Source Apportionment and Health Risk Assessment of PM2.5 Using Dispersion-Normalized PMF at Three Cities (Seoul, Incheon, Gwangju) in South Korea

정연승 서울대학교 대학원 2023 국내석사

PM2.5, which is emitted from various sources and causes severe adverse health effects, requires systematic reduction measures based on its source identification and health impacts. Seoul, Incheon, and Gwangju are metropolitan cities with heavy PM2.5 pollution in South Korea. These cities are situated in the western coastal areas of Korea where they are affected by long-range transported pollutants from China. PMF (Positive Matrix Factorization) is widely used for source apportionment of PM2.5. However, the conventional PMF (C-PMF) loses information on PM2.5 by the dispersion effects on concentration such as variations in emission strength, atmospheric chemistry, and meteorological dilution. The dispersion-normalized PMF (DN-PMF) reduces the meteorological effects and enhances the actual source strengths. The present study aimed to identify the sources of PM2.5 in the three megacities and conduct source-specific health risk assessments of PM2.5-bound trace elements. In this study, both models were applied to 222, 221, and 224 PM2.5 samples measured from September 2020 to March 2022 in Seoul, Incheon, and Gwangju, respectively. Both models identified ten sources of PM2.5 in Seoul and Incheon, and nine sources in Gwangju. The nine common sources in the three sites were secondary nitrate, secondary sulfate, biomass burning, mobile, soil, waste incinerator, coal combustion, industry/oil combustion, and aged sea salt. Additional industry-related sources were resolved in Seoul and Incheon: industry (Seoul) and metal plating (Incheon). The DN-PMF resolved the same number of factors and mostly identical source profiles, while the source contributions were noticeably different. The differences originated from normalizing the source contributions for its degree of local dispersion. For instance, secondary nitrate and biomass burning source contributions were upscaled for periods with relatively high VCs. Also, the DN-PMF resolved more uniform mobile source contributions. The conditional bivariate probability function (CBPF) analysis was performed in each site to identify the local source locations. In general, the three cities were affected by the mobile, waste incinerator, and industry-related sources in the vicinity. Joint potential source contribution function (J-PSCF) analysis identified northeast China and some parts of Inner Mongolia as the potential source locations of the secondary nitrate, secondary sulfate, and biomass burning sources. The DN-PMF results were then combined with the health risk assessment method to