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에어로졸 입경분포가 강우중 대기오염 물질 제거에 미치는 영향
다른 대기오염 현상과는 달리 산성우는 영향 범위가 비교적 광범위하고 강우 pH에 대한 오염원-수용원 관계를 명확하게 설명하기 어렵다. 현재까지 산성우에 대한 많은 연구가 수행되어 왔으나 아직까지 규명해야 할 부분들이 많이 남아 있다. 특히, 초기 강우 산도에 중요한 역할을 하는 에어로졸 영향을 분석한 기존 연구는 매우 제한적이다. 본 연구는 강우시 측정실험과 함께 산성우 현상에 대한 물리화학적 특성을 보다 자세히 밝히기 위해 모델을 개발하고 모사를 통해 이를 설명하고자 하였다. 모델은 일차원적인 below-cloud scavenging을 대상으로 SO_2, HNO_3, NH_3, CO_2 가스의 물질전달식에 의한 가역적 흡수와 액상에서의 이온화 및 평형, H_2O_2와 O_3에 의한 S(IV)의 산화, 그리고 종말속도 차에 의한 액적의 에어로졸 흡착 및 액상내 이온화 물질 농도 변화 등을 고려하였으며, 강우 강도에 따른 액적의 크기 분포와 액적-액적 충돌에 의한 수 농도 및 액상 농도 변화 등도 고려되었다. 모사결과를 살펴보면 초기조건에 따라 오염물질별로 강우에 의한 제거 효율에 차이를 보였으며, 액적 pH 역시 변화를 보였다. 가스상 오염물질의 경우 낙하거리가 증가함에 따라 흡수량이 증가하여 액적내 이온 농도가 높아졌으며, 액적 크기가 감소할수록 물질전달계수 ㎏, 표면적 부피비 β가 증가하고 종말속도 u_irk 감소함에 따라 고농도를 보였다. 강우강도가 커질수록 오염물질의 제거율은 증가하였다. 구름지역에서 오염물질 흡수로 인해 강우의 pH가 낮아진 경우 산성 가스물질의 제거율은 낮아지는 반면, 중화물질인 NH_3의 흡수율은 상승하였다. 에어로졸은 초기 30분 내에 대부분 제거되었으며, 수용성 성분에 따라 액상 농도가 변화하였다. 특히, 작은 액적일수록 제거효율이 높아 에어로졸에 의한 영향이 크게 증가하였다. 다른 이온농도와는 달리 NH_4^+의 경우 작은 액적에서 에어로졸 세정에 의한 농도 증가가 낮게 나타났으며, 이는 대기중 NH_3 농도와 평형에 의해 흡수된 NH_4^+ 농도 중 일부가 강우초기에 대기중으로 방출되기 때문이다. 강우강도 10 mm/hr시 직경 3 ㎛ 이상 입자의 반감기 t_1/2은 1시간 정도로 짧게 나타났다. 민감도 분석결과, Ca^2+와 같은 에어로졸 양이온은 SO_2 제거율에 영향을 미치며 초기 강우의 pH를 상승시키는 역할을 하였다. SO_2의 반감기 t_1/2는 모사 조건에 따라 40∼500분 사이에서 변화하였다. 2시간 모사결과, 초기 SO_2 농도 중 5∼30%가 강우에 의해 제거되었으며, 20∼65%는 S(VI)로 산화되었으며, 20∼60%는 대기중에 잔류하는 것으로 나타났다. 측정 실험 결과, 초기 강우 pH는 기준 pH 5.6 보다 높게 나타났으며, 강우 시간이 경과함에 따라 pH 5.0 이하로 낮아졌다. 특히, 초기 강우의 이온 성분 중 Na^+, Ca^2+, Cl^- 농도가 높고, 강우 후기에는 매우 낮아져 초기 강우시 에어로졸 영향이 높은 것으로 나타났다. 결론적으로 대기중 에어로졸과 가스상 오염물질 농도를 고려한 모델을 이용하여 측정치와 유사한 강우중 이온 농도 및 pH 변화를 예측하였다. 가스상 오염물질에 국한된 모사와 단일 입경의 액적과 에어로졸 분포로는 실제에 가까운 모델 모사가 제한적이며, 측정실험과 모사결과를 미뤄볼 때 산성우 모사시 가스상 오염물질 뿐만 아니라 에어로졸에 대한 영향도 반드시 고려되어야 한다. 향후 본 논문에서 모사한 입경 분포별 에어로졸 및 가스상 오염물질 제거특성 결과를 바탕으로 매개변수화 기법을 개발하여 광역 대기오염 모델에 적용하는 것이 바람직할 것으로 사료된다. Unlike other air pollution phenomena, 'acid rain' has larger spatial influences and it is difficult to elucidate the source-receptor relationship. In the study of acid rain, many efforts have been devoted to better understanding of the physical and chemical mechanisms that affect the rain acidity, but much of them are still veiled. Especially, little work has been done on raindrop size distribution coupled with aerosols affecting on surface raindrop pH. Along with the field measurements, a one dimensional time-dependent acid rain model has been developed to explain physiochemical characteristics of acid rain in this work. The model simulates the below-cloud scavenging of gases and aerosol from the atmosphere and includes: ·Reversible absorption of gaseous species such as SO_2, HNO_3, NH_3, and CO_2 with different mass transfer rates for different size of raindrops. ·Dissociation reactions of absorbed chemical species balancing the equilibrium relationships among cations and anions. ·Oxidation reactions among S(IV) and absorbed oxidants such as H_2O_2, and O_3. · Dynamic behavior of aerosols and raindrops. ·Dissolution of soluble part of captured aerosols. ·This module can be used in other meteorological or air pollutants dispersion models. Simulation results showed that each air pollutant showed different scavenging rates after 2 hours of rain event, and raindrop pH varied according to initial conditions. The longer the fall distances, the higher the ion concentrations. Smaller raindrops showed higher ion concentrations by absorbing gases with higher mass-transfer coefficients and surface area-to- volume ratios and longer residence time with lower terminal velocities. High rain intensities increased