Das Verständnis der Sauerstoffaktivierung auf Metalloxiden auf atomarer Ebene ist eine der größten Herausforderungen der heterogenen Katalyse. Eine oberflächenwissenschaftliche Untersuchung an allen drei niedrigindizierten Einkristalloberflächen ...
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2017년
-
0044-8249
1521-3757
학술저널
16618-16623 [※수록면이 p5 이하이면, Review, Columns, Editor's Note, Abstract 등일 경우가 있습니다.]
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Das Verständnis der Sauerstoffaktivierung auf Metalloxiden auf atomarer Ebene ist eine der größten Herausforderungen der heterogenen Katalyse. Eine oberflächenwissenschaftliche Untersuchung an allen drei niedrigindizierten Einkristalloberflächen ...
Das Verständnis der Sauerstoffaktivierung auf Metalloxiden auf atomarer Ebene ist eine der größten Herausforderungen der heterogenen Katalyse. Eine oberflächenwissenschaftliche Untersuchung an allen drei niedrigindizierten Einkristalloberflächen von Cerdioxid, dem vermutlich wichtigsten Redoxkatalysator, ermöglichte den direkten spektroskopischen Nachweis reaktiver Sauerstoffspezies an Fehlstellen an den reduzierten Oberflächen von CeO2(110) und CeO2(100). An CeO2(111), der thermodynamisch stabilsten Oberfläche dieses Oxids, wurden jedoch keine Superoxo‐ und Peroxo‐Spezies gefunden. Mithilfe von Dichtefunktionalrechnungen konnten diese scheinbar widersprüchlichen Ergebnisse auf eine Migration von O‐Leerstellen in das Innere der Einkristalle zurückgeführt werden, die jedoch nur im Fall von (111)‐Substraten auftritt. Diese Beobachtungen beenden eine lang anhaltende Debatte über die Position von O‐Leerstellen an Cerdioxidoberflächen und die Aktivierung von O2 auf Cerdioxid‐Pulvern.
Ein Rätsel ist gelöst: IRRAS‐Daten zur Sauerstoffaktivierung an Oxid‐Einkristalloberflächen belegen, in Verbindung mit theoretischen Studien, die Bildung zahlreicher Superoxo‐ und Peroxo‐Spezies an reduzierten CeO2(110)‐ und CeO2(100)‐Oberflächen, nicht jedoch an CeO2(111). Dieser Widerspruch erklärt sich aus der Diffusion von O‐Leerstellen unter der Oberfläche.
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