estimate the source-specific carcinogenic and non-carcinogenic risks of PM2.5-bound trace elements. The carcinogenic risks exceeded the safety limit at all sites. As and Cr6+ posed a great concern to the carcinogenic risk, in which coal combustion and metal plating were its major sources. Mitigation of carcinogenic trace elements from coal combustion and metal plating industries is necessary. Meanwhile, the non-carcinogenic risks were below the safety limit. Mn, As, and Pb were the major contributors to non-carcinogenic risks. Despite no immediate health risks, emissions from mobile, coal combustion, and industry sources should be continuously monitored to further protect the residences in the three megacities in South Korea from adverse health effects. PM2.5는 발생원이 복잡다단하고 인체보건학적인 영향이 큰 대기오염물질로서 정확한 오염원 규명과 건강영향 평가에 근거한 체계적인 저감 대책이 필요하다. 서울, 인천, 광주는 우리나라에서 PM2.5 오염 수준이 높은 대도시들이며, 편서풍 풍하지역에 위치하여 중국으로부터의 장거리 이동 오염원에 의한 영향을 많이 받기 때문에 위 도시들에 대한 PM2.5 저감이 시급하다. PMF (Positive Matrix Factorization) 모델은 대표적인 수용 모델로서, PM2.5의 오염원 추정 연구에 널리 사용되고 있다. 그러나 기존의 PMF (Conventional PMF, C-PMF)가 가지는 한계점은 배출량 변화, 대기화학 반응, 기상 효과에 의한 희석 등에 따른 대기 중 농도 변화를 고려하지 못한다는 점이다. Dispersion-normalized PMF (DN-PMF) 모델은 기상효과를 제거하여 오염원의 실제 영향력을 향상시킬 수 있다. 따라서, 본 연구에서는 DN-PMF를 사용하여 서울, 인천, 광주의 PM2.5 오염원을 추정하였고, C-PMF의 결과와 비교하여 기상 영향에 대한 보정을 평가하였다. 각 도시에서의 지역 오염원의 위치는 Conditional Bivariate Probability Function (CBPF) 모델을 사용하여 파악하였으며, 세 도시에 공통적으로 영향을 미치는 장거리 이동 오염원의 위치는 Joint Potential Source Contribution Function (J-PSCF)모델을 사용하여 추정하였다. 이어서, DN-PMF 모델 결과를 사용하여 PM2.5 중의 미량 원소성분에 대한 건강영향 평가를 수행하여 인체 건강에 영향을 많이 미치는 오염원을 규명하였다. 2020년 9월부터 2022년 3월까지 서울, 인천, 광주에서 포집한 222, 221, 224개의 PM2.5 시료에 대해 DN-PMF와 C-PMF 모델을 사용하여 오염원을 도출하였다. 두 모델 공통적으로 서울과 인천에서 각각 10개의 오염원, 그리고 광주에서 9개의 오염원이 도출되었다. 9개의 공통 오염원은 이차 질산염, 이차 황산염, 생물성 연소, 자동차, 토양, 소각장, 석탄 연소, 산업/기름 연소, 노후 해염 오염원들이며, 서울과 인천에서는 각각 산업 오염원과 금속 도금 오염원이 추가적으로 도출되었다. DN-PMF는 C-PMF와 같은 개수의 오염원을 도출하였으며 오염원 프로파일도 크게 다르지 않은 반면, 오염원의 기여도에서 차이가 발생하였다. 오염원 기여도의 차이는 지역 확산의 정도에 따른 보정 효과에서 기인하는 것으로 판단된다. 이차 질산염과 생물성 연소 오염원의 경우 환기 계수가 높은 기간에 대해 과소평가 되던 해당 오염원들의 기여도가 상향 조정되었다. 또한, DN-PMF가 자동차 오염원의 계절적 특성을 두드러지게 잘 나타내는 것으로 나타났다. CBPF 모델 결과로부터 각 도시 내에 존재하는 1차 배출원 위치들이 파악되었으며 자동차, 소각장, 그리고 산업 관련 오염원들의 영향이 존재하는 것으로 확인되었다. J-PSCF 모델 결과, 북동 중국과 내몽골 일부 지역이 이차 질산염, 이차 황산염, 그리고 생물성 연소 오염원의 잠재적 오염원 위치로 추정되었다. DN-PMF 모델 결과를 사용하여 미량 원소성분에 의한 건강영향 평가를 수행하여 각 도시에서의 발암 및 비발암 위해도를 추정하였다. 세 도시 모두 발암 위험이 존재하였으며, 특히, As와 Cr6+ 성분의 발암 위해도 기여도가 컸다. 위와 같은 발암성 미량 원소성분을 배출하는 석탄 연소 및 금속 도금 오염원에 대해 특별한 관리가 필요할 것으로 사료된다. 반면에 세 도시의 비발암 위험은 안전한 수준으로 나타났으며, 비발암 위해도에 크게 기여한 성분들은 Mn, As, 그리고 Pb로 나타났다. 위 성분들은 자동차, 석탄 연소, 그리고 산업 오염원과 관련된 성분들이다. 따라서 세 도시에 거주하는 사람들의 건강을 보호하기 위해서 자동차, 석탄 연소, 산업 오염원에 대한 지속적인 모니터링이 필요할 것으로 판단되었다.