scavenging rates. When raindrops were pre-acidified, scavenging rates for acidic gases decreased, whereas absorbing rate for NH_3, a base, increased. Most aerosols were scavenged within 30 min and affected on raindrop ion concentrations. Smaller raindrops had larger influences on aerosol scavenging due to higher collision efficiencies. The half-life period t_1/2 for aerosols larger than 3 ㎛ were shorter than 1 hour. Sensitivity analysis showed that cations such as Ca^2+ have influence on SO_2 scavenging rates and increased raindrop pH during initial rain events. Half-life period for SO_2 varied in the range of 40∼500 min for different initial conditions. Secondary sulfate production rates for small raindrops were 4 times higher than primary sulfate production rates, while production rates were almost same for droplets larger than 3 mm. Among the initial ambient SO_2, 5∼30% was scavenged by raindrops in the from of S(IV), 20∼65% was oxidized into S(VI), and 20∼60% was remained in the atmosphere after 2 hours of simulations. Field measurements also showed that raindrop pH during initial rain events were higher than 5.6 and slowly decreased to about 5.0 after 1∼2 hours of raining. Especially, ion concentrations such as Na^+, Ca^2+, and Cl^- were higher due to captured aerosols during the initial rain events. In conclusion, it was difficult to simulate ion concentrations in rainwater without soluble portion of aerosols and with mono-dispersed aerosol and hydrometeor. Therefore, scavenging characteristics of aerosols as well as gas-phase air pollutants considering size distributions of aerosol and hydrometeors should be included in the prediction of rainwater ion concentrations. It is expected to apply those results on regional scale models using parameterization.
빛을 흡수하는 에어로졸은 지구복사를 산란시켜 지표면을 냉각시키는 효과뿐만이 아니라 빛을 흡수하여 대기를 가열시킴으로써 전 지구 복사에너지 수지 및 지역 기후에 큰 영향을 미친다. 이 중, 유기 에어로졸에 의한 빛 흡수가 무시할 수 없을 만큼 상당부분 이루어지고 있다는 연구 보고가 있었음에도 불구하고 유기 에어로졸에 의한 빛 흡수는 대부분의 기후 모형에서 무시되어 왔다. 유기 에어로졸에 의한 빛 흡수에 관한 연구는 근원 물질의 다양성, 대기 중에서의 이차적 반응에 대한 이해 부족, 주로 사용되는 방법인 필터 측정 방법에서의 오차 등의 이유로 많은 어려움이 따른다. 이에 미 항공우주국(NASA)에서 개발되어 장기간 그리고 쉽게 접근 가능하면서도 정확도 높은 에어로졸 및 복사 특성 자료를 제공하는 지상에서의 원격 탐사 장비인 에어로넷 (AERONET, http://aeronet.gsfc.nasa.gov)을 활용한 연구가 매우 필요할 것으로 예상되나, 개별 에어로졸에 의한 영향을 분리하기 힘들기 때문에 유기 에어로졸에 의한 빛 흡수연구에 충분히 활용되지 못하였다. 이에 본 연구에서는 유기 에어로졸에 의한 빛흡수성을 에어로넷 관측자료를 주로 이용하여 산란 알베도 (Single scattering albedo)로 산정하는 경험적 알고리즘을 개발하고, 또한 유기 에에러솔 빛 흡수가 전 지구 및 지역 기후에 미치는 영향에 대하여 살펴보았다. 본 연구에서 개발된 알고리즘은 관측된 미립자 에어로졸에 의한 광학 두께 (fine-mode aerosol optical depth, fAOD)에 기여하는 검색 탄소, 유기 에어로졸, 황 및 질소 산화물 에어로졸 (sulfate+nitrate), 미세 흙먼지 (fine-mode dust), 미세 해염입자 (fine-mode sea-salt)에서, 검색 탄소와 유기 에어로졸의 기여도를 흡수 에어로졸 광학 두께 (absorption aerosol optical depth, AAOD)에서 분리시키고 흙먼지와 해염입자를 시뮬레이션 된 앙상블 평균값을 이용함으로써, 황 및 질소 산화물 에어로졸에 의한 광학 두께를 유기 에어로졸의 산란 알베도의 함수로 표현하는 식이다. 이때 본 연구에서 산출한 최적의 유기 에어로졸 산란 알베도 값은 0.91이며 불확실성을 고려한 범위는 0.82-0.93으로써, 이는 대부분의 기후 모형들이 0.96-1.0 값을 사용하고 있는 것과 비교하여 유기 에어로졸에 의한 빛 흡수가 상당부분 흡수되어 왔음을 의미한다. 본 연구에서 유도된 유기 에어로졸 산란 알베도 값을 이용한 대기 모형 실험을 통하여, 유기 에어로졸에 의한 전 지구 복사 강제력은 대기 꼭대기에서 +0.09 (+0.06 to +0.12) Wm-2로써, 이는 대기에서의 가열 +0.21 (+0.15 to +0.37) Wm-2, 그리고 지표면에서 냉각 -0.12 (-0.25 to -0.09) Wm-2 의 합으로 구성됨을 보였다. 지역적으로는, 봄철의 유기 에어로졸에 의한 빛 흡수가 아시아 지역에서 인도 여름 몬순의 시기를 앞당기고 여름철 비단열 가열에 의해 인도 및 티벳 고원 전역에서 강한 양의 온도 아노말리를 최대 섭씨 2도까지 유도함을 보였다. 아마존 지역에서도 아시아 지역과 유사하게 안데스 산맥의 지형효과로 건기 동안 월별로 가열-습윤-가열의 특징을 가지며, 아프리카 지역에서는 하층 및 중층의 구름과의 상호작용에 의해 에어로졸의 효과가 육지 지역에서 상쇄됨을 보였다. 본 연구를 통해서 에어로졸에 의한 복사 강제력이 현재 받아들여지는 것보다 양의 방향으로 치우쳐 질 수 있음을 보였으며, 또한 지역적인 대기 순환장의 변화를 유도시킴으로써 근원 및 인근 지역 기후에 크게 영향을 미칠 수 있음을 보였다.
