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      금속 칼코게나이드 소재의 열전 물성 탐색 및 Bi2Te3계 소재 기반 유연 열전 모듈에 대한 연구 = Research on thermoelectric properties of metal chalcogenides and flexible thermoelectric module based on Bi2Te3-based alloy

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      https://www.riss.kr/link?id=T15891973

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      국문 초록 (Abstract)

      에너지 변환 기술 중 하나인 열전 효과는 열에너지를 전기에너지로 변환하는 제벡 효과와 역으로 전기에너지를 열에너지로 변환시키는 펠티에 효과를 포함한다. 열전 변환 효율은 무차원의 열전 성능 지수()로 표현되며, 전기 전도도(σ), 제벡 계수(), 열 전도도(κ), 그리고 절대온도() 로 구성된다. 따라서 열전 변환 효율을 증가시키기 위하여 높은 제벡 계수, 높은 전기 전도도, 및 낮은 열 전도도를 가지는 열전 소재가 필요하나, 각 파라미터들은 상충 관계(trade-off)를 이루고 있기에, 각 파라미터 간의 관계에 대한 명확한 연구가 요구되고 있으며 이를 만족하는 새로운 소재의 도출 연구가 함께 진행 중이다.

      본 연구는 두 가지 내용을 다루고 있다. 첫 번째로는 금속 칼코게나이드 소재의 새로운 열전 소재로서의 가능성 탐색에 관한 내용이다. 전이 후 금속, 전이 금속, 희토류 금속 칼코게나이드 소재를 기반으로 기초 전도 물성이 반도체성을 보이는 소재 및 그 고용체를 탐색하였고. 밴드갭의 크기에 따라 순차적으로 합성하였다. 합성된 소재에 대하여 결정구조 및 전기적 물성을 분석함으로써 새로운 열전 소재로서의 가능성이 있는지 탐색하였다. 그 결과, FeSe2는 550K에서 0.35mW/mK2의 파워팩터 값을 갖는 것을 확인하였고, TiS3, HfSe3는 반도체 거동을 보이므로 추가적인 도핑 또는 고용체 형성을 하여 전하 운반자의 농도를 증가시킨다면 새로운 열전 소재로 가능성이 있음을 확인하였다.

      두 번째로는, 신체 열을 활용하여 미소 전력을 생산할 수 있는 유연 열전 모듈 제작 연구이다. 상온 영역에서 높은 zT를 나타내는 Bi2Te3계 소재를 활용하였으며 높은 성능과 유연성을 동시에 확보하기 위해서, 3D-Printing을 활용하여 열간 압출 공정으로 제작된 직경 1.8mm인 봉상의 Bi2Te3계 기반 열전 소재를 PDMS에 삽입하여 배열시킨 열전 블록을 만들어 무전해 도금을 통한 기능층 형성과 전극과의 접합 과정을 거쳐 23.4mm×21.0mm의 면적을 가지며, 1.5mm부터 4mm의 두께를 갖도록 제작하였다. 제작된 유연 열전 모듈의 구동 환경에 따른 발전 성능을 측정하였으며, 모듈 출력 측정 시스템으로 △T를 20℃로 일정하게 유지한 경우 3.27mW/cm2의 최대 출력 전력을 달성하였고, 외기 온도가 20℃일 때, 손목에 부착한 경우 최대 80㎼/cm2의 출력 전력 값을 시연하였다.
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      에너지 변환 기술 중 하나인 열전 효과는 열에너지를 전기에너지로 변환하는 제벡 효과와 역으로 전기에너지를 열에너지로 변환시키는 펠티에 효과를 포함한다. 열전 변환 효율은 무차원의...

      에너지 변환 기술 중 하나인 열전 효과는 열에너지를 전기에너지로 변환하는 제벡 효과와 역으로 전기에너지를 열에너지로 변환시키는 펠티에 효과를 포함한다. 열전 변환 효율은 무차원의 열전 성능 지수()로 표현되며, 전기 전도도(σ), 제벡 계수(), 열 전도도(κ), 그리고 절대온도() 로 구성된다. 따라서 열전 변환 효율을 증가시키기 위하여 높은 제벡 계수, 높은 전기 전도도, 및 낮은 열 전도도를 가지는 열전 소재가 필요하나, 각 파라미터들은 상충 관계(trade-off)를 이루고 있기에, 각 파라미터 간의 관계에 대한 명확한 연구가 요구되고 있으며 이를 만족하는 새로운 소재의 도출 연구가 함께 진행 중이다.