춘천시 PM2.5 내 비극성 유기물질의 농도 특성 및 배출원 추정

홍진혁 강원대학교 대학원 2023 국내석사

공기역학적 직경이 2.5 ㎛ 이하인 입자상 물질을 가리키는 PM2.5는 1군 발암물질로 분류될 정도로 높은 인체 위해성을 가지고 있으며 시정 장애, 광화학 스모그 등 다양한 환경학적 피해를 일으킨다. PM2.5의 구성성분인 유기물질은 높은 질량 분율을 차지하고 지역별 특성에 따라 농도 차이가 크게 나기 때문에 개별 유기물질 분석을 통한 배출 및 생성 특성 파악이 중요하다. 비극성 유기물질인 PAHs와 n-Alkanes는 2차 생성의 영향이 매우 적어 인위적 및 생물성 1차 배출의 영향을 파악하기 용이하다. 연구 지역인 춘천은 산과 호수로 둘러싸인 분지 지형이며 중국과 수도권의 풍하 지역에 위치해 외부 유입의 영향을 받을 수 있다. 2019년 CAPSS 배출량 자료에 따르면, 춘천의 PM2.5 배출량은 서울, 인천, 경기도와 같은 수도권의 10%에 불과하지만 PM2.5의 농도는 비슷하였다. 또한, 2016년에는 국내 타 지역에 비해 PAHs 개별물질의 농도가 약 3 ∼ 10배 가량 높아 이에 따른 관리가 필요한 실정이며 같은 비극성 유기물질인 n-Alkanes를 함께 분석하여 생물성 배출의 영향까지 살펴보았다. 2021년 5-6월, 10-11월, 2022년 2-3월, 5-6월 한달씩 총 4회의 집중측정을 통해 시료를 채취하였다. PM2.5와 ∑PAHs는 2022년 2-3월에 각각 24.6 ± 13.3 ㎍/m3, 10.5 ± 6.70 ng/m3, ∑n-Alkanes는 2022년 5-6월에 35.2 ± 10.9 ng/m3로 가장 높은 평균 농도를 보였다. PAHs의 가스/입자 분배를 고려하여 진단비를 이용하여 배출원을 파악했을 때, 기온이 낮아질수록 바이오매스와 석탄과 같은 고체 연료 연소의 영향이 커졌다. 또한, n-Alkanes의 배출원 판단 지수는 CPI(Carbon Preference Index)와 WNA%(Wax n-Alkanes%)를 확인해보았을 때도 기온이 낮아짐에 따라 생물성 배출의 기여가 감소하고 인위적 배출의 영향이 증가하는 것을 확인하였다. 외부에서의 잠재적 배출원 파악과 정량적인 배출원 분석을 위해 PSCF(Potential Source Contribution Function), PMF(Positive Matrix Factorization)도 함께 수행한 결과, PM2.5와 OC, EC는 중국 산둥 성, 상하이, 서해상에서 잠재 배출원의 기여가 높았고 비극성 유기물질은 이와 다른 경향을 보였다. 특히 PAHs는 북한과 철강 산업이 발달한 랴오닝 성을 경유하여 유입되어 고농도를 보이는 것으로 나타났으며 n-Alkanes는 수용점을 기점으로 배출원 가능성이 높은 지역이 광범위하게 분포하였다. 비극성 유기물질은 PM2.5 중 미량 포함되어 있고 PM2.5는 2차 생성의 영향도 크게 작용하는 반면, 비극성 유기물질은 1차 배출에서 주로 생성되기 때문에 PM2.5와 비극성 유기물질 간의 궤적은 동일하지 않을 가능성이 높다고 판단하였다. 춘천의 배출원은 PMF 모델의 변수 값과 농도 프로파일 및 시계열을 통해 생물성 배출(biogenic emission)이 22%, 교통 배출(traffic)이 28%, 석탄 연소(coal combustion)가 19%, 그리고 생물성 연소(biomass burning)가 약 31%를 차지하는 것으로 나타났으며 개별물질의 지표를 이용해 배출원을 분석한 CPI, WNA% 및 PAHs 진단비와도 일관성있는 결과를 얻을 수 있었다. Fine particles (PM2.5) has a high level of human toxicity, causing various environmental damages. Understanding the characteristics of organic compounds of PM2.5 is important because they constitute a significant proportion of the PM2.5 mass and exhibit large variations in concentration according to regional emission characteristics. Analyzing organic compounds is crucial for identifying these characteristics. PAHs and n-Alkanes, which are nonpolar organic compounds (NPOC), are minimally influenced by secondary generation processes. Therefore, they can be used to assess the impact of anthropogenic and biogenic primary emissions. Chuncheon is a basin surrounded by mountains and lakes. It is located in a downwind region of China and the metropolitan area, making it susceptible to the influence of external influx. PM2.5 emissions in Chuncheon accounted for only 10% of the emissions in the metropolitan area of South Korea. However, atmosphric concentrations of PM2.5 in Chuncheon were similar to those in metropolitan areas. In 2016, the concentrations of individual PAHs in Chuncheon were approximately 3 to 10 times higher compared to other regions in South Korea, indicating. The need for relevant researches. Additionally, n-Alkanes, which are also nonpolar organic compounds, were analyzed alongside PAHs to examine the influence of biogenic emissions as well. Four intensive sampling campaigns were conducted, each lasting for one month, during the following periods: May-June 2021, October-November 2021, February-March 2022, and May-June 2022. The highest average concentrations were observed for ∑n-Alkanes (35.2 ± 10.9 ng/m3) during May-June 2022, while PM2.5 and ∑PAHs (24.6 ± 13.3 ㎍/m3, 10.5 ± 6.70 ng/m3) showed their highest average concentrations in February-March 2022. When considering the gas/particle partitioning of PAHs and using diagnostic ratios, it was found that the influence of solid fuel combustion, such as biomass and coal, increased as the temperature decreased. When examining the Carbon Preference Index (CPI) and Wax n-Alkanes % (WNA%) as indicators for identifying the sources of n-Alkanes, it was observed that as the temperature decreased, the contribution of biogenic emissions decreased while the impact of anthropogenic emissions increased. The combined analysis of PSCF (Potential Source Contribution Function) and PMF (Positive Matrix Factorization) was conducted to identify potential emission sources. The results revealed different trends for PM2.5 and NPOC. In particular, it was found that PAHs were predominantly influenced by North Korea and the steel industry in Liaoning Province in China. On the other hand, n-Alkanes exhibited a wide distribution of potential emission sources in both Korea and China. The emission sources of NPOC were classified into four categories including biogenic emissions (22%), traffic (28%), coal combustion (19%), and biomass burning (31%). The results of CPI, WNA%, and PAH diagnostic ratios also consistently supported the PMF and PSCF results in this study.