승화성 입자 에어로졸의 제트를 만들어 다양한 표면의 오염물질을 세정하는 공정에 대해 연구하였다. 승화성 에어로졸 제트는 세 가지 방법으로 얻었다. 처음 두 방법은 물을 초음파 분무한 액적, 또는 수증기, 이산화탄소, 아르곤등의 증기를 극저온 열교환기를 통과시켜 고화된 입자에어로졸 제트를 진공으로 흡입하여 고속화시켜 얻었다. 세 번째 방법은 고압의 액체 이산화탄소를 상압으로 단열 팽창시켜 고속의 드라이아이스 snow 제트를 직접 얻었다. 이와 같은 승화성 고속에어로졸 제트에 의하여 단순 공기 제트로는 제거할 수 없었던 입자상 오염물이나 분자 상의 유기 막들이 쉽게 제거되었다. 여기서 입자상 오염물이란 마이크론 크기의 소석회 및 폴리스타이렌, 서브마이크론 크기의 폴리스타이렌 및 매연 입자를 포함한다. 이들을 재현성 있게 기판에 퇴적시키는 방법이 고안되어 사용되었다. 초음속을 얻기 위한 임계 압력비에서 계단 함수적으로 입자제거율이 눈에 띄게 증가하였다. 입자들은 이외에도 노즐-기판간 거리 에어로졸의 질량속도에 의해 더 높은 세정속도를 보였다. 한편 후막의 제거를 위해 각종 기판위에 라커막을 분무에 의해 만들거나 포토레지스트를 스핀 코팅하여 얻었다. 후자의 경우 베이크 시간을 조정하여 다양한 경도의 포토레지스트 막이 얻어졌다. 막의 경도와 에어로졸 제트의 강도에 의해 막의 제거기구는 서로 차이가 났다. 막의 경우는 임계압력비보다 더 낮은 값에서 비로소 제거속도가 눈에 띄게 증가하였다. 역시 노즐-기판간 거리, 에어로졸의 질량 공급 속도가 큰 변수였다. 그리고 고압팽창에 의한 제트의 경우는 운반기체를 주어 충격력을 더욱 증대시킬 수 있었다. 에어로졸제트의 충격은 패인 막의 두께 분포를 측정하거나 금속 현미경에 의한 광학적 fringe로 측정 가능하였다. 그리고 정량적인 제거속도는 제거 막의 깊이나 바닥까지 완전 제거된 원의 지름으로 측정할 수 있었다.
