Studies on magnon-phonon coupling in HoMnO3 and Cd2Os2O7

김태훈 서울대학교 대학원 2021 국내박사

Interactions between fundamental degrees of freedom in solids are essential in the modern condensed matter physics field. Since such interactions exist in most cases, it is crucial to determine the interaction mechanism's consequence. Spin-lattice coupling is a type of these interactions in which interactions occur between the spin and lattice degrees of freedom. Although it is an old concept already appearing in literature in the 1950s, a complete understanding of the spin-lattice coupling is still lacking. For example, magnon–phonon coupling, the dynamical aspect of spin-lattice coupling, has been recently studied in hexagonal manganite and delafossite chromates by taking advantage of the state-of-the-art neutron and X-ray instruments. Both are noncollinear magnets with a triangular lattice. Because of the nonocollinearity, the interaction between magnon and phonon or magnon is expected to exist theoretically. Although studies have successfully explained several features that arise from the couplings, they are limited to quantifying two different interactions. The inelastic neutron scattering study on HoMnO3 can reveal the anomalous features in magnon dispersions and which is the dominant interaction. The simple linear spin-wave theory cannot reproduce the measured magnon spectra, the energy renormalization of overall magnons, and the unexpected dispersion shape. Using models including magnon–magnon interaction and magnon–phonon coupling, we can demonstrate that the dominant interaction in HoMnO3 is the magnon–phonon coupling that originates through the exchange-striction mechanism. The exchange-striction model is the usual candidate to explain the spin-lattice coupling that appeared in magnetic materials. However, unconventional spin-phonon (SP) coupling occurs in the 5d transition metal oxide Cd2Os2O7. The phonons obtained by the infra-red optical spectroscopy study show that strong energy renormalization occurs through spin ordering. The main driving factor for the SP coupling has been known to be single-ion anisotropy. Since phonons measured by optical spectroscopy is limited to a long-wavelength limit, more comprehensive investigations of the phonons are highly desirable to shed light on the spin-phonon coupling. We studied the phonon mode and momentum dependence of the SP coupling using inelastic X-ray scattering experiments. Our first-principle calculations considering spin-orbit coupling (SOC) and noncollinear magnetic structure are in good agreement with the phonons at the coupled phase, suggesting that our theoretical model captures the SP coupling physics without invoking any other factors. By controlling the SOC strength, we can reproduce the observed phonon mode dependency and temperature dependence of the SP coupling. As a result, SOC is assumed to be the primary factor for SP coupling. 응집물질물리학에서 고체 내의 기본적인 자유도 간의 상호작용은 흔히 나타나는 필수적인 현상이다. 대부분의 경우 이런 상호작용들이 존재하기 때문에 각각의 메커니즘과 그에 따른 결과들을 규명할 필요성이 있다. 스핀-격자 결합은 하나의 예로서 고체 내 스핀과 격자 자유도 간의 결합을 말한다. 1950년대부터 연구가 시작된 오래된 개념이지만 아직 완전히 이해되지 못하고 있다. 스핀-격자 결합의 한 부분인 마그논-포논 결합 (magnon-phonon coupling) 에 대한 연구가 중성자 및 엑스선 기술 발달에 의해 활발히 이루어 지고 있고 특히 RMnO3 나 ACrO2 등의 물질이 연구되었다. 두 물질 모두 비선형 자기구조를 가지는 삼각격자 자성체이다. 이론적으로 비선형 자기구조에서 마그논-포논 결합이나 마그논-마그논 상호작용 (magnon-magnon interaction) 이 일어날 것으로 예상된다. 이러한 연구에서 이미 마그논-포논 결합 및 마그논-마그논 상호작용에 의해 나타나는 여러 이상 현상들이 실험적으로 관측되었지만, 두 상호작용을 정량적으로 비교하는 데에 한계가 드러나고 있다. 본 학위논문의 첫 부분에서는 비탄성 중성자 산란 실험을 통하여 HoMnO3 의 마그논 분산 관계를 측정하고, 이를 통해 마그논-포논 결합 및 마그논-마그논 상호작용에 기인하는 이상현상들을 관측한 연구를 다룬다. 또한 세 가지의 다른 이론적 모델을 이용하여 두 상호작용 중 어떤 부분이 더 영향을 주는지 규명한다. 간단한 선형 스핀파 이론으로 대부분의 마그논을 설명할 수 있지만, 마그논-포논 결합 모델을 이용한 계산으로 마그논 에너지 재규격화 현상과 마그논 분산관계를 완전히 이해할 수 있다. 특히, 측정되는 신호의 세기까지 일치하는 것으로 볼 때, 마그논-포논 결합이 HoMnO3 에서 더 지배적인 것으로 판단된다. 마그논-포논 결합을 설명할 때에 흔히 쓰이는 메커니즘으로 exchange-striction 모델이 있다. 하지만 스핀-궤도 결합 (spin-orbit coupling) 이 강할 경우 다른 메커니즘으로 스핀-격자 결합이 나타날 수 있다. 5d 전이 금속 산화물 중의 하나인 Cd2Os2O7 에서 강한 자기 이방성으로 인해 나타나는 스핀-포논 결합 (spin-phonon coupling) 이 관측되었다. 광학적 분광법으로 측정한 포논에서 자기 상전이 전후로 포논의 에너지가 급격하게 변한다. 주요 메커니즘으로는 강한 스핀-궤도 결합으로 인해 나타나는 자기 이방성으로 확인되었다. 광학적 분광법은 포논 분산관계를 측정하는데 한계가 있으므로, Cd2Os2O7 의 스핀-포논 결합을 완전히 이해하는데 어려움이 존재한다. 본 학위논문의 두 번째 부분에서는 비탄성 엑스선 산란을 이용하여 Cd2Os2O7 의 포논을 넓은 운동량 및 에너지 공간에서 측정하여 분석한 내용을 다룬다. 또한 제일원리 이론을 통해 계산한 포논과 비교하여 스핀-궤도 결합에 따른 영향을 알아보았다. 제일원리 계산을 통해 얻은 포논들이 저온에서 측정된 포논과 일치하였음을 확인하였다. 그리고 스핀-궤도 결합의 세기를 이론적으로 조절함에 따라 실험적으로 관측된 포논의 온도 의존성을 설명할 수 있었다. 따라서 스핀-궤도 결합이 Cd2Os2O7 에 나타나는 스핀-포논 결합에서 중요한 요소임을 확인하였다.