Source apportionment of PM2.5 using various receptor models in Daebu Island, Korea

김선혜 서울대학교 대학원 2017 국내석사

SUMMARY Source apportionment of PM2.5 using various receptor models Sun-Hye Kim Department of Environmental Health Sciences Graduate School of Public Health Seoul National University Chemical characteristics of PM2.5 play important roles in determining its effect on climate change and human health. Because of its chemical complexity which reflects properties of various environments, characterization of chemical species in PM2.5 help trace back where it has been originated. Receptor models have been used as one of source apportioning methods with a chemically speciated data set. As several kinds of literature recommended combining various receptor models to make sure robust source identification results, several receptor model results were discussed with filter-based PM2.5 data in this study. For the source apportionment of PM2.5 using Positive Matrix Factorization (PMF) were used. A total of 83 samples were collected from May 21 to November 1 in 2016. The average PM2.5 mass concentration was 26.2 ± 14.5 µg m-3 with the highest concentration in May (46.5 ± 14.7 µg m-3) and the lowest concentration in August (18.6 ± 8.1 µg m-3). During the sampling period, potassium (K) and sulfate (SO42-) showed the highest concentration of trace metals and ion species, respectively. The average OC/EC ratio observed in this study indicated the high possibility of formation in Secondary Organic Aerosols (SOAs) around the sampling site. Carbonaceous compounds in PM2.5 was characterized with high water soluble organic carbon to organic carbon ratio (WSOC/OC) in a summer, indicating frequent photo-chemical reactions. For the speciation of individual organic compounds, a total number of 38 samples were gathered through a high-volume air sampler from May 27 to October 30 in 2016. The average sum of individual organic compounds was 116.05 ± 66.19 ng m-3, accounting for 1.97% of the average organic carbon (OC) concentration. Dicarboxylic acids (DCAs) concentration was highest (78.75 ± 57.12 ng m-3) of the average sums followed by n-Alkanoic acids (26.26 ± 9.28 ng m-3), n-Alkanes (10.02 ± 7.46 ng m-3), Sugars (0.54 ± 0.01 ng m-3), and PAHs (0.48 ± 0.42 ng m-3). In total, nine sources were identified using PMF, which were Secondary Sulfate (29.0%), Mobile (22.0%), Secondary Nitrate (13.2%), Oil combustion (10.1%), Coal combustion (9.4%), Aged Sea Salt (7.9%), Soil (5.6%), Non-ferrous Smelter (1.7%) and Industrial Activities (1.1%). From hybrid receptor models results, high contributions of secondary aerosols from east coastal regions of China was suggested while other expected sources were originated from the industrial complex in inland areas of South Korea or Shandong peninsula in China. The analysis results of organic compounds were added with 38 samples to perform Principal Component Analysis (PCA). Six factors from PCA were Secondary Organic Aerosols 1, SOAs 1 (38.568%), Combustion related sources (20.170%), Secondary Organic Aerosols 2, SOAs 2 (10.191%), Secondary inorganic factor (7.434%), Biomass burning (5.833%), and Industrial sources (4.455%). Both of two receptor model results indicated that elevated PM2.5 concentrations observed in Daebu Island were mainly attributable to secondary aerosols and combustion sources. Secondary aerosol compounds were mostly from long-range transport from China, whereas combustion sources were from various regions in North Korea, China, and highly contributed in Industrial regions of South Korea.

Chemical Characterization of Organic Carbon in PM2.5 in Dalian, China : Secondary Formation, Long-Range Transport and Source Apportionment