Among many parameters characterizing atmospheric aerosols, mass extinction efficiency (MEE) is important to understand the optical properties of aerosols. The MEE is represented as a function of refractive index (i.e., composition) and size distribution of aerosol particles. It is often considered that the MEE of aerosol is independent of size and only depends on chemical composition of aerosol particles. The widely used Malm`s reconstruction equation and revised methods express extinction coefficient as a function of aerosol mass concentration and the MEE. However, the assumed constant MEE does not consider the effect of size distribution of polydispersed chemical composition. Thus, a method that consider the effect of MEE according to size distribution is required for accurate and conventional calculation of aerosol extinction coefficient and other optical properties. In this study, the simple parameterization of MEE of polydispersed aerosol particles was developed. An aerosol size distribution is expressed using the various aerosol particles (i.e., ammonium sulfate, ammonium nitrate, elemental carbon, sea salt) that the geometric volume-mean diameters with log-normal size distribution and various geometric standard deviations are up to 10 μm. The flexible and convenient parameterization of MEE is developed by using harmonic mean approximation to represent separate small and large-mode particles. This method can be used to process in-situ observation and large scale numerical model. The MEE and simple forcing efficiency, calculated using the method developed in this study, show high correlation and accuracy compared to the results calculated using the Mie theory. 대기 중 에어로졸을 특징짓는 많은 모수들 중, 에어로졸의 광학적 특성을 이해하기 위해선 질량 소산효율(mass extinction efficiency; MEE)은 중요한 모수이다. MEE는 에어로졸 입자의 굴절률(즉, 구성물)과 크기 분포의 함수로 표현된다. 일반적으로 에어로졸 MEE는 에어로졸 입자의 화학성분에만 의존하고 크기에 대해서는 독립적인 상수로 간주한다. 널리 쓰이는 Malm의 reconstruction 방법과 차후 수정된 방법들은 에어로졸 질량 농도와 MEE의 함수로 소산계수를 표현한다. 하지만 가정한 일정한 MEE는 다분산 화학성분(polydispersed chemical composition)의 에어로졸의 크기 분포 효과를 고려하지 않는다. 따라서 에어로졸의 소산계수와 다른 광학적 특성의 정확한 계산을 위해서 크기 분포에 따른 MEE의 영향을 고려한 방법이 필요하다. 본 연구에서는 다분산 에어로졸 입자의 MEE의 간단한 모수화를 개발하였다. 로그 정규 크기 분포(lognormal size distribution)와 다양한 기하 표준편차(geometric standard deviation)를 갖는 기하 부피평균 직경(geometric volume-mean diameter)의 10 μm 까지 크기를 갖는 에어로졸 입자(즉, 황산암모늄, 질산암모늄, 원소 탄소, 해염)를 사용하여 에어로졸 크기 분포를 표현하였다. 조화 평균 근사를 사용하여 별개의 소형 모드와 대형 모드 입자의 표현을 나타냄으로써 유연하고 편리한 MEE의 모수화를 개발하였다. 이는 실제 관측 자료를 쉽게 처리하는데 사용될 수 있으며 대규모 수치 모델에도 사용 가능한 모수화 방법이다. 본 연구에서 개발한 방법을 사용하여 계산한 MEE와 단순 강제효율은 미(Mie) 이론을 사용하여 계산한 결과와 비교시 높은 상관관계와 정확도를 보인다.
에어로졸의 직접 효과가 남한 지역의 기상과 대기질에 미치는 영향
본 연구에서는 WRF-CMAQ 결합 모델을 이용하여 에어로졸의 직접 효과가 한반도 남한 지역의 기상 및 대기질에 미치는 영향을 알아보았다. 에어로졸의 직접 효과를 고려한 실험(w/ 실험)과 고려하지 않은 실험(w/o 실험)을 수행하였으며, 두 실험 간의 복사량 차이(DRE, Direct Radiative Effects)를 중심으로 분석하였다. 에어로졸의 직접 효과에 의해 한반도 남한 지역에서 지표 복사량, 기온, PBL 고도가 감소하는 것으로 나타났으며, 이로 인해 지상 PM2.5 농도가 증가하여 대기질을 악화시키는 것으로 나타났다. 에어로졸의 직접 효과를 지역별로 살펴본 결과, 상대적으로 PM2.5 농도가 낮았던지역에서 오히려 에어로졸 효과에 의한 복사량 감소가 크게 나타나 지역별로 에어로졸 효과의 차이를 확인하였다. 에어로졸의 효과를 정량화하여 지역별로 효율적으로 비교하기 위해 본 연구에서는 지상 PM_(2.5) 농도와 에어로졸의 직접 효과에 의해 감소하는 복사량(DRE)을 이용하여 지표(E_(PM_(2.5)))를 산출하고 HR5(High Rank 5) 지역과 LR5(Low Rank 5) 지역으로 분류하여 비교하였다. HR5 지역에서는 상대적으로 PM_(2.5) 농도가 낮음에도 불구하고 E_(PM_(2.5))가 높게 나타났으며, LR5 지역에서는 고농도 PM_(2.5)가 나타났지만 상대적으로 낮은 E_(PM_(2.5))가 나타났다. 인구가 밀집한 대도시 지역들인 LR5 지역에서는 NO₃- 비율이 높게 나타난 반면 뚜렷한 고배출원이 분포하지 않는 HR5 지역에서는 SO₄^(2-)와 OC의 비율 높게 나타나 두 그룹 간의 PM_(2.5) 구성 성분 비율 및 연직 분포가 다른 것으로 나타났다. HR5 지역은 국지 배출원이 아닌 풍상측에서 배출되어 장거리 수송된 대기오염물질의 영향을 많이 받기 때문에 PM_(2.5)와 SO₄^(2-)와 OC가 고도 1 km 부근에서 최고 농도가 나타났다. 결과적으로 국외에서 장거리 수송된 SO₄^(2-)와 OC의 수평 및 연직 분포 특성으로 인해 HR5 지역에서 상대적으로 지상 PM_(2.5) 농도가 낮음에도 불구하고 다른 지역에 비해 에어로졸의 직접 효과에 의해 감소하는 복사량이 더 크게 나타났다. 그러나 위도(latitude)나 천정각(zenith angle), 토지이용도(land-use)와 같은 다른 요인이나 지역별 복사량의 절대적인 차이로 인해 에어로졸의 효과가 다르게 나타날 수 있다. 따라서 향후 업데이트된 배출량 자료를 이용하여 장기간 수치모의가 필요할 것이다. 본 연구에서는 선행 연구의 AOD를 이용한 에어로졸 효과의 효율(E_r) 산출 방식의 활용 문제점을 확인하고 이를 대체하기 위해 지상 PM_(2.5) 농도를 이용하였다. 