Development of the precise dilatometer and study of spin lattice coupling of doped (Y,Lu)MnO3

최성일 성균관대학교 일반대학원 2017 국내박사

Multiferroic refers to multifunctional materials that simultaneously possesses two or more ferroic orders like ferromagnetism, ferroelectricity, and /or ferroelasticity. Hexagonal ReMnO3 is one of multiferroic compounds, which have giant spin–lattice coupling at an antiferromagnetic transition temperature. Despite extensive studies over the past two decades, the origin and underlying microscopic mechanism of strong spin–lattice coupling remain very much elusive. In this study, I developed a precise capacitive dilatometer. I carried out the whole processes and finally I obtained Å level of resolution. Here I describe the whole developmet story; design, assembly, test, calibration, and calculation. Through the development of the dilatom11eter, I went through a lot of trial and error, which finally made me understand the principle, physics, and precise experiment. I try to address the multiferroic mechanism of Hexagonal manganites by measuring the thermal expansion of doped single crystals Y1−xLuxMnO3 where x = 0, 0.25, 0.5, 0.75, and 1.0 with my dilatometer. From these measurements, we confirm that there is a progressive change in the physical properties with doping. At the same time, all our samples exhibit clear anomalies at TN, even in the samples where x = 0.5 and 0.75. This is opposed to some earlier ideas, which suggests an unusual doping dependence of the anomaly. Our work reveals yet another interesting facet of the spin–lattice coupling issue in hexagonal RMnO3. Keywords : dilatometer, multiferroic, hexagonal ReMnO3, spin-lattice coupling

中性子 回折을 利用한 六方晶系 망간 酸化物과 TbNi5에 대한 연구 : Neutron Diffraction Studies of Hexagonal Manganites and TbNi5