김민혜 서울대학교 대학원 2021 국내석사

Eighty-seven fine particulate matter (PM2.5) samples were collected over 8 months (February to September 2019) at Dalian, China, and these samples were analyzed for organic carbon (OC), elemental carbon (EC), water-soluble organic carbon (WSOC), and 126 organic compounds. The results were applied to the Positive Matrix Factorization (PMF) receptor model for source apportionment of PM2.5 OC. Six source categories were identified with reasonable markers: biogenic SOA (22%), mobile (4.4%), cooking (2.8%), biomass burning (35%), anthropogenic SOA (28%), and combustion-related (8.6%). Mobile and cooking factors had no significant seasonal patterns while biomass burning showed high contributions during a heating season and low contributions during a non-heating season. SOA-related factors were separated into two factors: Anthropogenic SOA (ASOA) and biogenic SOA (BSOA). ASOA showed a similar pattern with biomass burning while BSOA showed a reversed pattern with highs in the non-heating season. According to the cluster analysis results, C1 and C2, which showed the high proportion among the four clusters, were both from sources more than 550 km away. C1 mainly flowed into the sampling site during a heating season with a high contribution of ASOA, and C2 mainly flowed in during a non-heating season with a high contribution of BSOA. These results support that a high loading and aging of particulate matter were associated with the long-range transport of air masses. The results of PSCF and CPF also showed the high contribution of ASOA and BSOA were affected by long-range transport from northern China and Inner Mongolia, respectively. These results can be used for the foundation study of evaluation of PM2.5 external influences. 2019년 2월부터 2019년 9월까지 중국 다롄시의 관측지점에서 이틀에 한 번 포집된 PM2.5 시료에 대한 질량농도, Organic carbon (OC), elemental carbon (EC), water-soluble carbon (WSOC), 126종의 유기성분에 대한 분석을 수행하였다. PAHs와 DCAs, Sugars은 뚜렷한 계절적 경향을 보였으며 비난방 기간에 DCAs의 뚜렷한 상대 분율 증가는 다롄 지역의 PM2.5 이차 생성 정도가 매우 활발함을 의미한다. 분석된 유기성분 중 오염원의 지표 성분으로 활용될 수 있고 휘발성이 적은 성분 57종과 OC, EC, WSOC를 PMF에 적용하여 OC에 대한 오염원 추정을 수행하였다. 그 결과 생물성 이차생성 유기 에어로졸(22%), 자동차(4.4%), 취사(2.8%), 생물성 연소(35%), 인위적 이차생성 유기 에어로졸(28%), 연소 관련 오염원(8.6%) 6개 오염원으로 분리되었다. 자동차와 취사 오염원의 기여도는 뚜렷한 계절 경향을 보이지 않지만 생물성 연소 오염원은 난방 기간에 기여도가 높은 경향을 보였다. 이차생성 유기 에어로졸 관련 오염원은 인위적 이차생성 유기 에어로졸과 생물성 이차생성 유기 에어로졸 두 가지로 분리되었다. 인위적 이차생성 유기 에어로졸은 PAHs 배출이 늘어나는 난방 기간에 기여도가 높았으며 생물성 이차생성 유기 에어로졸은 DCAs의 비율이 높아지는 비난방 기간에 기여도가 높았다. 72시간 역궤적자료를 활용한 Cluster analysis 결과, 4개의 군집 중 가장 높은 비율을 보인 C1, C2는 모두 550 km 이상 떨어진 오염원으로부터 유입된 공기 궤적이었으며, 이차생성 유기 에어로졸 관련 오염원들이 높은 기여도를 보였다. C1은 주로 난방기간에 유입되며 인위적 이차생성 유기 에어로졸 기여도가 높았고, C2는 주로 비난방 기간에 유입되며 생물성 이차생성 유기 에어로졸 기여도가 높았다. 이를 통해 장거리 이동할 경우 이차생성 유기 에어로졸 기여도가 높으며, 인위적 이차생성 유기 에어로졸과 생물성 이차생성 유기 에어로졸 각각 난방기간과 비난방 기간에 장거리 유입됨을 알 수 있다. 이러한 결과는 aging된 입자상 물질은 장거리 이동과 연관이 있음을 보여준다. PSCF와 CPF 결과, 인위적 이차생성 유기 에어로졸은 중국 북부지역에서, 생물성 이차생성 유기 에어로졸은 내몽골에서 장거리 이동하여 유입될 때 기여도가 높았다. 이러한 결과는 추후 서울 PM2.5의 외부 영향을 평가할 때 기초 자료로 활용될 수 있을 것으로 판단된다.

