Quantum-Dot and Organic Hybrid Light-Emitting Diodes Using a Common Layer Structure = 공통층 구조를 이용한 양자점/유기물 복합 발광 다이오드

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Organic light-emitting diodes (OLEDs) have gained significant attention for their excellent device performance and integration capabilities in flat panel displays. The conventional method of achieving full-color displays involves individually patterning each primary color emitting-layer (EML) using fine metal masks (FMMs) during thermal evaporation. However, this approach has several issues such as the shadow effect, particle contamination, and misalignments, which hamper the large-scale and mass production. Meanwhile, colloidal quantum-dots (QDs) and QD light-emitting diodes (QLEDs) have emerged as promising candidates for next-generation display devices due to their exceptional optoelectronic properties including high photoluminescence quantum yield, narrow emission bandwidth, and good photostability. Nevertheless, the complex solution process to pattern red, green, and blue QDs limits the performance of QLEDs and restricts the resolution of full-color displays. Therefore, one of the urgent issues to utilize the OLEDs and QLEDs in practical is developing simple and low-cost patterning techniques for the realization of the full-color and high-resolution displays.
This thesis introduces novel concepts of common layer architectures that integrate QDs into hybrid light-emitting devices to reduce the difficulties in patterning process and manufacturing cost of full-color displays. While a few studies have explored the common layer structure previously, their application has been limited to organic small molecules. Herein, the utilization of the common layer structure is extended into two types of QD-integrated structures for the first time.
In the first approach, QDs are commonly deposited across the entire active area using a solution process, eliminating the need for an FMM step for the red sub-pixel in the full-color hybrid device structure. Despite the presence of underlying QDs, the green and blue-emitting OLEDs exhibit emission solely from their respective dyes which is attributed to the confinement of excitons within the EML through effective hole blocking facilitated by the deep highest occupied molecular orbital level of the buffer layer. Consequently, a full-color QD–organic hybrid light-emitting device, employing the QD common layer architecture on a single substrate, successfully maintains the color purity of each sub-pixel.
As the second common layer structure, a QD–organic hybrid light-emitting diode is introduced, which incorporates an organic blue common layer (BCL) deposited using a common mask over the entire sub-pixels. The optimized device structure enables red and green-emitting QLEDs to maintain their Commission Internationale de l'Eclairage color coordinates even with the presence of the BCL. Additionally, the adoption of the BCL significantly enhances the external quantum efficiency of the green and red QLEDs by 38.4% and 11.7% respectively, due to Förster resonance energy transfer from the BCL to beneath QDs. By using the BCL structure, a full-color QD–organic hybrid device on a single substrate is demonstrated. Therefore, it is believed that these novel common layer strategies suggested in this thesis, facilitating QLED–OLED hybrid device structure, is practically applicable for easier fabrication of solution-processed, high-resolution, and full-color displays with reduced process steps.

국문 초록 (Abstract)