      본 연구는 두 가지 내용을 다루고 있다. 첫 번째로는 금속 칼코게나이드 소재의 새로운 열전 소재로서의 가능성 탐색에 관한 내용이다. 전이 후 금속, 전이 금속, 희토류 금속 칼코게나이드 소재를 기반으로 기초 전도 물성이 반도체성을 보이는 소재 및 그 고용체를 탐색하였고. 밴드갭의 크기에 따라 순차적으로 합성하였다. 합성된 소재에 대하여 결정구조 및 전기적 물성을 분석함으로써 새로운 열전 소재로서의 가능성이 있는지 탐색하였다. 그 결과, FeSe2는 550K에서 0.35mW/mK2의 파워팩터 값을 갖는 것을 확인하였고, TiS3, HfSe3는 반도체 거동을 보이므로 추가적인 도핑 또는 고용체 형성을 하여 전하 운반자의 농도를 증가시킨다면 새로운 열전 소재로 가능성이 있음을 확인하였다.

      두 번째로는, 신체 열을 활용하여 미소 전력을 생산할 수 있는 유연 열전 모듈 제작 연구이다. 상온 영역에서 높은 zT를 나타내는 Bi2Te3계 소재를 활용하였으며 높은 성능과 유연성을 동시에 확보하기 위해서, 3D-Printing을 활용하여 열간 압출 공정으로 제작된 직경 1.8mm인 봉상의 Bi2Te3계 기반 열전 소재를 PDMS에 삽입하여 배열시킨 열전 블록을 만들어 무전해 도금을 통한 기능층 형성과 전극과의 접합 과정을 거쳐 23.4mm×21.0mm의 면적을 가지며, 1.5mm부터 4mm의 두께를 갖도록 제작하였다. 제작된 유연 열전 모듈의 구동 환경에 따른 발전 성능을 측정하였으며, 모듈 출력 측정 시스템으로 △T를 20℃로 일정하게 유지한 경우 3.27mW/cm2의 최대 출력 전력을 달성하였고, 외기 온도가 20℃일 때, 손목에 부착한 경우 최대 80㎼/cm2의 출력 전력 값을 시연하였다.

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      다국어 초록 (Multilingual Abstract)

      The thermoelectric effect, one of the energy conversion technologies, includes the Seebeck effect, which converts thermal energy into electrical energy, and the Peltier effect, which converts electrical energy into thermal energy conversely. The thermoelectric conversion efficiency is expressed as a dimensionless thermoelectric figure of merit, zT, defined as (), and is composed of electrical conductivity (σ), Seebeck coefficient (), thermal conductivity (κ), and absolute temperature (). Therefore, thermoelectric materials with high Seebeck coefficient, high electrical conductivity, and low thermal conductivity are required to enhance thermoelectric conversion efficiency, but since each parameter has a trade-off, a clear study on the relationship between each parameter is required, and research on deriving a new material that satisfies this is underway.

      This paper presents two researches. The first research is about exploring the possibility of metal chalcogenide as a new thermoelectric material. Searching for materials and solid solutions that show semiconducting properties among post-transition metals, transition metals, and rare metal calcogenide materials, and synthesized sequentially according to the size of the band gap. then, by analyzing the crystal structure and electrical properties of the synthesized materials, we explored the possibility as a new thermoelectric material. As a result, it was confirmed that the powder factor of FeSe2 was 0.35mW/mK2 at 550K, and TiS3 and HfSe3 exhibited semiconducting properties, but it was confirmed that there is a possibility as a thermoelectric material if the concentration of the charge carrier is increased through additional doping or solid solution formation

      The second research is about manufacture of flexible thermoelectric modules that can produce micro-power by using body heat. Bi2Te3-based on alloy showing high zT in the room temperature range was used, and in order to secure high performance and flexibility at the same time, the thermoelectric block was created using 3D-printing to have a structure in which a 1.8mm diameter rod-shaped Bi2-Te3 based on alloys manufactured by hot extrusion process were embedded into the PDMS. the flexible thermoelectric module was fabricated to have a size of 23.4mm×21.0mm which can has different thicknesses from 1.5mm to 4mm after forming a functional layer through an electroless plating and bonding with an electrode. power generation performance was measured according to the module driving environment, and achieved a maximum output power of 3.27mW/cm2 when △T was kept constant at 20℃ by the module output measurement system. the thermoelectric module attached to the wrist demonstrated the maximum output power value of 80㎼/cm2, when the ambient temperature was given at 20℃
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      The thermoelectric effect, one of the energy conversion technologies, includes the Seebeck effect, which converts thermal energy into electrical energy, and the Peltier effect, which converts electrical energy into thermal energy conversely. The therm...

