Synthesis of Graphene Oxide by Atmospheric plasma for biological applications = 생물학적 응용을 위해 대기 플라즈마로 산화한 그래핀의 합성

국문 초록 (Abstract)

그래핀은 나노카본의 새로운 응용 분야로, 특이한 응용법으로 인해 많은 관심을 끌었으며 나노 기술 분야를 개편했다. 지르코니아, 스테인리스 스틸 및 티타늄과 같은 다른 유형의 기판을 그래 핀 증착에 사용할 수 있다. 본 연구는 티타늄에 본질적인 생체 적합성이 있기 때문에 티타늄을 기판으로써 선택했지만, 세포 상호 작용을 향상시키기 위해서는 추가적인 표면 처리가 필요하기 때문에 환원된 산화 그래핀 및 산화 그래 핀의 증착을 통해 표면 개질을 수행하였다.
본 연구는 Phoenix 300, SEO Korea에 의해 접촉각이 변하여 다양한 표면 특성을 갖는 환원된 그래핀 옥사이드 (rGO) 및 그래핀 옥사이드 (GO)의 증착에 관한 것이다. 메탄 (10 %)과 아르곤의 혼합 가스를 탄소 공급원으로 사용하고 60 SCCM (분당 표준 센티미터 입방)의 속도로 플라즈마에 도입하여 6 분 동안 증착 공정을 진행시켰고, 아르곤 가스만을 사용한 추가 플라즈마 처리에 의해서 산화 그래핀 (GO)을 얻었다. 이때 증착 된 환원 그래 핀 옥사이드 층은 소수성을 나타내었지만, 아르곤 가스만으로 플라즈마를 추가로 처리하여 이를 친수성으로 만들었으며, 초 소수성 코팅은 또한 200 ℃에서 1 시간 30 분 동안 열처리하여 수득되었다.
XPS를 사용하여 대기 플라즈마 처리를 통한 탄소 코팅 합성을 평가하고 라만 분광법, TEM 및 접촉각 (Phoenix 300, SEO Korea) 및 세포 생존력은 MTT 분석에 의해 측정되었다. 소수성 표면을 초 소수성 및 친수성으로 변화시키는 다양한 산소 함유 작용기를 드러냄으로써 그래핀 옥사이드와 환원 된그래 핀 옥사이드를 구별하기 위해 X 선 광전자 분광법이 수행되었다.
표면 특성이 다른 rGO 및 GO의 생체 적합성, 즉 티타늄 기판에 증착 된 초 소수성, 소수성 및 친수성은 MTT (3-(4,5-dimethylthiazol-2-yl)-2,5-diphenyltetrazolium bromide) 분석법으로 표면 특성이 다른 카본 코팅과 베어 티타늄 기판의 다양한 비교를 보여주었다. 티타늄이 생체 적합성 물질이라는 것이 보편적으로 인정되고 있지만, 본 연구에서 소수성 및 친수성 특성을 갖는 탄소 코팅은 베어 티타늄보다 섬유 모세포에 대해 훨씬 더 나은 생체 적합성 표면임을 입증했다. 또한, 소수성 표면과 친수성 표면 사이의 비교에서, 친수성을 갖는 탄소 코팅은 세포 생존력에 대해 소수성보다 훨씬 더 우수한 기질 인 것으로 관찰되었다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Graphene is a new class of nanocarbon that has attracted much attention due to its unusual applications and has reshaped the field of nanotechnology. Different types of substrates like zirconia, stainless steel and titanium can be used for graphene deposition. We chose titanium as a substrate because titanium has intrinsic biocompatibility. However, it requires further surface treatment to enhance cells interaction. Surface modifications were performed through deposition of reduced graphene oxide and graphene oxide.
This study comprised on deposition of reduced graphene oxide (rGO) and graphene oxide (GO) with diverse surface properties differentiating contact angle by Phoenix 300, SEO Korea. A mixture gas of methane (10%) and argon was used as a source of carbon and introduced to the plasma at a rate of 60 SCCM (standard centimeter cubic per minute), running the deposition processes for six minutes. Graphene oxide (GO) was obtained by the additional plasma treatment using argon gas alone. As deposited reduced graphene oxide layer showed hydrophobic properties, but the additional treatment of plasma with argon gas alone turned it into hydrophilic one. A superhydrophobic coating was also obtained by heat treatment at 200 0C for one hour and 30 minutes.
Carbon coating synthesis through atmospheric plasma treatment is evaluated by using XPS; Raman spectroscopy; TEM and contact angle (Phoenix 300, SEO Korea) and cells viability is measured by MTT assay. X-ray photoelectron spectroscopy is performed for differentiating graphene oxide and reduced graphene oxide by revealing various oxygen containing functional groups turning hydrophobic surface into super-hydrophobic and hydrophilic one.
Biocompatibility of rGO and GO with different surface properties i.e. super hydrophobic, hydrophobic and hydrophilic deposited on titanium substrate is evaluated by MTT (3-(4,5-dimethylthiazol-2-yl)-2,5-diphenyltetrazolium bromide) assay shows diverse comparison of carbon coating with different surface properties and bare titanium substrate. Though it is universally accepted that titanium is a biocompatible material but here in this report we have proved that carbon coating with hydrophobic and hydrophilic characters are far better biocompatible surfaces for fibroblast cells than bare titanium. In comparison between hydrophobic and hydrophilic surfaces, it is observed that carbon coating with hydrophilic property is even better substrate than hydrophobic for cells viability.

목차 (Table of Contents)

• List of figures 4
• Abstract 7
• Chapter 1 9
• 1.1 Literature Survey . 9
• 1.1.1 Introduction to Plasma Treatment and Surface modification 9
• 1.1.2 Titanium Substrate and its Biomedical Application . 10
• 1.1.3 Plasma Treatment to Titanium substrate and other metallic biomaterials 12
• 1.1.4 Cell Growth and Antibacterial Behavior on Graphene Surfaces 15
• 1.1.5 Osteoblast cells growing with Bone Morphogenetic Protein (BMP2) 16
• 1.1.6 Drug loading for cancer therapy . 17
• 1.1.7 Different Routes for Graphene Oxide fabrication. 17
• 1.1.8 Synthesis of Graphene oxide by high energy Atmospheric plasma 22
• 1.2 References . 25
• Chapter 2 . 30
• 2.1 Methodology 30
• 2.2 Experimental . 30
• 2.2.1 Synthesis of reduced graphene oxide and graphene oxide . 30
• 2.2.2 Characterization of Materials . 31
• 2.3 Results and discussion . 32
• 2.3.1 Characterization through Raman Spectroscopy 32
• 2.3.2 XPS Analysis on titanium substrate 38
• 2.3.3 TEM Analysis 49
• 2.3.4 Wettability measurement . 51
• 2.3.5 Fibroblast cells viability . 54
• 2.4 Conclusions 55
• 2.5 References . 57
• Abstract in Korean 59