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국문 초록 (Abstract)

현재, 세계적으로 온실 가스 배출을 줄이고 재생 가능한 에너지원의 사용을 통한 기후 변화를 해결하는 것에 중점을 두고 있다. 풍부한 태양 에너지를 전기로 변환하는 태양광 발전은 많은 관심을 주목받으며 발전 비중이 더욱 높아질 것으로 전망된다. 태양전지는 재료와 공정 기술의 지속적인 발전으로 성능이 향상되고 무게가 감소되었다. 더불어, 태양전지의 다양한 응용과 활용을 위해 수요가 더욱 높아지고 있으며, 고성능, 경량화, 유연성을 제공하는 차세대 박막 태양전지의 개발은 재생 가능한 태양 에너지를 활용하는 실용성을 더욱 향상시킬 것으로 기대되고 있다.
페로브스카이트 태양전지는 페로브스카이트 구조의 물질을 광흡수층으로 사용하는 태양전지를 통칭한다. 페로브스카이트 광흡수체의 우수한 광학적, 전기적 특성을 통해 신흥 태양전지 소재 중 가장 높은 광전 변환 효율을 보이며, 광범위한 연구들이 진행되고 있다. 또한, 페로브스카이트 태양전지는 비교적 비용이 저렴한 재료와 용액 공정을 통해 생산될 수 있어 생산성이 높으며, 박막 구조의 물리적 특성에 의해 우수한 기계적 내구성과 경량성을 나타낼 수 있다. 그러나 용액 공정을 통해 빠르게 형성되는 페로브스카이트 박막은 0차원 점결함부터 3차원 체적결함까지 다양한 결함이 형성되기 쉽다. 이러한 결함은 전하 트랩으로 작용하고 페로브스카이트를 구성하는 이온의 이동을 촉진시켜, 페로브스카이트 태양전지의 성능 저하를 초래하고 낮은 안정성을 나타낸다. 더불어, 현재까지 수행된 대부분의 연구는 유리 기판 기반으로 수행되어 페로브스카이트 박막의 장점을 살리지 못하고 있다.
본 논문에서는 효율적이고 안정적인 유연 기판 기반 페로브스카이트 태양전지의 개발에 기여하기 위해 페로브스카이트 박막의 제작에서 재생산에 이르기까지 발생할 수 있는 결함들을 제어하기 위한 새로운 접근법들을 소개하였다.
제2장에서는 유연 기판 상에 고품질의 페로브스카이트 박막을 형성하기 위해 판데르발스힘 보조 열전달 공학을 소개하였다. 개발된 공정을 통해 유연 기판 상에 유리 기판 상과 유사한 품질의 고품질 페로브스카이트 박막을 형성할 수 있었으며, 대면적 페로브스카이트 박막 공정에서도 효과가 우수한 것을 입증하였다. 또한, 유연 기판 기반의 태양전지가 기존의 유리 기판 기반의 태양전지보다 낮은 성능을 가지는 원인은 기판의 고유 특성에만 의존된다는 것이 조사되었다.
제3장에서는 페로브스카이트 박막의 표면 결함을 효과적으로 억제하기 위해 진공 보조 자기 조립 패시베이션 공학을 제시하였다. 개발된 공정 기술을 통해 패시베이션 물질을 결정립계 말단까지 침투시켜 페로브스카이트 결정의 완전한 패시베이션을 유도하였고, 전기적 특성을 저해할 수 있는 잔여 패시베이션 물질을 효과적으로 제거하여 고성능 유연 페로브스카이트 태양전지를 제작하였다. 또한, 초경량 유연 태양광 미니 모듈 제작을 통해 우수한 유연성 및 경량성을 선보일 수 있었다.
제4장에서는 페로브스카이트/페로브스카이트 박막 간의 적층 계면에서의 결함을 억제하기 위해 새로운 양면 수광형 유연 페로브스카이트 태양전지 제조 공정을 소개하였다. 페로브스카이트 박막의 표면 거칠기를 극성도가 적절한 용매의 후처리 (화학적 연마)를 통해 완화시킬 수 있었고, 이로 인해 페로브스카이트/페로브스카이트 적층 계면에서의 형성될 수 있는 결함을 효과적으로 억제할 수 있었다. 결함 제어를 통해 세계 최고 수준의 양면 수광형 유연 페로브스카이트 태양전지를 선보일 수 있었다.
제5장에서는 고품질 페로브스카이트 박막을 재생산하기 위해 페로브스카이트 태양전지의 재활용 공정에서 사용된 용매를 재사용할 수 있는 새로운 공정 방법을 제안하였다. 페로브스카이트 태양전지의 재활용 공정에서 사용된 용매 내 불순물의 종류와 농도 및 각 잔여 불순물들이 페로브스카이트 박막에 미칠 수 있는 영향에 대해 조사하었다. 조사 결과를 바탕으로, 페로브스카이트 태양전지의 재활용 공정에서 선택적 용해를 통해 각 구성 물질을 효과적으로 회수하고 재사용하여 고품질 페로브스카이트 태양전지를 재생산할 수 있었다.
이러한 혁신적인 접근 방식들이 효율적이고 안정적인 유연 페로브스카이트 태양전지의 발전에 기여하여 보다 지속 가능하고 재생 가능한 에너지를 사용하는 미래에 가까워질 수 있기를 기대한다.