이성수 성균관대학교 2006 국내박사

Hexagonal manganites have recently attracted a lot of attention because of their interesting multiferroic behavior and two dimensional triangular Mn network. In order to understand the fundamental physics of these materials, it is highly important to disentangle how the spin degree of freedom couples to the electric dipole moment. In this work, we carried out careful magnetic and crystal structure studies of RMnO3 (R=Y, Er, and Lu) using high-resolution neutron diffraction and symmetry analysis. First, we studied the magnetic structure of hexagonal manganites with neutron diffraction and symmetry analysis. There are six possible magnetic structures described by the irreducible representation of six different types. The magnetic structure of YMnO3 can be described by the irreducible representation G1/G3. The spin con?guration of ErMnO3 and LuMnO3 can be displayed using the irreducible representation ?2/?4. We found the magnetic structure to become easily mixed(G1+G2) by Er and Lu doping at the Y site of YMnO3. Second, our high-resolution neutron diffraction data of YMnO3 shows that there is a strong coupling between the spin and lattice degrees of freedom splitting the Mn-O3 and Mn-O4 bond distances on the basal plane below the antiferromagnetic transition temperature. This then appears to induce a further coupling between the magnetic and electric dipole moments. The spin-lattice coupling mechanism of hexagonal manganites is investigated by substituting rare-earth atoms using high resolution neutron diffraction and theoretical symmetrical analysis. According to our results, we can explain the changes in all the atomic displacements of (LuY)MnO3 at TN by the irreducible representation G1. We discuss the possible coupling mechanisms between the lattice and spin degrees of freedom in hexagonal manganites. In order to understand the nature of magnetic transitions in the intermetallic TbNi5 compound, we performed high resolution powder and single crystal neutron diffraction studies. Powder diffraction patterns can be described by a superposition of a ferromagnet (k1 = 0) and a transverse spin wave(k2 =2pi/c (0, 0, 0.019)). The single crystal experiments reveal two spontaneous magnetic transitions: one is a second order transition at 24 K from a paramagnetic state to an incommensurate structure and the other is a first order transition at 10 K from the incommensurate structure to a lock-in structure. At the low-temperature transition a large (~15 K) thermal hysteresis is observed in the temperature dependence of the intensity of magnetic peaks. External magnetic fields destroy the modulated structure and induce a ferromagnetic state, which remains stable even after the magnetic feld is switched off.

Development of the precise dilatometer and study of spin lattice coupling of doped (Y,Lu)MnO3

Choi, Seongil Sungkyunkwan university 2017 국내박사

Interplay of Multiple Degrees of Freedom and Various Emergent Phenomenon in Iron Based Material

Li, Yu ProQuest Dissertations & Theses Rice University 2018 해외박사(DDOD)

Optical spectroscopic investigations on charge/spin/lattice couplings in oxide thin films and superlattices

최우석 서울대학교 대학원 2010 국내박사

X-ray Absorption Spectroscopic Studies of the Electronic Structure Change in Lu1-xScxFe2O4 and NiS2-xSex

