전과정평가를 이용한 녹색인증기술의 온실가스 감축에 대한 영향 연구

조선영 서울대학교 2016 국내석사

환경보호를 위한 관심이 전 지구적으로 중요하게 여겨지며 우리나라는 2010년 신(新) 성장 동력인 유망 녹색기술의 활용을 촉진하고 에너지 및 자원 절감을 위하여 녹색인증 제도를 도입하였다. 에너지와 자원을 절약하고 효율적으로 사용하여 온실가스 및 오염물질 배출을 최소화 하는 대상기술 10대 분야를 제시하고, 에너지자원 활용의 효율성, 절약성, 녹색성장기여도 등을 평가하여 인증을 부여받은 공법․기술의 산업화를 지원하기 위함이다. 최근 PM10과 PM2.5로 대표되는 미세먼지는 과거와 달리 관심영역이 점점 더 미세한 입자 쪽으로 옮겨지고 있으며, 미세먼지가 환경에 미치는 영향이나 초미세먼지의 제어에 관한 연구가 지속적인 관심의 대상이 되고 있다. 이에 미세먼지의 주요 배출원 중의 하나인 석탄 화력발전소는 중요한 국가기반 시설로 여겨지고 있다. 화력발전소의 경우 적용되는 공법․기술에 따라 오염물질 제거효율 뿐만 아니라 에너지 소모량, 필터 사용량 등의 투입물과 폐자재 등의 배출량 또한 큰 차이가 난다. 이는 대기오염을 저감시키기 위한 대기오염방지시설의 투입물과 배출물이 다른 환경오염을 유발할 수 있음을 예상할 수 있게 한다. 이에 본 연구에서는 국내 화력발전소에 설치되어 있는 Bag filter 기술과 녹색인증 기술인 Cy-bag filter 기술의 잠재적인 환경영향을 비교․분석하고자 전과정평가(Life Cycle Assessment, LCA) 기법을 활용하였다. 각 기술의 운전단계를 시스템 경계로 설정하여 투입물과 배출물에 따른 목록분석(Life Cycle Inventory Analysis, LCIA)을 수행하였고, 그 결과에 따라 두 공정에 대한 환경영향평가(Life Cycle Impact Assessment, LCIA)로서 특성화결과 값을 도출하여 자원고갈, 지구온난화, 산성화, 부영양화, 오존층 고갈, 광화학적 산화물생성 등의 여러 가지 영향범주에 대한 환경영향을 비교․분석하였다. 각 기술에 대한 환경영향 범주를 녹색인증의 단일 평가항목인 녹색성에 적용하기 위하여 대기처리기술의 특성을 고려하고 주요 이슈(Key issue)가 될 수 있는 지구온난화 범주를 선정하였다. 또한 대기처리기술에 국한하는 것이 아닌 추후 녹색인증의 녹색성 평가를 위한 환경영향 범주 산정 방안에 대하여 제안하였다. 두 공정에 대한 전과정평가의 특성화결과 중 지구온난화지수(Global Warming Potential, GWP)는 Bag filter 기술이 1.00E-04 kg, Cy-bag filter 기술이 6.83E-05 kg으로 약 1.5배 이상 지구온난화에 미치는 영향이 더 많은 것으로 분석되었으며, 이는 Bag filter 기술의 전력소모와 필터소모가 상대적으로 많은 것이 원인으로 파악되었다. 본 연구의 결과에서는 대기처리기술에 대한 녹색성 평가시에 전력사용과 필터소모를 비용으로만 고려하는 경우 전력 생산, 필터 생산 및 폐기시에 발생하는 CO2로 인한 2차 오염, 즉 지구온난화에 대한 영향을 간과하게 될 수 있다는 점을 알 수 있었다. Bag filter 기술의 전력사용량과 필터소모량이 Cy-bag filter 기술에 비해 상대적으로 많아 이산화탄소 배출량이 많아지고 지구온난화 기여도가 높음을 알 수 있었으며, 이러한 특성을 고려하여 지구온난화지수를 집진시설의 녹색성 평가지표로 선정하였다. 추후 대기처리기술의 녹색성 평가시에는 대기오염물질의 처리효율성 뿐만 아니라 각 공정의 전체적인 환경성을 고려한 환경영향 범주를 함께 고려하여 반영해야 할 것으로 판단된다. 이를 활용함으로 주요한 국가기반시설의 하나인 화력발전소의 대기오염방지시설에 대한 지속가능한 개발을 유도할 수 있는 하나의 방안이 될 것으로 사료된다. 향후 녹색인증의 녹색성 평가시 전과정평가를 활용하기 위해서는, 첫째, 기술분야별로 연구범위를 포함한 작성지침을 개발하여 전과정평가의 객관성을 확보해야하며, 둘째, 비교기술 설정시 데이터 수집은 동등하거나 유사한 시간적, 기술적, 지역적 특성 등을 고려하여 산정해야한다. 셋째, 선정된 평가 집단은 작성지침의 적용여부, 제시된 환경영향범주의 타당성, 전과정평가 해석 등을 종합적으로 검토해야한다. 이를 활용하여 기술의 녹색성을 타당하게 제시하고 평가할 수 있으며, 기술분야별 작성지침 누적데이터 구축이 가능해지고 이를 통한 산업계의 흐름을 파악할 수 있게 한다. 나아가 기술분야별 전과정평가를 통한 환경영향범주의 인벤토리 구축을 가능하게 하여 기술분야별 온실가스 배출 기여도를 파악하고 관리할 수 있을 것으로 기대한다.

(A) Study on the 15 years (2003~2017) Trends of Carbon species in PM2.5 in Seoul

김영권 서울대학교 대학원 2019 국내석사

This study focuses on the long-term trend of PM2.5 and carbon species (Organic Carbon(OC), Elemental Carbon (EC)), one of the major components of PM2.5, in Seoul, Korea, with aim of assessing the main correlated factors and potential sources. Ambient PM2.5 were collected every third day over a 24-h period in Seoul, Korea using two-channel system from March 2003 to December 2017. The trends of PM2.5, OC, EC, POC, SOC and OC/EC ratio were observed at rate of -1.91%/year, -3.02%/year, -6.35%/year, -3.20%/year, -2.62 %/year and -12.56%/year respectively (p < 0.001) during the study period. The increasing or decreasing tendency of PM2.5 and carbon species was statistically significant from a minimum of 4 years to a maximum of 13 years. It is estimated that the fundamental decrease in PM2.5 and its carbon species was more influenced by the reduction of air pollutant emissions than the short-term changes in meteorological factors. As a result of estimating local sources using Conditional Probability Function (CPF), potential sources of PM2.5, SOC were estimated to be in the southwest and northwest of the receptor, respectively, while other carbon species were observed to high probabilities of high concentration events at low velocities (less than 3 m/s) in all directions. As a result of estimating potential sources for long-range-transportation using Potential Source Contribution Function (PSCF), Concentration Weighted Trajectory (CWT), high concentration loading of PM2.5 and carbon species were observed mainly in Middle left of the Korean peninsula, Northeast China, Shandong peninsula, