 10%. These rate data were then used to verify the proposed Langmuir-Hinshelwood kinetic equation. The rate limiting step appeared to be the formation of the methyl radicals by the reactin of the adsorbed methane and the adsorbed oxygen, which were adsorbed on the different active sites of the catalyst. The activation energy of the methyl radical formation was estimated to be ca. 39 kcal/mol. From the kinetic studies, the oxygen species respolsible for the formation of methyl radicals was proposed to be diatomic oxygen such as $O{_2}{^{2-}}$ or $O_2{^-}$ on the surface.
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김상채,정찬홍,유의연 ( Sang Chai Kim,Chan Hong Jung,Eui Yeon Yu ) 한국공업화학회 1996 공업화학 Vol.7 No.2
Copper 담지량을 0∼50wt% 범위에서 달리한 Cu/SiO₂ 촉매를 kneading법으로 제조하였다. 이 촉매들을 400∼900℃에서 소성하였고 반응전에 수소분위기하에서 150∼300℃에서 환원하였다. 메탄올의 수증기 개질반응을 반응온도; 200∼400℃, 수증기/메탄올 몰비; 0.4∼1.6, 그리고 접촉시간(W/F); 3∼25g.-cat.hr./㏖ 범위에서 수행하였다. 촉매의 특성은 IR, BET와 XRD를 사용하여 조사하였다. 촉매의 precursor로 copper nitrate를 사용할때 촉매제조시의 pH가 촉매의 활성에 큰 영향을 미쳤으나 pH, 소성온도 및 환원온도는 생성물분포에 영향을 미치지 않았다. 최적담지량, 소성온도 및 환원온도는 각각 40wt%, 700℃ 그리고 300℃였다. 수소생성을 위한 최적반응온도는 275℃였고 수소의 양과 질을 저하하는 메탄의 생성은 이 온도까지 억제되었다. Cu/SiO₂ 촉매계에서 반응활성종은 Cu^ο-Cu₂O임을 추정할 수 있었다. Various Cu/SiO₂ catalysts with copper concentration ranging from 0 to 50wt% were prepared by kneading method far the steam reforming of methanol. These catalysts were calcined at temperatures in the range of 400∼900℃ and then reduced in a H₂ atmosphere in the range of 150∼300℃. Steam reforming of methanol was carried out at atmospheric pressure over a temperature range of 200∼400℃, steam/methanol molar ratio of 0.4∼1.6 and W/F of 3∼25g.-cat.hr./㏖. Characterization of the catalysts was studied using IR, BET and XRD. Using copper nitrate as a precursor for catalysts, pH in the preparation of catalysts had a great effect on the catalytic activity, but pH in the preparation of catalysts, calcination temperature, and reducing temperature in H₂ atmosphere had no effect on the product distribution. Optimum copper concentration, calcination temperature and reducing temperature were 40wt%, 700℃ and 300℃, respectively. Reaction temperature for maximum H₂ production was 275℃, and the formation of methane which lowered quantity and quality of H₂ would be inhibited below 275℃. Cu^ο-Cu₂O might be active species in Cu/SiO₂ catalyst.
