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- 발행기관 : 橫浜國立大 大學院 (검색결과 4 건)
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大氣中 PCB の擧動及びMass Balanceに關する硏究 : Study on the Behavior and Mass Balance of PCBs in Ambient Air
本論文には, 大氣中における PCB の金異性體分析を用い, 汚染程度やガス-粒子分配などの拳動及ど大氣を中心とした Mass Balance について行った硏究の內客を記した. 論文は6章構成であり, 第1章で序論を, 第2章で試料の探取と分析, デ一タの取得から得たPCB 組成について, 第3章で大氣中 PCBの拳動を, 第4章で大氣中 PCB の發生源と發生源からの寄を推定し, 第5章では大氣を中心とした Mass Balance について記し, 最後に第6章で結論を述べた. 第1章では硏究の背景と目的につて述べた. PCB(Polychlorinated Biphenyls)に開する基礎的な物理化學性質や毒性, いままでの汚染狀況などについて文默調査內容を記した. PCB は人類の經濟的な發達や生活の便利により, 麥歷器やコソデソサ-など世界的に幅廣く使われて來た化合物の-つである. 日本では PCB 製品として主に Kanechlor が使われて1972年までの國內での生産量は 5万9千トソ推定している. 現在は, はボリ監化ビフェニル廢棄物の適正は處理に開す特別措置法が定められ, 保管中 PCB廢棄物の分解處理への本格的な取り組みが始まつたばかりである. この法では廢棄物の處分期間を施行日(平成13年7月15日)から15年としている. また, PCB 濃度は減小しているが, に入つてくる. 1970年代から規制が始まって段タ環境中の PCB 濃度は減少しているが, 殘留性が極めて高いため非常長い間修複されないといぇだろう. 環境中に放出された PCBは主に大氣を經由しているごとや物質は物理化學的な性質により大氣と土壤や水などの媒體間の移動を繰り返していることや汚染が廣がっていくことなどが考えられるので, 大氣中 PCB の拳動を把握するのは重要である. ままで PC8はダイオキシソ類として毒性が强い12個の異性體を對象とした硏究が多かっだが, その拳動を把握すためにはより多い情報が必要となり, 本硏究で全異性體を測定した. 第2章では, 試料の探取と PCB の分析方法を述べ, その結果得らたデ一タを記した. 試料は橫添國大で大氣環境試料(大氣とその沈着物)を 2002 年 3 月 から 2003 年 2月まで持 續的測定した. また, 燒却排고がかスと Kanechlor試料や土壞試料も測定を行った. 分析液は 號存の締組みに則り, 試料の抽出からカラムによる3妨害物の除去過程を經て, 高分解能が スクロヌトグフ高分解能質量分析計(HRGC/HRMS)を用い, 內部標準法による定量を行った.その結果, 大氣, 大氣總沈着物, 燒却擄排ガス, 土壤中の平均PCB濃度(總沈着物は量)が得られた. また, PCB組成にっいて同族體組成は媒體ごとに異なり, さりな同じ大氣環境試料でも試料の採取時期によって異な組成が見られた. しかしながら, 異性체1組成では媒體ごと類似した傾向が見られた. 燒却爐排ガスは爐の種類, 燒却條件, 廢棄物, 排ガス處理などいるいるな條件の影響をうけてその組成にばらつきがあっとが, 異性體組成には多くの試料で比較的類似したと言える. このことから同族體間の擧動の違いが示峻された. 第3章ではがス-粒子分配などの大氣中 PCB の擧動について述べた. 各異性體のガス-粒子分配係數と過冷却液體蒸氣歷の間に log-logの負の相關が見られた온. また, この關係に降雨量などの氣象條件の影響が示峻された. この關係を基に蒸氣歷がら分配係數を予測することができる. ガス-粒子分配の氣溫變化について, 4監素化の同族體においてよい關係がられた. また, 3監素化同族體は年間通してほとんどガス態で存在した. しかしながら1と2 監素化同族體は實驗や分析の不確實性により明確な結果が得られなかった. この結果より, 任意の氣溫におけるガス-粒子分配係數を予測するバラメ-タを得た. 