정진원 전남대학교 대학원 2020 국내박사

This thesis is a detailed spectroscopic study of the electronic structure change of correlated electron materials. Site disorder effects and structure distortion effects in LuFe2O4 induced by substituting Sc ions are investigated and a systematic study on the metal insulator transition (MIT) in NiS2 by Se concentration change is presented. In the first part, the correlation between the structural distortion and the electronic/magnetic properties is studied in single crystalline (Lu,Sc)Fe2O4 (Sc = 0.05 and 0.3) by using x-ray diffraction (XRD), magnetic susceptibility, x-ray absorption spectroscopy (XAS) and x-ray magnetic circular dichroism (XMCD). In our previous study of Y- and Er-substitution in LuFe2O4, the Rietveld profile refinements of the neutron diffraction (ND) patterns revealed that it flattens the hexagonal unit cell of the system and that it asymmetrically distorts the bipyramidal FeO5 cages. Even in the presence of the Y or Er substitution, the original root3×root3 superlattices are formed by Fe-valence ordering, and the interlayer magnetic coupling behavior does not change very much. Meanwhile, the Fe 2p XMCD spectra indicate that the Fe3+ spins become frustrated as the substitution increases. These results support that the unquenched orbital moment of the Fe2+ ions is the dominant factor for the giant magnetic anisotropy in LuFe2O4. One the other hand, the Rietveld structure analysis of Sc-substituted LuFe2O4 revealed that it induces an elongation of the FeO5 bipyramidal cages in LuFe2O4 together with the increase of the Fe2O4 bilayer thickness. A non-negligible decrease of the ferrimagnetic transition temperature TC is observed in the magnetic susceptibility curve of the Sc=0.3 sample, but the XAS/XMCD spectra does not show any difference except for a small reduction of dichroism signals at Fe3+ absorption edge. It is interpreted that this decrease of TC is induced by the elongation of the FeO5 bipyramides as a result of degeneracy recovery of the e1g doublet under D3h symmetry. In the second part, the electronic structure change of NiS2-xSex as a function of Se concentration x has been studied by Ni Ledge XAS. The XAS spectra show distinct features in Ni L3 edge, indicating whether the system is insulating or metallic. These features can be semiquantitatively explained within the framework of the configurational interaction cluster model (CICM). In the S-rich region, relatively large charge-transfer energy (∆~5 eV) from ligand p to Ni 3d states and a little small p-d hybridization strength (Vpdσ~1.1 eV) can reproduce the experimental spectra in the CICM calculation, and vice versa in the Se-rich region. Our analysis result is consistent with the Zaanen-Sawatzky-Allen scheme that the systems in S-rich side (x≤0.5) are a charge transfer insulator. However, it also requires that the ∆ value must change abruptly in spite of the small change of x near x=0.5. As a possible microscopic origin, a percolation scenario is proposed, where a long range connection of Ni[(S,Se)2]6 octahedra with Se-Se dimers plays a key role to gap closure. 본 논문은 강상관계에 있는 전이금속 화합물의 전자구조 변화를 분광학을 통해 연구한 것이다. 첫 번째 파트에서는, (Lu,Sc)Fe2O4 (Sc=0.05, 0.3)의 단결정으로 x-선 회절(XRD), 자화율, x-선 흡수분광학(XRD), x-선 자기이색성(XMCD)의 실험을 통해 구조적 왜곡과 전자/자기 특성 사이의 상관 관계를 알아보았다. Lu 자리에 Y과 Er 치환에 대한 이전의 연구에서, 중성자 회절 (ND) 패턴의 리드벨트(Rietveld) 분석은 이 시스템의 6각형 단위 셀을 납작하게 만들고, 이중-피라미드(bipyramid) 구조의 FeO5를 비대칭적으로 왜곡 시킨다는 것을 보여 주었다. 치환이 되더라도 원래의 root3×root3 초격자(superlattices)는 Fe 원자가(valence) 순서에 의해 형성되고, 층간 자기 결합 거동은 크게 변하지 않는다. 또한 Fe 2p XMCD 스펙트럼은 치환이 증가함에 따라 Fe3+ 스핀이 쩔쩔맴(frustrated)을 관측할 수 있었다. 이러한 결과는 Fe2+ 이온의 켄칭(quenching) 되지 않은 궤도 모멘트가 LuFe2O4의 거대한 자기 이방성에 대한 지배적인 요인임을 뒷받침한다. 한편, Sc 치환된 LuFe2O4의 리드벨트(Rietveld) 구조 분석은 Fe2O4 이중층(bilayer) 두께의 증가와 함께 LuFe2O4에서 FeO5 이중 피라미드 구조의 신장(elongation)을 유도하는 것으로 관측된다. Sc = 0.3 샘플의 자화율 곡선에서 페리 자성 전이 온도(TC)의 무시할 수 없는 감소가 관찰되지만, XAS / XMCD 스펙트럼은 Fe3+ 흡수 끝단(absorption edge)에서 이색성(dichroism) 신호의 작은 감소를 제외하고는 어떠한 차이도 나타나지 않는다. 이러한 TC의 감소는 D3h 대칭 하에서 e1g 이중항(doublet)의 축퇴(degeneracy) 회복의 결과로서 FeO5 이중 피라미드 구조의 신장에 의해 유도되는 것으로 해석된다. 두 번째 파트에서는 Se 농도 x의 함수로서 NiS2-xSex의 전자 구조 변화를 Ni L-edge XAS에 의해 연구하였다. XAS 스펙트럼은 Ni L3 끝단에서 구별되는 특징을 보여주며, 시스템이 절연 상태인지 금속 상태인지를 나타낸다. 이러한 특징은 배열 상호작용 클러스터 모델(CICM)의 프레임워크(framework)를 통해 어느정도는 정량적으로 설명할 수 있다. 황이 많은(S-rich) 영역에서는 리간드 p에서 Ni 3d 상태로 가는 비교적 큰 전하 전달 에너지(Δ~5 eV)와 약간 작은 p-d 혼성화 강도(Vpdσ~1.1 eV)는 CICM 계산으로 실험 스펙트럼을 재현할 수 있으며, 그 반대의 경우도 셀레늄이 많은(Se-rich) 영역에서 실험 스펙트럼을 재현할 수 있다. 분석 결과는 황이 많은 쪽(x ≤ 0.5)의 시스템이 전하 전달 절연체라는 Zaanen-Sawatzky-Alen 체계와 일치하지만, x=0.5에 근접한 x 값의 작은 변화에도 불구하고 Δ 값은 갑자기 변해야 한다. Se-Se 다이머들과 Ni[(S,Se)2]6 팔면체의 거시적(long range) 연결이 갭 닫힘(gap closure)에 중요한 역할을 하는 스며들기(percolation) 시나리오를 제안한다.