Source Apportionment and Oxidative Potential of PM2.5 and PM1.0 in Seoul

김태연 서울대학교 대학원 2022 국내석사

Since PM1.0 is mainly emitted from anthropogenic processes and contributes greatly to the health effects of PM2.5, the need for research into PM1.0 as well as PM2.5 is growing. In this study, the constituents of PM2.5 and PM1.0 in Seoul were analyzed and the oxidative potential was measured by dithiothreitol (DTT) assay. The sources were identified by positive matrix factorization (PMF) and their characteristics were compared by conditional bivariate probability function (CBPF), cluster analysis, and potential source contribution function (PSCF). In the average mass concentration of 123 samples collected in Seoul, PM1.0 (15.1 µg/m3) accounted for about 75% of PM2.5 (20.1 µg/m3). This indicates that secondary sources and combustion-related sources mainly contribute to PM2.5. The organic carbon (OC), SO42-, and NH4+ fractions were significantly higher in PM1.0 than in PM2.5. For the crustal elements, the fraction was significantly higher in PM2.5 than in PM1.0. In the result of the PMF model, ten sources contributed to PM2.5 and PM1.0, and each source and its contribution (µg/m3) were as follows (PM2.5, PM1.0). Secondary nitrate: 6.01 (29%), 5.23 (32%); Secondary sulfate: 3.64 (17%), 3.48 (22%); Mobile: 2.71 (13%), 1.81 (11%); Biomass burning: 2.69 (13%), 2.03 (13%); Incinerator: 0.81 (3.8%), 0.69 (4.3%); Soil: 0.61 (2.9%), 0.30 (1.9%); Industry: 1.65 (7.8%), 0.40 (2.5%); Coal combustion: 1.77 (8.4%), 1.22 (7.6%); Oil combustion 0.40 (1.9%), 0.35 (2.2%); Aged sea salt: 0.72 (3.4%), 0.64 (4.0%). The fractional contributions (%) of secondary sources (secondary nitrate and secondary sulfate) in PM1.0 were higher than in PM2.5. For industry and soil sources, the fractional contributions were higher in PM2.5 than in PM1.0. In mobile source, there was a difference in constituents by road dust. The CBPF plots showed the direction of sources around Seoul. These plots showed that many sources were influenced from industrial complexes located in the south and the west of Seoul. For the cluster analysis, the contribution of biomass burning increased when backward trajectories flowed through Manchuria and North Korea. In the cluster flowing from Shandong Province, the contribution of secondary sources increased. Also, in PSCF, North China Plain including Shandong Province was mainly indicated as a possible source area of secondary sources, and the contributions of these sources increased significantly when high concentration events (HCEs) occurred. In particular, secondary sulfate from North China Plain contributed greatly to PM1.0 