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Hoon Sub Song,Soon Jin Kwon,William S. Epling,Eric Croiset,Sung Chan Nam,Kwang Bok Yi 한국청정기술학회 2014 청정기술 Vol.20 No.2
합성가스를 생산하기 위한 부분산화, 이산화탄소 리포밍, 메탄에 의한 산화CO2 리포밍 공정들은 니켈 하이드로탈사이트 (Ni0.5Mg2.5Al) 촉매를 이용하여 수행되었고 안정한 이중층 구조를 형성시키기 위한 금속지지체(Mg, Ca)의 영향에 대해서도 다양한 연구가 진행되었다. 지지체전구물질(Mg, Ca)에 따라 메탄 리포밍의 안정성은 활성니켈이온과 지지체금속이온 사이의 결합강도차이에 의해 영향을 받는다. Ni-Mg-Al 구성체는 가장 안정한 하이드로탈사이트 이중층 구조이지만 Ni-Ca-Al 구성체는 그렇지 않다. 이산화탄소 리포밍 장기테스트에서 Ni-Mg-Al 촉매는 약 100시간 동안 80%의 효율을 유지하면서 탁월한 안정성을 보였지만 Ni-Ca-Al 촉매는 반응초기에 불활성화됨을 확인할 수 있었다. 활성금속 Ni과 지지체 Mg-Al 사이의 결합강도를 확인하기 위해 승온 환원(temperature-programmed reduction, TPR) 분석을 시행하였다. 이를 통해 Ni-Mg-Al 촉매가 Ni-Ca-Al 촉매보다 Ni의 환원온도가 더 높음을 확인할 수 있었다. Ni0.5Ca2.5Al 촉매는 가장 높은 초기반응성을 보였지만 코크형성으로 인해 반응성이 빠르게 감소하였다. 결론적으로 Ni0.5Mg2.5Al 촉매가 코크형성에 대한 강한 저항성을 갖고 있기 때문에 다른 촉매들보다 높은 반응성과 안정성을 갖는 것으로 보여진다. Partial oxidation, CO2 reforming and the oxidative CO2 reforming of CH4 to produce synthesis gas over supported Ni hydrotalcite-type (Ni0.5Mg2.5Al catalyst) catalysts were carried out and the effects of metal supports (i.e.; Mg and Ca) on the formation of a stable double-layer structure on the catalysts were evaluated. The CH4 reforming stability was determined to be affected by the differences in the interaction strength between the active Ni ions and support metal ions. Only a Ni-Mg-Al composition produced a highly stable hydrotalcite-type double-layered structure; while the Ni-Ca-Al-type composition did not. Such structure provides excellent stability for the catalyst (-80% efficiency) as confirmed by the long-term CO2 reforming test (-100 h), while the Ni-Ca-Al catalyst exhibited deactivation phases starting at the beginning of the reaction. The interaction strength between the active metal (Ni) and the supporting components (Mg and Al) was determined by temperature-programed reduction (TPR) analyses. The affinity was also confirmed by the TPR temperature because the Ni-Mg-Al catalyst required a higher temperature to reduce the Ni relative to the Ni-Ca-Al catalyst. The highest initial activity for synthesis gas production was observed for the Ni0.5Ca2.5Al catalyst; however, this activity decreased quickly due to coke formation. The Ni0.5Mg2.5Al catalyst exhibited a high reactivity and was more stable than the other catalysts because it had a higher resistance to coke formation.
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Song, Hoon Sub,Kwon, Soon Jin,Epling, William S.,Croiset, Eric,Nam, Sung Chan,Yi, Kwang Bok The Korean Society of Clean Technology 2014 청정기술 Vol.20 No.2
합성가스를 생산하기 위한 부분산화, 이산화탄소 리포밍, 메탄에 의한 산화$CO_2$ 리포밍 공정들은 니켈 하이드로탈사이트($Ni_{0.5}Ca_{2.5}Al$) 촉매를 이용하여 수행되었고 안정한 이중층 구조를 형성시키기 위한 금속지지체(Mg, Ca)의 영향에 대해서도 다양한 연구가 진행되었다. 지지체전구물질(Mg, Ca)에 따라 메탄 리포밍의 안정성은 활성니켈이온과 지지체금속이온 사이의 결합강도차이에 의해 영향을 받는다. Ni-Mg-Al 구성체는 가장 안정한 하이드로탈사이트 이중층 구조이지만 Ni-Ca-Al 구성체는 그렇지 않다. 이산화탄소 리포밍 장기테스트에서 Ni-Mg-Al 촉매는 약 100시간 동안 80%의 효율을 유지하면서 탁월한 안정성을 보였지만 Ni-Ca-Al 촉매는 반응초기에 불활성화됨을 확인할 수 있었다. 활성금속 Ni과 지지체 Mg-Al 사이의 결합강도를 확인하기 위해 승온 환원(temperature-programmed reduction, TPR) 분석을 시행하였다. 이를 통해 Ni-Mg-Al 촉매가 Ni-Ca-Al 촉매보다 Ni의 환원온도가 더 높음을 확인할 수 있었다. $Ni_{0.5}Ca_{2.5}Al$ 촉매는 가장 높은 초기반응성을 보였지만 코크형성으로 인해 반응성이 빠르게 감소하였다. 결론적으로 $Ni_{0.5}Ca_{2.5}Al$ 촉매가 코크형성에 대한 강한 저항성을 갖고 있기 때문에 다른 촉매들보다 높은 반응성과 안정성을 갖는 것으로 보여진다. Partial oxidation, $CO_2$ reforming and the oxidative $CO_2$ reforming of $CH_4$ to produce synthesis gas over supported Ni hydrotalcite-type ($Ni_{0.5}Ca_{2.5}Al$ catalyst) catalysts were carried out and the effects of metal supports (i.e.; Mg and Ca) on the formation of a stable double-layer structure on the catalysts were evaluated. The $CH_4$ reforming stability was determined to be affected by the differences in the interaction strength between the active Ni ions and support metal ions. Only a Ni-Mg-Al composition produced a highly stable hydrotalcite-type double-layered structure; while the Ni-Ca-Al-type composition did not. Such structure provides excellent stability for the catalyst (-80% efficiency) as confirmed by the long-term $CO_2$ reforming test (-100 h), while the Ni-Ca-Al catalyst exhibited deactivation phases starting at the beginning of the reaction. The interaction strength between the active metal (Ni) and the supporting components (Mg and Al) was determined by temperature-programed reduction (TPR) analyses. The affinity was also confirmed by the TPR temperature because the Ni-Mg-Al catalyst required a higher temperature to reduce the Ni relative to the Ni-Ca-Al catalyst. The highest initial activity for synthesis gas production was observed for the $Ni_{0.5}Ca_{2.5}Al$ catalyst; however, this activity decreased quickly due to coke formation. The $Ni_{0.5}Ca_{2.5}Al$ catalyst exhibited a high reactivity and was more stable than the other catalysts because it had a higher resistance to coke formation.
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