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다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Isotopes are used for tracking contaminants or for tracking purposes in investigations and are used to find out whether a product is counterfeit or not, detection of impurities in food, or the geographical origin of a specific substance. In particular, the demand for radioactive isotopes is increasing in various studies such as radiometric dating, nuclear power generation, nuclear weapons development, diagnosis, and treatment of diseases, etc.
In this study, various gas isotope ratios and atomic weights were determined through various gas mass spectrometry methods: isotopes of hydrogen, helium, and neon gases. Hydrogen or helium isotopes are used in a variety of industries, such as fusion technology, and tritium fusion facilities such as the International Thermonuclear Experimental Reactor (ITER). Among the hydrogen isotopes, tritium is also used in consumer goods that applied the principle which is emitted electrons (β-rays) during decay are stimulate fluorescent materials to emit light. In this study, gas components including tritium gas were analyzed using a gas mass spectrometer, and tritium gas and gas components including tritium were quantified, for safety regulation of these radioactive products.
In addition, tritium is stabilized by being converted to 3He through a half-life. The half-life can be inversely calculated, and the analysis of tritium is also possible when we precisely measured the trace amount of 3He. Since the helium is stable gases, the atomic weight of helium is used for precise measurements such as experiments to determine the physical constant. However, the abundance ratio of 3He varies depending on the production period, mining area, and refining process. Therefore, a trace amount of 3He affect the studies for precise measurement. For analytical accuracy and traceability of 3He, many studies require a 3He standard material. Thus, a helium isotope standard gas mixtures (3He/4He) were developed in this study. Since the 3He that can be utilized is usually a trace amount, the target mole fraction of the standard material was prepared similar to the ratio of 3He in air.
Most of the inert gases as well as the helium or neon, the isotope ratio is discrepancy depending on the collection method, production area, and production period. Since the standard atomic weight is determined by the fractions and each atomic weight of isotopes, a more accurate measurements of the atomic weights are important in precise experiments or research. However, most methods for measuring atomic or molecular weights rely on mass spectrometers, which are high-performance and expensive instruments. Therefore, in this study, a new method for determining the atomic weight of neon using gas chromatography, which is more easily accessible, was developed.
Standards materials are almost used for gas analysis mentioned above. For gases, a gravimetric method is used to prepare the reference gas mixtures. Although an automatic weighing device has already been used to measure the weights of a gases, there is a disadvantage in that a large number of resources are consumed as the number of dilution steps increases when manufacturing a low-concentration gas standard material. In this study, to improve this point, a new weighing system (Mini-AWS) using a mini-cylinder of 100 mL or less was developed. The developed new automatic weighing system evaluated their performance in consideration of external factors. Additionally, a gas mixtures were prepared with developed Mini-AWS, and compared with the gas mixture prepared by the existing automatic weighing system.

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국문 초록 (Abstract)

동위원소는 오염 물질을 추적하거나 수사 업무에서도 추적용으로 사용되며, 제품의 위조 여부, 식품의 불순물 검출 또는 특정 물질의 지리적 기원 등을 알아내는데 사용된다. 특히 방사성 동위원소는 그 반감기를 이용하여 방사능 연대 측정(radiometric dating), 원자력 발전, 핵무기 개발, 병에 대한 진단 및 치료에 활용되는 등 다양한 연구에 그 수요가 늘고 있으며, 여러 방면에서 그 활용 영역이 점점 증가하는 추세이다.
본 연구에서는 다양한 기체 질량 분석법을 이용하여 여러가지 기체의 동위원소 비와 원자량을 결정하였다. 특히, 수소, 헬륨, 네온 기체의 동위원소에 대해 연구를 수행하였다. 수소나 헬륨 동위원소는 핵융합 기술, 국제핵융합실험로(International Thermonuclear Experimental Reactor, ITER)와 같은 삼중수소 핵융합 시설과 같은 다양한 산업 분야에 사용된다. 수소 동위원소 중 삼중수소는 붕괴하면서 나오는 전자(β-ray)가 형광물질을 자극하여 빛이 나게 하는 원리를 적용시킨 일상 제품에도 활용되고 있다. 이러한 방사성 제품에 대한 안전규제를 위해 본 연구에서는 삼중수소 기체를 포함한 기체 성분들을 기체질량분석기를 사용하여 분석하였으며, 삼중수소 기체 및 삼중수소를 포함한 기체 성분을 정량 하였다.
삼중수소는 반감기를 거쳐 3He로 바뀌면서 안정화 된다. 미량의 3He를 잘 측정할 수 있다면 반감기를 역으로 계산하여 삼중수소에 대한 분석도 가능하다. 헬륨은 안정하기 때문에 물리상수를 결정하는 실험 등 정밀한 측정에 헬륨의 원자량이 사용되기도 한다. 그러나 생산 시기나 광구, 정제공정에 따라 3He의 존재비가 달라지기 때문에 미량의 3He가 위와 같은 정밀한 측정에 영향을 줄 수 있다. 따라서 3He에 대한 분석의 정확성이나, traceability 같은 측면에서 3He의 표준물질이 필요하기 때문에, 본 연구에서는 헬륨 동위원소 표준물질을 개발하였다. 보통 활용될 수 있는 3He는 미량이므로 표준물질의 목표농도는 공기의 3He 비율에 맞추었다.
헬륨뿐만 아니라 대부분의 실험용 비활성 기체의 경우, 포집 방법이나 생산 광구, 생산 시기에 따라 동위원소 비가 다르다. 동위원소 분율과 각각의 원자량의 합으로 표준 원자량이 결정이 되므로, 원자량의 정확한 측정이 정밀한 실험이나 연구에서 중요한 역할을 한다. 그러나 원자 또는 분자량을 측정하는 대부분의 방법은 고성능의 비싼 장비인 질량분석기에 의존적이다. 따라서 본 연구에서는 보다 더 쉽게 접근할 수 있는 가스 크로마토그래피를 이용해서 네온의 원자량을 결정하는 방법을 개발하였다.
위에서 언급한 모든 기체 분석에는 표준물질이 사용된다. 기체의 경우, 기준가스 혼합물을 제조하기 위해 중량 측정 방법을 사용하고 있다. 이미 가스의 중량 측정에 자동무게측정장치가 사용되고 있지만, 저농도의 가스 표준물질을 제조할 때에 희석단계가 많아짐에 따라 그만큼 소모되는 자원이 많다는 단점이 있다. 이러한 점을 개선하고자 본 연구에서는 100 mL 이하의 미니실린더를 사용하는 새로운 무게측정 시스템 (Mini-AWS)을 개발하였다. 개발된 새로운 자동무게측정 시스템은 외부 요인을 고려하여 그 성능을 평가하였고, 이를 바탕으로 가스 혼합물을 제조하였으며, 기존의 자동 무게 측정 시스템으로 제조된 가스 혼합물과 비교 분석을 하였다.