지상 농도라는 한계점은 존재하지만 선행 연구에서 제시한 방법론과의 비교를 통해 E_(PM_(2.5))의 활용 가능성을 확인하였으며, 지역별 에어로졸의 효과를 효율적으로 분석하는 데 유용할 것으로 사료된다. To examine the direct radiative effect (DRE) of aerosols on meteorology and air quality in South Korea, we conducted simulations incorporating the WRF-CMAQ two-way coupled model for February 2015. Two different experiments were conducted with and without the direct effect of aerosols and the differences between two experiments were analyzed accordingly. The reductions in radiation, air temperature and planetary boundary layer (PBL) heights due to aerosol direct effects increase concentrations of PM_(2.5) and its components at surface. This study defined the efficiency(E_(PM_(2.5))) as the DRE divided by the PM_(2.5) concentrations, which can evaluate the quantity of the DRE in different regions. The results showed that high E_(PM_(2.5)) with low PM_(2.5) concentrations in HR5 (High Rank 5) sites and low E_(PM_(2.5)) with high PM_(2.5) concentrations in LR5 (Low Rank 5)sites. In HR5 sites located in southwestern regions of the Korean peninsula, relatively high concentrations of sulfate and organic carbon (OC) were present at high altitude compared to that in LR5 sites. It indicates that the sites were possibly affected by the long-range transport of air pollutants from upwind regions, therefore, concentrations of PM2.5, sulfate and OC showed peaks at an altitude of 1 km. Consequently, the regional difference of the DRE efficiency also can be attributed to not only surface concentration but also the vertical distribution of air pollutants. This study addressed that PM_(2.5) concentrations can be useful for explaining the efficiency of aerosol direct effects. However, we are also noting that other factors (e.g. latitude, zenith angles, land-use) could affect the efficiency of aerosol direct effects. Therefore, future studies need to be conducted for long-term using updated emissions.
Evaluation of Aerosol·Cloud Interactions on Autoconversion and Accretion during KORUS-AQ campaign
Autoconversion (Au) and accretion (Ac) have been recognized to be the main two factors in determining the complicated aerosol effects on cloud–precipitation process through their interaction mechanism. However, numerical estimates of these aerosol–cloud interactions remain highly uncertain and are poorly understood due to the lack of measurements of specific aerosol–cloud variables. While there have been only few monitoring studies to clarify the aerosol–cloud parameterizations and/or explore their uncertainties, the KORUS-AQ campaign has been launched, and provided the opportunity to estimate the influence of aerosol on cloud–precipitation interactions based on comprehensive and detailed observations (i.e., aircraft, ground sites, and satellites). In this study, we diagnosed, based on such observations, the precipitation susceptibility (So) which expressed as a function of liquid water path (LWP) from the estimation by CLAVR-x satellite data during KORUS-AQ campaign period over Northeast Asia, and modeling studies are performed to enhance our understanding on the mesoscale aerosol–cloud–precipitation processes. As a first step, the aerosol-related parameters measured from DC-8 aircraft data were examined to compare with the results from CLAVR-x satellite data and explored the uncertainties between them. The results showed the cloud droplet number concentration (Nd) used in CLAVR-x satellite data was well corresponding the cloud condensation nuclei (CCN) and condensation nuclei (CN) at lower altitude, but autoconversion and accretion rate in model were not well reproduced in comparison with observation. Therefore, as a next step, WRF-Chem model was employed, and various sensitivity studies on Au and Ac parameterizations were carried out to compare the modeling results against observations. The results of modeling-observation intercomparison study showed that modeling with default parameterization (BASE) were compared with the CLAVR-x products, while several discrepancies between model and observation were sometimes found, which includes the contribution of microphysical process rates according to LWP, Nd versus precipitation rate (R) relation particularly at low LWP condition, and the ratio of accretion to autoconversion (Ac/Au ratio). In the final step, we further carried out various sensitivity tests to reduce these discrepancies, particularly focusing on improving the relationship between Nd