when HCEs occurred during seasonal management period (SMP). The DTTv of PM2.5 and PM1.0 were 0.611 nmol/min/m3 and 0.588 nmol/min/m3, respectively. PM1.0 contributed mostly to the oxidative potential of PM2.5. In Pearson correlation analysis, OC showed the highest correlation with DTTv (PM2.5: r=0.873, PM1.0: r=0.786). By the multiple linear regression, secondary nitrate and biomass burning were selected as variables to represent DTTv in both PM2.5 and PM1.0. In this result, biomass burning was an important source related to oxidative potential and secondary nitrate showed the influence of secondary formation process. This study showed that the continuous studies of PM1.0 were necessary to understand the characteristics of sources and oxidative potential, and showed that management of secondary sources and biomass burning source in Seoul was necessary. PM1.0은 인위적 과정에서 주로 배출되고 PM2.5의 건강 영향에 대부분을 차지하기 때문에 PM2.5뿐만 아니라 PM1.0에 대한 연구의 필요성은 커지고 있다. 본 연구에서는 서울의 PM2.5와 PM1.0의 성분을 분석하고 dithiothreitol (DTT) 분석을 통해 산화 잠재력을 평가하였다. 또한, positive matrix factorization (PMF)을 통해 오염원을 추정하였고 conditional bivariate probability function (CBPF), cluster analysis, potential source contribution function (PSCF)를 통해 오염원들의 특징을 비교하였다. 서울에서 채취한 123개 시료의 평균 질량농도에서 PM1.0 (15.1 µg/m3)이 PM2.5 (20.1 µg/m3)의 약 75%를 차지하였다. 이는 이차 생성과 연소관련 오염원이 PM2.5에 크게 기여하는 것을 나타낸다. Organic carbon (OC), SO42-, NH4+는 PM1.0에서 유의하게 큰 비율을 차지하고 있었고 지각 성분의 비율은 PM2.5에서 유의하게 컸다. PMF 결과 10개의 오염원이 기여했으며, 각각의 오염원과 기여도(µg/m3)는 다음과 같다(PM2.5, PM1.0). 이차 질산염: 6.01 (29%), 5.23 (32%); 이차 황산염: 3.64 (17%), 3.48 (22%); 자동차: 2.71 (13%), 1.81 (11%); 생물성연소: 2.69 (13%), 2.03 (13%); 소각: 0.81 (3.8%), 0.69 (4.3%); 토양: 0.61 (2.9%), 0.30 (1.9%); 산업: 1.65 (7.8%), 0.40 (2.5%); 석탄연소: 1.77 (8.4%), 1.22 (7.6%); 기름연소: 0.40 (1.9%), 0.35 (2.2%); 노후 해염: 0.72 (3.4%), 0.64 (4.0%). 이차 생성 오염원(이차 질산염과 이차 황산염)은 PM1.0에서 더 큰 기여도 비율을 차지했으며, 산업과 토양 오염원의 기여도 비율은 PM2.5에서 더 높았다. 자동차 오염원에서는 도로 먼지로 인한 성분의 차이가 나타났다. CBPF는 서울 주변의 오염원 방향을 잘 나타내고 있었으며 많은 오염원들이 남쪽과 서쪽에 위치한 산업단지의 영향을 받는 것으로 나타났다. 클러스터 분석에서는 역궤적이 만주와 북한을 통해 유입될 때 생물성연소의 기여도가 높아졌고, 산둥성에서 유입되는 경우 이차 생성 오염원의 기여도가 증가했다. PSCF 결과에서도 주로 산둥성을 포함한 North China Plain이 이차 생성 오염원의 오염원 가능지역으로 나타났고 이 오염원들은 고농도 사례 시 기여도가 유의하게 증가하였다. 특히, North China Plain으로부터의 이차 황산염은 계절관리제기간 동안 고농도 사례 시 PM1.0에 크게 기여했다. PM2.5와 PM1.0의 DTTv (nmol/min/m3)는 각각 0.611, 0.588로 PM2.5의 산화 잠재력의 대부분에 PM1.0이 기여했다. Pearson 상관 분석에서 OC가 DTTv와 가장 높은 상관성을 보였다(PM2.5: r=0.873, PM1.0: r=0.786). 다중 회귀분석에서 이차 질산염과 생물성연소는 PM2.5와 PM1.0에서 모두 DTTv를 설명하는 변수로 선택되었다. 이 결과에서 생물성연소는 산화 잠재력과 관련된 중요한 오염원이었고 이차 질산염은 이차 생성 과정의 영향을 나타냈다. 본 연구는 오염원과 산화 잠재력의 특성을 파악하기 위한 지속적인 PM1.0 연구의 필요성을 보여주었고, 서울에서 이차 생성과 생물성연소 오염원 관리의 필요성을 나타냈다.