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동위원소는 오염 물질을 추적하거나 수사 업무에서도 추적용으로 사용되며, 제품의 위조 여부, 식품의 불순물 검출 또는 특정 물질의 지리적 기원 등을 알아내는데 사용된다. 특히 방사성 ...

목차 (Table of Contents)

Abstract ⅰ
Contents ⅷ
List of Figures ⅹⅲ
List of Tables ⅹⅶ

Abstract ⅰ
Contents ⅷ
List of Figures ⅹⅲ
List of Tables ⅹⅶ
Chapter 1.
Quantitative Study of Gaseous Tritium and Tritium Compounds in Consumer Goods Using Precision Gas Mass
Spectrometry 1
1.1. Introduction 3
1.2. Experiment 6
1.2.1. Sample selection 6
1.2.2. Gas/MS 8
1.2.3. Configuration of sample injection part 11
1.2.4. Analysis of tritium compounds through water separation in GTLS samples 13
1.3. Results 15
1.3.1. Identification of tritium components and separated water components in GTLS samples 15
1.3.2. Identification of components in form of tritiated methane and comparison with CH4 fragment 19
1.3.3. Limits of detection (LODs) in gas/MS 22
1.3.4. Quantification of composition of gases containing tritium 24
1.4. Conclusion 28
Chapter 2.
Development of Helium Isotope Reference Materials near Ambient 3He/4He Ratio 30
2.1. Introduction 31
2.2. Experiment 35
2.2.1. Starting Materials 35
2.2.2. Cylinder Preparation 36
2.2.3. Preparation of Helium Isotope Reference Gas Mixtures at Ambient Level 37
2.2.4. Preparation Flowchart of Isotope Reference 39
2.2.5. Measurement Procedure by Gas Mass Spectrometer 41
2.2.6. Measured Signal of Helium-3 Isotope in CRMs 43
2.2.7. Treatment of Data and Measurement Uncertainty 45
2.3. Results 46
2.3.1. Purity Assessment of Helium Source Gas 46
2.3.2. Gravimetrically Prepared Helium-3 Concentration 48
2.3.3. Determination of Helium-3 Concentration in Developed Helium-3 CRMs 52
2.4. Discussion 54
2.5. Conclusion 56
Chapter 3.
New Analytical Method for Measuring the Atomic Weight of Neon Using GC-TCD 57
3.1. Introduction 58
3.2. Experimental section 62
3.2.1. Sample of neon gases 62
3.2.2. Analytical conditions for GC 62
3.3. Results 65
3.3.1. Isotope ratio of various samples 65
3.3.2. Chromatogram of GC-TCD data 68
3.3.3. Calculation of neon atomic weights 70
3.4. Conclusion 76
Chapter 4.
Enhanced dilution step and gravimetric preparation uncertainty for low-amount fraction standard gas mixtures using a newly developed automatic weighing system for a mini cylinder 77
4.1. Introduction 79
4.2. Specification of the mini-AWS 82
4.3. Evaluation of the mini-AWS 84
4.3.1. Influence of external environment 84
4.3.2. Repeatability and reproducibility 86
4.4. Gravimetric preparation of standard gas mixtures with one-step dilution 88
4.5. Verification of the prepared gas mixtures 95
4.5.1. Internal consistency 95
4.5.2. Uncertainty evaluation 98
4.5.3. Comparison of gravimetric uncertainties prepared by mini-AWS and existing AWS 100
4.6. Conclusion 103
Bibliography 105

참고문헌 (Reference)

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2 Alvarez L. W., Cornog R., "Helium and Hydrogen of Mass 3", 56(6):613-, 1939

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5 Fahr M., Hill K., "Triple-Point Temperatures of 20 Ne and 22 Ne", 32(1-2):173-88, 2011

6 Griffin P. J, Grynia E., "Helium in Natural Gas - Occurrence and Production", 1(2):163-215, 2016

7 Evans L., Lupton J., "The atmospheric helium isotope ratio: Is it changing?", 31(13), 2004

8 Chang T.-L., Zhao M.-T., Li W.-J., "Absolute isotopic composition and atomic weight of dysprosium", 207(1-2):13-7, 2001

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10 Clarke W. B., Top Z, Jenkins W. J., "Determination of tritium by mass spectrometric measurement of 3He", 27(9):515-22, 1976