and R according to LWP and the Ac/Au ratio through the repeated amendment-and-adjustment process based on both observation and modeling results. The differences of Nd between WRF and WRF-Chem were both examined, and simulated aerosol chemical compositions were evaluated against AMS measurements obtained from DC-8 aircraft, and the activation process was also assessed through sensitivity test of bulk hygroscopicity updated by observation data. Our repeated amendment-and-adjustment approach suggested five categories from the classification of Au and Ac over Northeast Asia: 1) different accretion rate with autoconverted liquid water, 2) scaled autoconversion rate, 3) susceptibility fitting factor of power law, 4) subgrid variability, and 5) other parameterizations. In each of the 5 categories, So expressed as function of LWP, relationship between Nd and R, and change of the Ac/Au ratio were investigated, and the parameterization candidates matching individual analysis criteria were optimally organized, respectively. Our results showed that the variation of Au and Ac depending on LWP value has been improved and overestimated So was corrected from the modified contribution of autoconversion and accretion rate. In addition, bulk hygroscopicity methods formulated by combining specific hygroscopicity estimation from direct observation were thus reasonably predicted aerosol concentrations, suggesting the higher possibilities of model performance on both cloud and aerosol chemical species over Northeast Asia. We also pointed out the limitations on the Au and Ac parameterization and highlighted the overestimation of Au related to the initial formation of precipitation at low LWP, as well as the underestimation of Ac in association with the precipitation intensity. Further research, therefore, will need to understand what further processes are associated with the role of aerosol through aerosol–cloud–precipitation physics over Northeast Asia. 자동변환(autoconversion, Au) 과정과 결착(accretion, Ac) 과정은 대기 중 에어로졸에 의해 구름 및 강수에 복잡하게 영향을 미치는 에어로졸-구름 상호작용에 중요한 역할을 한다. 그러나 이러한 상호작용에 대한 추정은 큰 불확실성을 가지고 있고, 구체적인 에어로졸-구름 변수에 대한 관측자료의 부족으로 잘 파악되지 않았다. 에어로졸-구름 모수화를 명확하게 하고 그들에 대한 불확실성을 조사하는 관측 연구는 거의 없었던 반면에, KORUS-AQ(Korea-United States Air Quality) 캠페인은 정교하고 상세한 관측자료(예, 항공 관측, 지상 관측, 위성 관측 등)를 기반으로 구름 및 강수에 대한 에어로졸 상호작용의 영향을 추정할 기회를 마련하였다. 본 연구는 KORUS-AQ 캠페인 기간을 대상으로 동북아시아 영역에 대해 CLAVR-x 위성 관측자료를 활용하여 액체 수 경로(liquid water path, LWP)에 따른 강수 민감도(precipitation susceptibility, So)의 변화를 확인하고, 중규모(mesoscale)의 에어로졸-구름-강수 과정에 대한 이해를 높이기 위한 모델링 연구를 실시하였다. 먼저, DC-8 항공기로부터 관측된 에어로졸 관련 변수들을 CLAVR-x 위성 관측자료와 비교하고 그 불확실성을 조사하여, 위성 관측의 구름 방울 수 농도(cloud droplet number concentration, Nd)와 항공 관측된 구름 응결핵(cloud condensation nuclei, CCN) 및 에어로졸(condensation nuclei, CN) 수 농도가 상대적으로 낮은 고도에서 서로 상응함을 확인하였다. 그리고 선행연구의 관측자료와 모델의 Au 및 Ac 결과를 비교하여 모델의 Au 및 Ac 모수화 모의능력이 낮게 나타남을 확인하였다. 이에 따라, WRF-Chem(Weather Research and Forecasting model with Chemistry) 모델을 사용하여 관측과 모델 결과를 비교 분석하기 위한 Au 및 Ac 모수화 과정에 대한 다양한 민감도 분석을 수행하였다. 모델과 관측의 상호비교 결과, 기존 모수화 방안을 사용한 모델 결과(BASE)는 LWP 구간 별 미세물리과정에 대한 Au 및 Ac의 기여, 낮은 LWP에서의 Nd와 강수율(precipitation rate, R)의 관계, Au에 대한 Ac의 비율(Ac/Au ratio) 등의 항목에서 CLAVR-x 위성 관측자료와의 여러 가지 차이점이 조사되었다. 마지막으로 본 연구는 이러한 차이점을 줄이기 위해 관측과 모델 결과를 근거로 하여 수정 및 보완을 반복하여 민감도 분석을 수행하였고, 특히 LWP에 따른 Nd와 R의 관계, Ac/Au ratio의 개선에 집중하였다. 또한 WRF와 WRF-Chem의 Nd 차이를 조사하고, 모의된 에어로졸 구성 성분을 DC-8 항공기에서 관측된 AMS 자료와 비교하여 검증하였으며 관측 자료로 업데이트된 흡습도(hygroscopicity, κ) 계산 과정의 민감도 분석을 통해 활성화 과정이 평가되었다. 본 연구의 Au 및 Ac 과정에 대한 수정 및 보완 방법은 5가지 카테고리로 분류되었다: 1) 자동변환된 구름 물 변수를 사용한 수정된 Ac 방안, 2) 규모가 조정된 Au 방안, 3) 멱함수(power law)의 민감도 적합 지수(fitting factor) 방안, 4) 아격자 변동성 방안, 4) 다른 모수화 방안. 5가지 카테고리의 각 실험에 대해 LWP 구간 별 So의 형태, Nd와 R의 관계, Ac/Au ratio가 조사되었고, 각 개별적인 분석 기준에 부합하는 모수화 방안 후보들을 제시하였다. 본 연구의 수정 및 보완된 Au 및 Ac 모수화 방안에 의해, LWP 구간에 따른 Au와 Ac의 변동성이 개선되고, 과대추정된 So가 변화된 Au 및 Ac의 기여율에 의해 수정되었다. 또한 관측 자료로부터 추정된 개별적인 κ를 결합하여 수정한 κ 계산 방법의 결과는 구름 및 에어로졸 성분에 대한 모델 수행능력의 향상 가능성을 나타냈다. 본 연구 결과는 에어로졸과 구름 사이의 비선형적인 관계를 모델에서 구현함에 있어 미세물리 과정 중 Au와 Ac에 대한 모수화의 한계를 지적하고, LWP 구간에 따라 다르게 작용하여 나타난 So의 과대 추정, 강수 형성의 시작과 관련된 Au의 과대추정, 강수 강도(precipitation intensity)와 관련된 Ac의 과소추정을 강조하였다. 따라서 향후 연구는 동북아시아를 대상으로 에어로졸-구름-강수 상호작용의 역할과 관련된 추가적인 과정을 이해하는 노력이 필요할 것이다.