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R22 ( 디플루오르모노클로로메탄 ) 열분해반응에 의한 테트라플루오르에틸렌의 합성
김상채,김철웅,문상진,소원욱,김수진,이정민 ( Sang Chai Kim,Chul Ung Kim,Sang Jin Moon,Won Wook So,Su Jin Kim,Jung Min Lee ) 한국공업화학회 1995 공업화학 Vol.6 No.6
Tetrafluoroethylene 제조를 위한 R22 열분해반응을 일반적인 상압유통식 반응기에서 반응온도(665∼770℃), 체류시간(0.05∼0.6초) 및 N₂/R22 몰비(3.0∼7.0)를 변수로 수행하였다. 반응온도와 체류시간이 증가함에 따라 R22 전화율은 증가하였으나 TFE 선택도는 감소하였다. 희석제의 사용은 반응성의 향상을 가져왔으며 R22와의 혼합정도는 생성물의 조성에 큰 영향을 미치는 것으로 나타났다. 속도론으로부터 R22 열분해반응의 주반응은 CF₂ 생성반응으로 추정되었고 속도식은 다음과 같은 1차식으로 나타낼 수 있었다. kr= -0.5·f_(R22)·X+(1+0.5·f_(R22))ln 1/(1-X) 이때 속도상수(k)의 활성화에너지는 45.19-49.86㎉/㏖ 범위로 계산되었다. Pyrolysis of R22 for tetrafluoroethylene was carried out using the conventional atmospheric flow reactor. The range of reaction temperature, residence time and N₂/R22 molar ratio were 665∼770℃, 0.05∼0.6 sec, and 3.0∼7.0, respectively. With increasing reaction temperature and residence time, R22 conversion increased, but selectivity of TFE decreased. The use of diluent(N₂) resulted in enhancing the reactivity, and the degree of mixing R22 with N₂ affected the composition of products clearly. The formation of CF₂ might be suggested as the key reaction for pyrolysis of R22 from kinetics experiment. The following first order equation fitted well with experimental results. kr=-0.5·f_(R22)·X+(1+0.5·f_(R22))ln 1/(1-X) The range of activation energy for the rate constant was obtained between 45.19㎉/㏖ and 49.86㎉/㏖.
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Rhizosphere 토양과 Non-rhizosphere 토양에서 Pyrene의 분해속도 비교
김상채,이의상,서성규 한국지하수토양환경학회 1998 지하수토양환경 Vol.3 No.2
Pyrene은 보통 석유류로서 오염된 지역에서 쉽게 발견된다. 이 화합물은 생물학적으로 난분해성물질이므로 오염지역에서 장시간 존재한다. 세 종류의 토양(rhizosphere soil, non-rhizosphere soil, sterilized soil)에서 pyrene의 분해속도를 조사하기 위하여 microcosm실험을 수행하였다. Pyrene 농도감소속도는 rhizosphere soil)non-rhizosphere soil>sterilized soil 순서로 증가하였다. 또한 뿌리 유출물을 모사한 유기산의 첨가는 pyrene의 농도감소에 큰영향을 미치지 않았으나 pyrene농도감소 속도와 토양미생물의 증가는 좋은 상관관계를 보여주었다. 따라서 본 연구에서는 미생물의 밀도가 높은 rhizosphere 토양에서 pyrene의 생물학적 분해가 효과적으로 진행되는 것으로 나타났다. Pyrene is a common petroleum contaminant. This compound is recalcitrant to biological degradation and persists long in contaminated environments. A microcosm experiment was conducted to investigate the degradation rate of pyrene in three different of soil : rhizosphere soil ; non-rhizosphere soil ; and sterilized soil. The degradation rate followed the order of rhizosphere soil)non-rhizosphere soil)sterilized soil. And the rate did not change significantly when organic acids commonly found in the rhizosphere were added to each soil but it seemed to be well related to the increase of the number of microorganisms. Overall, it appears that pyrene is degraded faster in the rhizosphere soil which has the higher microorganism density.
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촉매산화법을 이용한 휘발성 유기화합물(VOCs)의 제거
김상채,서성규 木浦大學校 工業技術硏究所 1999 工業技術硏究誌 Vol.9 No.-
Catalytic oxidation of VOCs(benzene, toluene, xylene) was investigated at atmospheric pressure in a fixed bed flow reactor system over transition metals/ALO-6 catalysts. The order of catalytic activities for the complete oxidation of toluene was Cu>Mn>Cr>Fe>V>Mo>Co>Ni>Zn for 15% transition metals/ALO-6 catalyst system. Increasing the calcination temperature resulted in decreasing the specific surface areas of catalysts, subsequently the catalytic activity. The loading of Cu on ALO-6 had a great effect on the catalytic activity and 5% Cu/ALO-6 catalyst showed higher catalytic activity contributed to the uniformly distributed active sites. Benzene, toluene and xylene were completely oxidized to carbon dioxide over 5% Cu/ALO-6 catalyst at over 350℃ and 4.5 g-cat hr/g-mole. As the concentration of reactant increased, the catalytic activity decreased due to self-poison of reactants.
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