Excitation spectra of triangular lattice antiferromagnets using inelastic neutron & X-ray scattering

박기수 서울대학교 대학원 2020 국내박사

Geometrically frustrated magnets have been a fascinating subject in condensed matter physics. When interactions between magnetic atoms compete in the frustrated crystal geometry, individual interactions cannot be minimized simultaneously, leading to extensively degenerated ground states. Not surprisingly, even slight perturbations cause nontrivial instabilities in such systems, leading to a rich phase diagram and exotic phenomena. A simple, but particularly important case of the geometrically frustrated magnetic system is the two-dimensional triangular lattice antiferromagnet (2D TLA). In semiclassical 2D TLA, a 120-degree noncollinear magnetic order is stabilized by the combination of competing exchange interactions. Such noncollinearity affects its elementary excitation, e.g. spin-waves (magnon). Indeed, it leads to the significant deviations of the spin excitations from what is expected from a linear spin-wave theory: e.g. cubic anharmonicity of spin excitations and a linear coupling with phonons, the elementary quasiparticle of collective lattice vibrations. The first part of the thesis deals with a magnon-phonon coupling in 2D TLA CuCrO2 and h-YMnO3. Both compounds exhibit strong frustration with the 120-degree magnetic order. The spectra of magnons and phonons of CuCrO2 were measured by inelastic neutron scattering experiments using TAIPAN beamline at ANSTO. The measurement revealed the direct evidences of the magnon-phonon coupling in CuCrO2 via the mixed character of the excitation mode at 12.5 meV as well as the strong renormalization of magnons at the zone boundary. A simple model Hamiltonian that incorporates the exchange-striction type magnon-phonon coupling reproduces the observed features accurately. Also, continuum excitations originating from the higher-order magnon-magnon interaction were observed. We subsequently carried out inelastic X-ray scattering measurements of lattice vibration spectra of the hexagonal YMnO3 over a wide momentum-energy space using BL43LXU beamline at SPring-8. Below the Neel temperature, an additional hybrid mode appears at the same energy and momentum of a magnon mode involved. Considering that the non-resonant X-ray scattering is not sensitive to the magnetic excitations, the observation of the mode implies the presence of magneto-elastic excitations due to the magnon-phonon coupling. Our calculations using a magneto-elastic coupling model of superexchange-striction quantitatively reproduces the experimental observation. Also, we present a broadly applicable method to analyze the mode and momentum dependence of the magnon-phonon coupling for noncollinear