코로나19 기간 중 동아시아지역 에어로졸의 광흡수 특성 변화
본 연구에서는 2020년 1월부터 시작된 코로나19의 확산과 이로 인한 경제 활동 봉쇄 조치로 인위적인 에어로졸 및 전구물질 배출량이 감소함에 따라 동아시아 지역에서 관측된 에어로졸의 광흡수 특성 변화와 이로 인한 기후복사효과를 지상 직접 관측(in-situ)과 AERONET 썬포토미터를 통한 대기 기주 특성 관측 자료를 기반으로 분석하였다. 지역에 따른 에어로졸 광학 특성의 변화 양상에는 차이가 있었으나, 2020년 2월과 3월에 대체로 뚜렷한 에어로졸 광학두께의 감소가 관측되었다. 특히, 2020년 3월에 에어로졸 광학두께가 이전 5년(2015-2019) 평균 대비 약 31-46% 감소하였다. 대기 기주에서의 에어로졸 광흡수 정도를 나타내는 광흡수 에어로졸 광학두께 역시 같은 기간 약 22-34% 감소하는 특성을 보였다. 지표 근처에서 관측된 에어로졸의 광산란 계수는 이전 5년 평균 대비 2020년 3-4월에 약 20% 가량 감소한 데 반해, 에어로졸 광흡수 계수는 유의미한 차이를 보이지 않았다. Potential Source Contribution Function (PSCF) 분석 결과, 이 기간 에어로졸 광흡수 계수가 유의미한 변화가 관측되지 않은 것은 국내에서 배출된 광흡수 에어로졸의 영향으로 사료된다. 에어로졸 광학두께의 감소로 지표면에서의 에어로졸 직접복사 강제력은 2020년 3월 연구 대상지역에서 약 17-28% 감소하였으나, 대기 중 에어로졸에 의한 직접복사강제효율은 오히려 이전 5년(2015년 -2019년)과 비교하여 약 24-36% 높게 나타났다. 코로나19 기간 중 산란 에어로졸의 뚜렷한 감소는 광흡수 에어로졸의 상대적 비율 증가로 귀결되었으며, 이는 에어로졸 광학두께의 감소 대비 복사강제력의 감소가 적게 나타나는 주요한 원인이 되었다. Anthropogenic aerosol and precursor emissions decreased due to the lockdown measures implemented to stop the spread of COVID-19 that started in January 2020. In this study, the changes in the light absorption characteristics of aerosols observed in East Asia and the climate effects were investigated using the ground in-situ observation data and column observation data through AERONET. Although differences in the pattern of changes in aerosol optical properties according to regions, in February and March 2020, aerosol optical depth (AOD) significantly decreased over East Asia. In particular, in March 2020, AOD decreased by 31-46% compared to the previous 5-year mean. Absorption aerosol optical depth (AAOD), which indicates the degree of aerosol light absorption in the atmospheric column, also decreased by 22-34% during the same period. The surface aerosol scattering coefficient observed at Anmyon decreased by about 20% in March-April compared to the previous 5-year mean, whereas the aerosol absorption coefficient showed no significant difference. PSCF analysis confirmed that the aerosol absorption coefficient in 2020 was strongly affected by the light absorbing aerosols from domestic sources. The aerosol direct radiative forcing at the surface decreased by 17-28 % due to the decrease of AOD, but the direct radiative forcing efficiency at the atmosphere increased by 24-36% in March 2020 compared to the previous 5 years. The ratio of light absorbing aerosol to scattering aerosol increased, and the decrease in radiative forcing was small compare to the decrease of AOD.
바이오에어로졸 측정과 이를 활용한 나노 천연물질 항균 필터 연구
바이오에어로졸로 인한 전염병이나 테러는 바이오에어로졸에 대한 사회적 관심을 증가시키는 계기가 되었고, 이는 바이오에어로졸의 측정과 통제의 중요성을 부각시켰다. 이러한 흐름에 발맞춰 서울시의 지하철 역사와 특별한 기상 이벤트인 장마철의 바이오에어로졸의 농도에 대한 측정실험을 실시하였다. 이를 통해, 대기 중의 바이오에어로졸의 농도가 높으며, 바이오에어로졸 제어기술의 필요성을 확인하였다. 이러한 필요성에 발맞춰 요즘 떠오르고 있는 천연물질을 이용한 항균필터를 연구하였다. 에어로졸의 열 건조 분무 기술을 이용하여, 천연물질을 나노사이즈의 에어로졸로 필터에 도포하였다. 천연물질이 도포된 항균필터의 차압, 필터 효율, 항균테스트를 실시하였다. 이 결과가 바이오에어로졸의 측정과 제어에 대한 기초자료로서 도움이 될 것이라고 생각된다. Concentrations of total culturable bacteria and fungal bioaerosols in underground subway systems were measured in March, April, and May. Concentrations of airborne bacteria and fungi were observed at different locations in a subway station. The experimental results provide useful and basic guidelines for analyzing and developing methods for controlling airborne microorganisms in underground subway stations. Also, we measured the concentration of airborne biological particles before, after, and during rain in a monsoon season. The measurement data of the concentration of fungal particles and bacterial particles show quantitatively that the bioaerosol concentrations during the rain event are several times higher than the concentration of the bioaerosols in the condition of no rain. Controlling bioaerosols has become more important with increasing participation in indoor activities. Treatments using natural product nanomaterials are promising technique because of their relatively low toxicity compared to inorganic nanomaterials such as silver nanoparticles or carbon nanotubes. In this study, antimicrobial filters were fabricated from a natural Euscaphis japonica nanoparticles which were produced by nebulizing E. japonica extract. The coated filters were assessed in terms of pressure drop, antimicrobial activity, filtration efficiency, major chemical components, and cytotoxicity. Pressure drop and antimicrobial activity increased as a function of nanoparticle deposition time (590, 855, and 1150 µg/cm2filter at 3-, 6-, and 9-min depositions, respectively).