유기발광다이오드는 우수한 장치 성능과 평면 패널 디스플레이 활용 가능성으로 큰 주목을 받고 있다. 풀컬러 디스플레이를 달성하는 기존의 방법은 진공증착 과정동안 파인 메탈 마스크(FMM)를 사용하여 각 기본 색상 발광층을 개별적으로 패터닝하는 것이다. 그러나 이러한 접근 방식은 shadow effect, 입자 오염 및 FMM 정렬 불량과 같은 여러 가지 문제로 인해 대면적 및 대량 생산에 어려움이 있다. 한편, 콜로이드 양자점과 양자점발광다이오드는 높은 발광 양자 수율, 좁은 방출 대역폭, 우수한 광안정성과 같은 탁월한 광전자 특성으로 인해 차세대 디스플레이 장치의 유망한 후보로 부상했다. 하지만 적색, 녹색 및 청색 양자점 패터닝에 이용되는 복잡한 용액 과정은 양자점발광다이오드의 성능을 제한하고 풀컬러 디스플레이의 해상도를 높이기 어렵게 했다. 따라서 유기발광다이오드와 양자점발광다이오드를 실용화하기 위한 시급한 과제 중 하나는 풀컬러 및 고해상도 디스플레이 구현을 위한 간단하고 생산 비용이 낮은 패터닝 기술의 개발이다.
이 논문은 양자점을 복합 발광 장치에 사용하여 풀컬러 디스플레이의 패터닝 과정 및 제조 비용을 줄일 수 있는 새로운 공통층 구조를 소개한다. 공통층 구조에 대한 연구는 기존에도 있었으나 그 활용은 유기물에 제한되었다. 이 논문에서는 지금까지의 연구 중 최초로 공통층 구조의 활용을 두 가지 유형의 양자점 활용 구조로 확장하였다.
첫 번째로 제안하는 방식에서는 용액 공정을 이용해 양자점을 전체 발광 영역에 성막함으로써, 풀컬러 복합 발광 장치 구조에서의 빨간색 픽셀에 대한 FMM 이용 과정을 생략할 수 있도록 했다. 이 구조에서 녹색 및 청색 유기발광다이오드는 아래에 위치한 양자점에서는 발광하지 않고 각각의 발광층에서만 빛을 발생하였으며, 이는 정공제어층의 큰 최고 점유 분자 궤도함수값에 의한 효과적인 정공 차단을 통해 발광층 내에 엑시톤을 국한시킴으로써 가능했다. 이에 따라 단일 기판에 양자점 공통층 구조를 활용한 풀컬러 양자점-유기물 복합 발광 장치는 각 하위 픽셀의 색 순도를 성공적으로 유지하였다.
두 번째 공통층 구조로는 전체 하위 픽셀에 마스크 없이 진공 증착된 유기 청색 공통층을 사용한 양자점-유기 복합 발광 다이오드를 소개한다. 최적화된 소자 구조에서 적색 및 녹색 양자점발광다이오드는 청색 공통층이 있는 경우에도 각각의 색좌표를 유지하였다. 또한 청색 공통층에서 양자점으로의 Förster 공진 에너지 전달로 인해 적색 및 녹색 양자점발광다이오드의 외부 양자 효율이 각각 38.4% 및 11.7% 증가하였다. 이러한 청색 공통층 구조를 사용하여 단일 기판에 풀컬러 양자점-유기 복합 발광 장치를 시연하였다. 따라서 본 논문에서 제시하는 공통층 구조를 활용한 양자점-유기물 복합 발광 다이오드는 발광층 패터닝 공정을 한 단계 줄임으로써 용액 공정을 기반으로 한 고해상도 및 풀컬러 디스플레이의 보다 쉬운 제조에 기여할 수 있을 것이다.

목차 (Table of Contents)

• Abstract i
• Table of Contents iii
• List of Figures vi
• List of Tables x
• Chapter 1. Introduction 1
• 1.1 An Overview of Organic and Quantum Dot Light-Emitting Diodes 1
• 1.2 Challenges of QLEDs and OLEDs: Previous Patterning Techniques 6
• 1.3 A Common Layer Structure for Full-Color Displays 11
• 1.4 Outline of Thesis 15
• Chapter 2. QD-Organic Hybrid LEDs Using a Red QD Common Layer 17
• 2.1 Experimental Details 18
• 2.1.1 Materials 18
• 2.1.2 Device fabrication 22
• 2.1.3 Characterization 23
• 2.2 Material Selection and Structure Engineering 26
• 2.3 Fabrication Scheme of Hybrid LED Using the QDCL 30
• 2.4 Electrical Characteristics 32
• 2.5 EL Spectra and Color Coordinates 39
• 2.6 Hybrid LED Demonstration 45
• 2.7 Summary 47
• Chapter 3. QD-Organic Hybrid LEDs Using an Organic Blue Common Layer 48
• 3.1 Experimental Details 49
• 3.1.1 Materials 49
• 3.1.2 Device fabrication 52
• 3.1.3 Characterization 53
• 3.2 Material Selection and Structure Engineering 54
• 3.3 Fabrication Scheme of Hybrid LED Using the BCL 58
• 3.4 Electrical Characteristics 60
• 3.5 EL Spectra and Color Coordinates 66
• 3.6 Analysis on the Origin of Performance Enhancement 70
• 3.7 Hybrid LED Demonstration 74
• 3.8 Summary 76
• Chapter 4. Conclusion 77
• Bibliography 80
• Publication 86
• 초록 90

참고문헌 (Reference)

1 H. Kang, S.-H. Lee, K. Kang, J. Y. Hwang, "2009 International Symposium", 71.８, 2009