magnets. In addition to the magnon-phonon coupling, the noncollinear magnetic order is expected to exhibit another exotic response to the nonmagnetic impurity. Recent theoretical works predicted that a single vacancy in a noncollinear magnet can create a spin texture around the impurity site due to the frustrated nature of the magnet. This impurity-induced texture may affect not only the ground state but also the spin excitations. We performed inelastic neutron scattering measurements on the single crystals of doped h-YMnO3 having systematic doping ratio using TAIPAN beamline at ANSTO, MAPS beamline at ISIS, and 4SEASONS at J-PARC. The measured spectra indeed reveal the nontrivial momentum-energy dependence of the damping of otherwise stable magnons. Our simulation reproduces the emergence of the large spin texture in YMnO3 and confirms that such a spin texture plays an important role in explaining the overall features of experimental results. 기하학적으로 쩔쩔매는 자성체는 응집 물질 물리학 분야의 매우 흥미로운 주제이다. 쩔쩔매는 결정 구조로 인해 자성 원자들 간의 상호 작용이 서로 경쟁하게 되면, 이러한 상호 작용들로 인한 에너지가 동시에 최소화될 수 없게 되며, 이는 바닥 상태의 축퇴를 증가시킨다. 놀랄 것도 없이, 아주 약간의 추가적인 섭동도 시스템의 불안정성을 유발하여, 많은 흥미로운 상태를 가진 상평형도와 특이한 현상을 만들 수 있다. 간단하지만 매우 중요한 기하학적으로 쩔쩔매는 자성체로는 2차원 삼각격자 반강자성체가 있다. 준고전적인 삼각격자 반강자성체에서는, 경쟁하는 교환 작용 및 낮은 차원수로 인해 스핀들이 동일선상에 있지 않은 120도 구조를 갖게 된다. 이러한 동일선상에 있지 않은 스핀 구조는 기존의 선형 스핀파 이론에서 예측한 것과 확연한 차이를 보이는 스핀의 들뜸 스펙트럼을 갖게 된다: 예를 들어, 스핀파의 비조화도 및 선형 마그논-포논 결합 등의 현상을 볼 수 있다. 본 학위 논문의 첫 부분은 2차원 삼각격자 반강자성체인 CuCrO2와 h-YMnO3의 마그논-포논 결합을 다룬다. 두 물질 모두 강한 쩔쩔맴으로 인해 120도 자기 구조를 가진다. CuCrO2의 마그논과 포논의 스펙트럼은 호주 ANSTO에 위치한 TAIPAN 빔라인을 이용한 비탄성 중성자 산란 실험을 이용하여 측정되었다. 이 실험을 통해 12.5 meV에 위치한 들뜸 스펙트럼이 마그논과 포논의 특징을 모두 가지고 있고, 브릴루앙 존 경계에 위치한 마그논의 에너지가 크게 변화하는 것을 관찰하였으며, 이는 CuCrO2가 가진 마그논-포논 결합의 직접적인 증거이다. 우리는 교환 압축 유형의 마그논-포논 결합을 포함한 단순한 스핀 해밀토니안을 도입하여 전반적인 스펙트럼을 정확히 재현하였다. 또한, 고차원 마그논-마그논 상호 작용에 의한 연속 들뜸 스펙트럼을 관측하였다. 넓은 운동량-에너지 공간에 대한 육방정계 YMnO3의 격자 진동의 분산 관계를 일본 SPring-8에 위치한 BL43LXU 빔라인을 이용한 비탄성 엑스선 산란 실험을 통해 측정하였다. 자기 정렬 온도 아래에서, 마그논과 동일한 운동량 및 에너지를 갖는 추가적인 들뜸 모드가 나타난다. 비공명 엑스선 산란이 스핀 들뜸을 감지하지 못하는 것을 고려할 때, 이는 마그논-포논 결합에 의해 새로운 자기-탄성 들뜸이 생기는 것을 의미한다. 초교환 압축 매커니즘으로 인한 자기-탄성 결합을 이용한 우리의 계산은 실험 결과를 정량적으로 재현한다. 또한, 마그논-포논 결합의 모드 및 운동량 의존성을 분석하는 방법을 개발하였으며, 이는 다른 동일선상에 있지 않은 자성체에 대해 적용될 수 있다. 마그논-포논 결합 이외에도, 동일선상에 있지 않은 자기 구조는 비자성 불순물에 특이한 영향을 받을 것으로 예상된다. 이론적으로, 기하학적인 쩔쩔맴으로 인해 동일선상에 있지 않은 자성체에 단 하나의 비자성 불순물이 들어왔을 때도 불순물 주변에 어떠한 스핀 구조 (texture) 가 생길 것으로 예측되었다. 이러한 불순물에 의해 만들어진 구조는 바닥 상태 뿐만이 아니라 들뜸 스펙트럼에도 영향을 줄 수 있다. 우리는 알루미늄을 체계적으로 도핑한한 육방정계 YMnO3 단결정의 비탄성 중성자 산란 실험을 호주 ANSTO의 TAIPAN 빔라인, 영국 ISIS의 MAPS 빔라인, 일본 J-PARC의 4SEASONS 빔라인에서 수행하였다. 측정된 스펙트럼은 원래는 안정적이었을 마그논의 특이한 감쇄가 가진 운동량-에너지 의존성을 보여준다. 우리가 수행한 시뮬레이션은 YMnO3 안에서의 커다란 스핀 구조의 생성을 그대로 재현하며, 실험 결과를 설명하는 데에 이러한 스핀 구조가 중요한 역할을 하고 있음을 확인해준다.