2017년 7월 장마 기간 중규모 대류운 발달에 대한 에어로졸-구름 상호작용 분석
이범중 한국교원대학교 대학원 2023 국내석사
2017년 7월 15∼16일 수도권과 청주 지역에 집중호우를 발생시킨 중규모 대류운과 강수 발달에 대한 대기 에어로졸의 영향을 분석하기 위하여 WRF-Chem (Weather Research and Forecasting model coupled with Chemistry) 모델 실험을 수행하였다. 중국 동남부 지역의 고농도 PM2.5는 남서풍 계열의 바람에 의해 장거리 수송으로 한반도에 영향을 미치고 있었다. 대기 에어로졸에 의한 지면으로 향하는 태양복사에너지의 전체효과(Total effect), 직접효과(Direct effect), 간접효과(Indirect effect)는 각각 –134.5∼147.5 Wm-2, –170.0∼128.2 Wm-2, –132.9∼162.5 Wm-2 이었다. 반면, 대기 에어로졸에 의한 지면으로 향하는 지구복사에너지의 전체효과, 직접효과, 간접효과는 각각 –11.5∼14.0 Wm-2, –12.0∼14.8 Wm-2, -11.9∼10.7 Wm-2을 나타내고 있었다. 여름의 낮은 대기 에어로졸 농도에도 지표면에 도달하는 태양복사에너지는 대체로 감소되었다. 그러나, 지구복사에너지는 태양복사에너지와 비교하여 지표면에 미치는 영향 적게 나타났다. 대기 에어로졸의 대류운 내에서의 미세물리과정에 대한 영향은 WRF-Chem 모델 누적강수량의 증감에 영향을 미칠 수 있다. 누적강수량이 현저하게 증가한 지역과 감소한 지역에 대한 대류운 내에서의 연직 수상체 구름물 혼합비, 고체상 수상체(빙정, 눈, 싸락눈)의 혼합비, 액체상 수상체(빗물)의 혼합비를 비교하였다. 대기 에어로졸의 영향으로 누적강수량이 증가한 지역에서는 수상체 구름물 혼합비가 대류운 하층에서 감소하여 나타났지만, 강한 상승기류에 의해 대류운 상층에서는 증가하여 나타나고 있었다. 더불어 기온이 0℃ 미만의 대류운 상층에서는 고체상 수상체의 혼합비가 증가하여 나타났다. 반면 대기 에어로졸의 영향으로 누적강수량 이 감소한 지역에서는 수상체 구름물 혼합비가 대류운의 하층에서는 증가하여 나타났다. 또한, 약한 상승기류에 의해 대류운 상층에서는 구름물 혼합비가 감소하였으며 고체상 수상체의 혼합비 역시 감소하였다.
2004년 6월 - 2010년 6월 동안 관측한 서울 에어로졸과 구름응결핵의 물리적 성질에 대한 연구
2004년 6월부터 2010년 6월까지 동아시아지역의 대도시인 서울에서 에어로졸과 구름응결핵 관측을 실시하였으며, 이러한 에어로졸과 구름응결핵이 가지고 있는 특징에 대하여 살펴보았다. 에어로졸 평균 수농도는 18517±8880 cm-3 이었으며, 구름응결핵 평균 수농도는 0.6% 과포화도에서 5227±3143 cm-3으로 나타났고, 에어로졸 중 구름응결핵으로 작용할 수 있는 비율은 약 30%정도였다. 에어로졸과 구름응결핵 수농도는 계절과 무관하게 출·퇴근 시간이 가장 높았으며, 새벽 4시가 가장 낮게 나타났다. 교통량의 증가는 에어로졸과 구름응결핵 수농도의 증가를 가져왔으며, 에어로졸과 교통량과의 상관관계는 0.84를 나타냈다. 계절적으로 겨울이 여름보다 에어로졸과 구름응결핵 수농도가 높았다. 겨울은 화석연료의 사용증가와 경계층 상승시간 지연으로 인하여 여름철보다 에어로졸과 구름응결핵 수농도가 높게 나타나는 경향을 보였다. 강수가 있는 경우, 에어로졸과 구름응결핵 수농도는 낮게 나타났지만 강수량이 많다고 해서 에어로졸과 구름응결핵 수농도가 낮게 나타나는 것은 아니었다. 에어로졸의 크기 분포는 약 80% 정도가 10 - 100 nm 사이에서 나타났으며, 평균 Dg는 49.2nm 였다. 자동차에서 배출되는 에어로졸 크기가 40 - 50 nm인 점을 고려하면, 서울에서 관측한 에어로졸은 거의 자동차에 의한 것으로 볼 수 있다. 에어로졸 생성은 총 891일 중 83회 관측되었으며, 약 10% 정도였다. 에어로졸 생성은 주로 맑고 강수가 없는 날에 가장 많이 일어났다.