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현재, 세계적으로 온실 가스 배출을 줄이고 재생 가능한 에너지원의 사용을 통한 기후 변화를 해결하는 것에 중점을 두고 있다. 풍부한 태양 에너지를 전기로 변환하는 태양광 발전은 많은 ...

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Currently, there is a global emphasis on reducing greenhouse gas emissions and addressing climate change through the use of renewable energy sources. Photovoltaic cells, also known as solar cells, which convert abundant solar energy into electricity, are gaining significant attention in this regard. Solar cells have continuously advanced in terms of materials and process technologies, resulting in improved performance and reduced weight. They are now being utilized not only in satellites but also in everyday applications such as buildings and vehicles. The development of next-generation thin film solar cells, offering higher efficiency, lighter weight, and flexibility, is expected to further enhance the practicality of utilizing renewable solar energy.
Perovskite solar cells (PSCs) have garnered extensive research focus among emerging solar cell technologies due to their demonstrated highest efficiency. PSCs utilize perovskite-structured materials as the light-absorbing layer, enabling high efficiency through their excellent optical and electrical properties. Moreover, PSCs offer the advantage of cost-effective materials and solution processes, resulting in increased productivity. Additionally, PSCs exhibit exceptional mechanical durability and are remarkably lightweight thanks to the physical properties of their thin films. However, perovskite thin films, rapidly formed through solution processes, are prone to various defects ranging from zero-dimensional point defects to three-dimensional bulk defects. These defects act as charge traps and impact the movement of ions, leading to performance degradation. Furthermore, the majority of studies conducted thus far have employed rigid glass-based substrates, limiting the full utilization of the advantages offered by perovskite thin films.
In this thesis, novel approaches are introduced to address the issue of defects in perovskite thin films, from their production to recycling, with the aim of facilitating the development of efficient and stable flexible PSCs (F-PSCs).
In Chapter 2, the quality of perovskite thin films on flexible substrates can be enhanced by implementing a novel heat-transfer engineering approach during the formation of the thin films. This approach focuses on controlling perovskite grain growth and improving the overall quality of the perovskite thin films.
In Chapter 3, surface defects in perovskite thin films can be effectively suppressed through a novel post-treatment engineering method. This method aims to mitigate surface defects and improve the overall quality of the perovskite thin films, resulting in enhanced performance and stability of the F-PSCs, including large-area F-PSCs.
In Chapter 4, a novel process for fabricating bifacial F-PSCs is introduced, which inhibits defects at the lamination interface between perovskite/perovskite films. This approach enhances the efficiency and reliability of the bifacial F-PSCs by minimizing defects during the lamination process.
In Chapter 5, a systematically designed recycling process is suggested to re-produce high-quality perovskite thin films, enabling a closed-loop cycle for PSCs. This recycling process aims to effectively recover and reuse materials, contributing to the sustainability and environmental friendliness of the technology.
These innovative approaches are expected to contribute to the advancement of efficient and stable F-PSCs, bringing us closer to a more sustainable and renewable energy future.