Dynamics of Interacting Atoms in Optical Lattices

Mamaev, Mikhail University of Colorado at Boulder ProQuest Dissert 2023 해외박사(DDOD)

Ultracold atoms in optical lattices offer a powerful platform for quantum simulation of interacting many-body systems. Canonical spin and Hubbard-type models can be faithfully realized thanks to the clean environment and long coherence times offered by the platform. Optical lattices also have access to external tools such as laser driving, which enable augmentation or tuneability of the realized systems.In this thesis, we explore the utility of such tools for realizing more tuneable systems, and for applications such as entanglement generation. We first study the use of spin-orbit coupling, generated by driving the atoms with lasers, to tune the dynamics of an optical lattice loaded with fermionic atoms with two flavors in the Mott insulating limit. The conventional antiferromagnetic superexchange interactions between the atoms are shown to be dressed by the laser, generating a more complex spin-1/2 XXZ model that can be controlled by the drive strength and spin-orbit coupling phase. This model is shown to be useful for generating cluster states for measurement-based quantum computation, which leverage the parallel nature of the atomic interactions to front-load entanglement generation. We also consider the use of the model for spin-squeezing, which can enable quantum-enhanced metrology by generating an entangled state before performing measurements.Going beyond spin physics, we study a resonant regime where atoms can move in the insulating limit due to the interplay between tunneling, spin-orbit coupling and interactions. We show that an effective kinetically constrained picture emerges, derive effective rules for the atomic motion, and demonstrate interesting self-binding properties that the atoms exhibit. We also show that the system can be used to emulate a synthetic magnetic field piercing a lattice. The response of this system to this effective field is described using the kinetic constraints. An analogous model for atoms with more than two internal levels is also derived, and the resonant response to the field is characterized.Aside from spin-orbit coupling, we also consider the use of excited band states to further control atomic dynamics. We first show that such band states can be used to robustly encode quantum information in a decoherence-free subspace insensitive to external noise. We then discuss the utility of excited bands for accessing p-wave interactions. An explicit scheme for measuring both on-site and cross-site interactions is provided. An experiment that successfully measures the on-site portion is also discussed.

