국소적 원자 궤도 기저에서 시간 의존 Kohn-Sham 방정식을 풀기 위한 자체 일관된 Crank-Nicolson 방법론 = A Self-Consistent Crank-Nicolson Method for Solving Time-Dependent Kohn-Sham Equation in a Localized Atomic Orbital Basis Set

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

The excited state dynamics of electrons in materials is crucial for understanding various phenomena in nature and applications. However, time-dependent density functional theory, which is a first-principles method for studying electronic dynamics, requires extensive computational power, which makes theoretical study difficult. In this work, we studied how to improve the computational speed of TDDFT. A Crank-Nicolson approximation for a time evolution operator of the time-dependent Kohn-Sham equation preserves unitarity and preforms a high-speed calculation in a localized atomic orbital basis. By including a self-consistent loop in the Crank-Nicolson approximation, we were able to increase the calculational speed by more than tenfold while maintaining the calculational accuracy and stability. In this way, we made possible the application of the first-principles method to the study of excited state dynamics on a long time scale.

국문 초록 (Abstract)

물질 내 전자의 들뜬 상태 동역학은 다양한 자연 현상뿐만 아니라 여러 응용 연구를 이해하는데 중요한역할을 한다. 하지만 전자 동역학 제일원리 이론 분석 방법인 시간의존 밀도 범함수 이론(time-dependent density functional theory, TDDFT) 은 실제 시스템에 적용을 하기 어려울 정도로 많은 계산량이필요하며, 들뜬 상태 동역학 이론 연구를 어렵게 만든다. 본 연구에서는 이런 TDDFT의 계산 속도를높이는 방법에 대해여 연구하였다. TDDFT의 시간의존 Kohn-Sham 방정식에 대한 time evolution 연산자를 계산하는 Crank-Nicolson 근사 방법은 연산자의 unitarity 특성을 유지시켜주며, 국소적 원자궤도 기저에서 빠른 계산을 수행할 수 있게 만든다. Crank-Nicolson 근사 방법과 함께 자체 일관된 전자밀도 조건을 이용할 경우, 계산의 정확성과 안정성을 유지하면서 계산시간을 10배 이상 향상 시킬 수있음을 확인하였다. 이를 통해 상대적으로 긴 시간 영역에서 일어나는 전자 동역학 현상을 제일원리방법으로 분석 할 수 있게 만들었다.

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