      The thermoelectric effect, one of the energy conversion technologies, includes the Seebeck effect, which converts thermal energy into electrical energy, and the Peltier effect, which converts electrical energy into thermal energy conversely. The thermoelectric conversion efficiency is expressed as a dimensionless thermoelectric figure of merit, zT, defined as (), and is composed of electrical conductivity (σ), Seebeck coefficient (), thermal conductivity (κ), and absolute temperature (). Therefore, thermoelectric materials with high Seebeck coefficient, high electrical conductivity, and low thermal conductivity are required to enhance thermoelectric conversion efficiency, but since each parameter has a trade-off, a clear study on the relationship between each parameter is required, and research on deriving a new material that satisfies this is underway.

      This paper presents two researches. The first research is about exploring the possibility of metal chalcogenide as a new thermoelectric material. Searching for materials and solid solutions that show semiconducting properties among post-transition metals, transition metals, and rare metal calcogenide materials, and synthesized sequentially according to the size of the band gap. then, by analyzing the crystal structure and electrical properties of the synthesized materials, we explored the possibility as a new thermoelectric material. As a result, it was confirmed that the powder factor of FeSe2 was 0.35mW/mK2 at 550K, and TiS3 and HfSe3 exhibited semiconducting properties, but it was confirmed that there is a possibility as a thermoelectric material if the concentration of the charge carrier is increased through additional doping or solid solution formation

      The second research is about manufacture of flexible thermoelectric modules that can produce micro-power by using body heat. Bi2Te3-based on alloy showing high zT in the room temperature range was used, and in order to secure high performance and flexibility at the same time, the thermoelectric block was created using 3D-printing to have a structure in which a 1.8mm diameter rod-shaped Bi2-Te3 based on alloys manufactured by hot extrusion process were embedded into the PDMS. the flexible thermoelectric module was fabricated to have a size of 23.4mm×21.0mm which can has different thicknesses from 1.5mm to 4mm after forming a functional layer through an electroless plating and bonding with an electrode. power generation performance was measured according to the module driving environment, and achieved a maximum output power of 3.27mW/cm2 when △T was kept constant at 20℃ by the module output measurement system. the thermoelectric module attached to the wrist demonstrated the maximum output power value of 80㎼/cm2, when the ambient temperature was given at 20℃

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      목차 (Table of Contents)

      • List of Tables ⅲ
      • List of Figures ⅳ
      • 1. 서론 1
      • 2. 이론적 배경 3
      • 2.1 열전 소재 3
      • List of Tables ⅲ
      • List of Figures ⅳ
      • 1. 서론 1
      • 2. 이론적 배경 3
      • 2.1 열전 소재 3
      • 2.1.1 열전 효과 3
      • 2.1.2 열전 성능 지수 6
      • 2.1.3 Bi2Te3계 열전 소재 8
      • 2.2 열전 발전 모듈 10
      • 2.2.1 열전 발전 모듈 10
      • 2.2.2 열전 발전 모듈의 필요성 11
      • 3. 실험 방법 12
      • 3.1 소재 합성 및 소결 방법 12
      • 3.1.1 합성 12
      • 3.1.2 고에너지 볼 밀링 13
      • 3.1.3 방전 플라즈마 소결 14
      • 3.2 물성 측정 및 평가 16
      • 3.2.1 X선 회절 분석 16
      • 3.2.2 전기 전도도와 제벡 계수 18
      • 3.2.3 홀 측정 19
      • 3.3 유연 열전 발전 모듈 제작 방법 21
      • 3.3.1 유연 열전 발전 모듈의 제작 방법 22
      • 3.3.2 열전 발전 모듈의 성능 평가 30
      • 4. 금속 칼코게나이드 소재에 대한 열전 물성 평가 33
      • 4.1 소재 탐색 기준 35
      • 4.2 TiS3 측정 및 분석 결과 36
      • 4.3 HfSe3, HfTe3 측정 및 분석 결과 39
      • 4.4 FeSe2 측정 및 분석 결과 43
      • 4.5 결론 46
      • 5. 유연 열전 모듈 제작 및 평가 47
      • 5.1 유연 열전 모듈 제작 47
      • 5.2 유연 열전 모듈 구조 및 구성 50
      • 5.3 발전 성능 측정 및 분석 56
      • 5.4 실제 환경에서 발전 성능 측정 62
      • 5.5 결론 66
      • 참고 문헌 67
      • Abstract 72
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