粒經別存在割合についてはその大半が 7.0㎛以上あるいは 1.1㎛以下の粒子存在し,1.1㎛以下の存在割合が高かつた. 大氣中 PCB の濃度と氣象條件との關係について, 重回歸分析출を用い解析を試みたが有意な結果が得られなかった. これにっいては, 比較的に長いサソプリング期間(1週間)によるさまざまな氣象バラメ-タの影響えられた. 第4章では主成分分析により大氣中 PCBの發生源を同定し, CMB法により各發生源からの寄與を定量的に推定しだ. PCBは, その異性體に209個が存在しているため, 分析から得られるデ-タは多變量である. 從って, そのデ一タの解析に統計的な多變量解析を用いた. 發生源解析の最終的な目的は, 各發生源がらの寄與定量的推定することである. しかしながらそば□には,글まず發生源の種類を最初に特定しておかなければならない. 實際デ-タの主成分分析の結果から發生源の種類を特するためには, 今まで知られていれ發生源の特徵を把握しておかなければならない. この發生源の情報をもとに實際デ一タの分析がら得られた結果の發生源が旣存の發生源か, それとも他の發生源かを判斷する. これまでには燒却爐把握ガス諸料中の Co-PCB 以外の異性體に關する情報は極めて低かったため, その特徵を把握するのが困難であった. そこで本硏究では燒却爐排ガスと Kanechlorの全ての異性體分析結果を用いクラスタ一分析と異性體組成の比較によりその特徵的な異性體を把握することにした. その後主成分分析と重回歸分析を用い, 發生源の同定や各發生源からの寄與率を推定した. 主成分分析結果, 主成分1は氣溫の變による揮發の違い, 主成分2は燃燒由來と解□された. また, 主成分1主成分 2の空間における異性體の位置 は各異性體と氣溫との相關關係によることが示唆された. 說明變數として Kanechlor 組成を揮發として, クラスタ-分析結果 Kanehclor と異性體組成が近い排スF-Bを除いた平均組成を燃燒として CMB 法により各發生源からの寄與を推定した. 重回歸分析より推定 濃度は實測の大氣中 PCB 濃度を精度よく再現することができたといえる. また, 低監素化同族體では揮發の與が, 高監素化同族體では燃燒の寄與が大きいし氣溫が高い時期は 揮發(Kanechlor)がらの寄與が大きい傾向が見られた. 第5章では大氣中 PCB を季節ごとに拳動の麥化を推定し, 關東地域を1つのボシクスと考えてモデル化し, 乾性·混性沈着, OHラジカル反應, 移流の拳動を氣溫の麥化と結び付け, その速度の比較, マスバラソス式による季節ごとの沈着量や發生量を推算した. 閨東地域の平均的な氣象□件を用いた場合, 乾性沈着の寄□さ最大きく,そのつぎ移流であった. また, 氣溫が低い(15度以下)の時は, 濕性沈着からの寄□も大きかった. さらに, 3監素化∼8監素化同族體の乾性沈着は氣溫の上昇に伴に上昇したが, 濕性沈着は逆に減少する傾向が見られた. モデルにより PCB 同族體間の大氣中擧動の違いを把握した. 實測の大氣デ-タや行政デ一タを用い, 關東地域にぉける大氣からの PCBの沈着量, 排出量を推定した. その結果, 關東地域にぉける年間大氣からの總沈看量は約 1,480kg, 年間PCB排出量は約 3,320kg と推算された. 行政デ一タからの推定については, 現段階で日本にぉけるPCB排出量の推定は, PC8排出原準單位が不明のものや, 活動量が不明な部分が多くあるため, 推計は困難であった. ただし, EPA(1998)の排出原單位を用いて推計した都市廢棄物燒却爐からの排出量は年間 35.6kg であり, 平井(2002)の安定器からの漏出原單位を用いて推計した, 關東地に休管されている安定器からの年間漏出量は 1.4g と推計された. モデルから得られたパラメ-タや排出量の검정については今の課題とした. 第6章は本硏究の結果をまとめた.
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