Source apportionment of VOCs using receptor models : applications in locating source regions and estimating health risks

최은화 서울대학교 대학원 2010 국내박사

Identification and Characteristics of Long-Range Transport of PM2.5 Measured in Three Cities (Beijing, Seoul and Nagasaki)

정승표 서울대학교 보건대학원 2016 국내석사

PM2.5 was sampled in Beijing from November 2014 through April 2015, in Seoul from September 2013 through May 2015, and in Nagasaki from February 2014 to May 2015 during the GRL (Global Research Lab) monitoring campaigns. Chemical species of PM2.5 including 3 water-soluble ions (NO3-, SO42-, NH4+), Organic Carbon (OC), Elemental Carbon (EC), and other 17 elements were analyzed. High Concentration Events (HCEs) of PM2.5 were classified according to the National Ambient Air Quality Standards (NAAQS) of 24-h PM2.5 standard in three countries (China, South Korea and Japan) over the monitoring campaigns. From the Residence Time Analysis (RTA) results, the HCEs of PM2.5 in Beijing were observed for 52 days (out of total 111 sampling days) and 14 days were determined as Long-Range Transport (LRT) events. In Seoul, HCEs were observed for 92 days (out of total 279 sampling days) and LRT events occurred for 64 days. In Nagasaki, only 15 days (out of total 245 days) were determined as the HCEs and LRT events occurred for 13 days. PM2.5 average concentrations of Beijing, Seoul, and Nagasaki were found to be 118, 44, and 18 μg/m3 over the study period. In terms of characteristics of PM2.5 chemical species during each classified events, for LRT event, PM2.5 mass levels were found to be 151, 79, and 48 μg/m3 in Beijing, Seoul, and Nagasaki, whereas for the Local event, PM2.5 levels were 238, 65, 48 μg/m3 in Beijing, Seoul, and Nagasaki. Cluster analysis showed that sulfate was significantly increased when air parcels moved towards the coastline of China and the Yellow Sea. In case of LRT event and Local event in three cities (Beijing, Seoul and Nagasaki), the PSCF results showed the different potential sources regions contributing to the elevated PM2.5 concentrations at each sampling site.