Studies on Quantum Magnetism in Novel Cu2+ Oxides

조환범 서울대학교 대학원 2019 국내박사

응집물질물리학에서 양자 자성은 고전적으로는 예측될 수 없는 강한 양자역학적인 요동에 의해 유도되는 새로운 현상들에 초점이 맞춰진 흥미로운 분야이다. 특별히 산화수가 2+인 구리산화물은 스핀-S = 1/2의 강한 양자 요동과 큰 쿨롱 상호작용 때문에 양자 스핀 액체, 반강자성 삼각격자에서의 uud 상전이, 그리고 스피논 (spinon), 홀론 (holon), 오비톤 (orbiton)으로의 전자 붕괴와 같은 양자 자성을 연구하는데 있어 유망한 대상이 되어 왔다. 이 논문에서 강한 양자 요동과 전자 상관의 상호작용으로 인해 유도되는 새로운 현상들을 새 구리 산화물 시스템인 CuAl2O4와 CuR2Ge2O8 (R = Y, La)을 연구함으로써 발견하였다. 스핀-궤도가 얽혀진 유사 스핀 상태인 Jeff = 1/2는 Kitaev 양자 스핀 액체와 같은 발현 현상과 연관되어 있어 응집물질물리에서 흥미로운 주제가 되었다. 이 상태를 연구하기 위해서 4d나 5d 전이금속 화합물들이 많은 주목을 받아왔었던 반면 3d 시스템은 주목받지 못하였다. 이는 3d 이온의 스핀-궤도 결합이 루테늄 (4d)이나 이리듐 (5d) 이온보다 작기 때문이며 많은 3d 시스템이 궤도 각운동량의 소멸을 야기하는 뒤틀린 결정 구조를 갖기 때문이다. 하지만 이 연구를 통해서 구리 산화물 CuAl2O4에서 Jeff = 1/2 state가 나타남을 입증하였다. 엑스선 회절 및 구리 K-끝머리 엑스선 흡수에 의해 확인된 결정 구조의 입방 대칭성은 Jeff = 1/2의 발현을 지지한다. 또한 구리 L-끝머리 엑스선 흡수는 Jeff = 1/2 상태 발현의 직접적인 증거를 제공한다. 더욱이 이 시스템의 격자 반전은 쩔쩔맴 상태에 있는 Jeff = 1/2 파동함수의 강한 양자 요동과 더불어 자기 모멘트의 장거리 정렬을 막고 스핀-궤도가 얽힌 Jeff = 1/2에 대한 유리 상태를 유발시킨다. 다음 연구는 새로운 이차원 양자 반강자성 시스템인 CuR2Ge2O8 (R = Y와 La)에 초점을 맞추었다. 고분해능 엑스선 그리고 중성자 회절 실험 분석에 의하면, CuR2Ge2O8의 구리 그물망은 b축에 수직하게 약한 결합으로 연결되어 있는 이차원 삼각 격자를 나타낸다. 0.08에서부터 400 K까지의 덩치 성질은 CuR2Ge2O8가 각각 이트륨 시스템에서는 0.51(1) K 그리고 란타넘 시스템에서는 1.09(4) K에서 장거리 정렬함을 보인다. 또한 흥미롭게도 이들은 자기장에 의해 유도되는 특이한 상전이를 보여준다. 이론적인 이해를 위해 밀도 함수 이론 (DFT) 띠 구조 계산이 수행되었고 그 결과 띠틈이 약 2 eV인 전형적인 전하-전달류의 (charge-transfer type) 부도체임을 확인하였다. 종합해보면, 이러한 관측결과들 CuR2Ge2O8 (R = Y, La)가 낮은 온도에서 자기 정렬이 있는 이차원 양자 스핀 삼각 반강자성체의 추가적인 사례가 되도록 한다. In condensed matter physics, quantum magnetism is an intriguing field focused on novel phenomena, which could not be expected from classical formalisms but is driven by strong quantum mechanical fluctuations. Especially, cuprate systems, which have the oxidization of 2+, have been a promising playground to study quantum magnetism such as quantum spin liquid, a uud phase transitions in triangular lattice antiferromagnets, and the breakdown of electrons into spinons, holons, and orbitons because of strong quantum fluctuations from the spin-S = 1/2 and the large coulomb interaction. In this thesis, I succeeded to find novel phenomena relating to the interplay of the strong quantum fluctuations and electron correlation by studying several new cuprate systems: CuAl2O4 and CuR2Ge2O8 (R = Y, La). The main question of my thesis is how to realize a spin-orbital entangled pseudo-spin state, Jeff = 1/2 with Cu2+. Although the spin-orbital entangled state been an intriguing topic in condensed matter physics due to related emergent phenomenon such as Kitaev quantum spin liquid, there have been less studies on 3d transition metal oxides because the spin-orbital coupling constant of 3d ion is smaller than that of Ru (4d) or Ir (5d) ions. In this work, I show that a cuprate system, CuAl2O4 hosts a Jeff = 1/2 state. Cubic symmetry of the crystal structure verified by x-ray diffraction and Cu K-edge x-ray absorption supports the Jeff = 1/2 of CuAl2O4. X-ray absorption on Cu L-edge also gives direct evidence for the emergence of this state. Moreover, the site inversion of the system and the strong quantum fluctuations of the frustrated Jeff = 1/2 wavefunctions leads to the absence of a long-range order with a possible glassy state from the spin-orbital entangled Jeff = 1/2 state. Following studies are focused on new two-dimensional (2D) quantum (S = 1/2) antiferromagnetic systems: CuR2Ge2O8 (R = Y and La). According to the analysis of high-resolution x-ray and neutron diffraction experiments, the Cu network of CuR2Ge2O8 (R = Y and La) exhibits a 2D triangular lattice linked via weak bonds along the perpendicular b axis. Bulk characterizations from 0.08 to 400 K show that they undergo long-range order at 0.51(1) and 1.09(4) K for the Y and La systems, respectively. Interestingly, they also exhibit unusual phase transitions induced by magnetic field. For theoretical understanding, the density functional theory (DFT) band calculations were carried out to find that they are typical charge-transfer-type insulators with a gap of Eg ≅ 2 eV. Taken together, these observations make CuR2Ge2O8 (R = Y and La) additional examples of two-dimensional quantum spin triangular antiferromagnets with the low-temperature magnetic ordering.