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목차 (Table of Contents)

Chapter 1. General Introduction 1
1.1. Transition to renewable energy generation 1
1.2. Photovoltaic cells (Solar cells) 4
1.3. Perovskite thin film solar cells 6
1.4. Research purpose of this thesis 10

Chapter 1. General Introduction 1
1.1. Transition to renewable energy generation 1
1.2. Photovoltaic cells (Solar cells) 4
1.3. Perovskite thin film solar cells 6
1.4. Research purpose of this thesis 10
Chapter 2. Bulk defects control of perovskite thin films for flexible perovskite solar cells 13
2.1. Research introduction 13
2.2. Bulk defects engineering of perovskite thin films on flexible substrates via van der Waals-force stacking process 17
2.2.1) Design for grain growth control of perovskite on flexible substrate 17
2.2.2) Heat transfer simulation 22
2.2.3) Investigation of perovskite thin films on flexible and rigid substrates 27
2.2.4) Photovoltaic performance evaluation for flexible and rigid PSCs 32
2.2.5) Evaluation of the scalability of perovskite films on flexible substrates 35
2.3. Summary 38
2.4. Methods 39
2.5. Acknowledgment 43
Chapter 3. Surface defects control of perovskite thin films for flexible perovskite solar cells 44
3.1. Research introduction 44
3.2. Surface defects engineering of perovskite thin films on flexible substrates via vacuum-assisted passivation process 48
3.2.1) Investigation for surface states of perovskite films to control surface defects of perovskite 48
3.2.2) Impacts of the passivation processes on perovskite thin films 52
3.2.3) Defect analysis and photovoltaic performance evaluation 59
3.2.4) Environmental and mechanical stability tests of F-PSCs 65
3.2.5) Flexible perovskite solar mini-modules 70
3.3. Summary 76
3.4. Methods 77
3.5. Acknowledgment 82
Chapter 4. Interface defects control of laminated perovskite thin films for bifacial flexible perovskite solar cells 83
4.1. Research introduction 83
4.2. Interface defects engineering of laminated perovskite thin films via chemical polishing process 86
4.2.1) Transfer printing and solvent treatment processes for stacking perovskite films 86
4.2.2) Effect of ACN treatment on lamination of perovskite thin films 95
4.2.3) Defect analysis of L-perovskite films related to device performance 98
4.2.4) Stability test of L-PSCs and PSCs 101
4.2.5) Bifacial flexible L-PSCs 103
4.3. Summary 107
4.4. Methods 107
4.5. Acknowledgment 112
Chapter 5. Impurities control for reproduction of perovskite thin films in recycling of perovskite solar cells 113
5.1. Research introduction 113
5.2. Impurities engineering of recycling processes solvent via selective sequential dissolution processes 119
5.2.1) One-step dissolution process 119
5.2.2) Impacts of remained major substances 125
5.2.3) Two-step dissolution process 133
5.3. Summary 142
5.4. Methods 143
References 152
Appendix 195
Appendix 1. Detailed information of F-PSCs studies 195
Appendix 2. Material properties of the solution processible polymers for adhesion of glass and PEN substrates 197
논문요약 198

참고문헌 (Reference)

1 L. M. Liz-Marzan, S. Mourdikoudis, "Oleylamine in Nanoparticle Synthesis", 25, 1465-1476, 2013

2 H. S. Jung, N. G. Park, J. Y. Kim, J. W. Lee, H. Shin, "High-Efficiency Perovskite Solar Cells", 120, 7867-7918, 2020

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4 A. Binek, Y. Hu, T. Bein, P. Docampo, N. Huber, M. L. Petrus, H. Bristow, "Recycling Perovskite Solar Cells To Avoid Lead Waste", 8, 12881-6, 2016

5 J.-W. Lee, Z. Dai, Y.-T. Hsieh, Y. Yang, S.-H. Bae, N. De Marco, "The role of grain boundaries in perovskite solar cells", 7, 149-160, 2018

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7 H. Kim, S. Y. Kim, J. S. Han, J. Choi, H. W. Jang, "Halide Perovskites for Applications beyond Photovoltaics", 2, 1700310, 2018

8 E. Aydin, S. De Wolf, M. De Bastiani, "Defect and Contact Passivation for Perovskite Solar Cells", 31, 2019

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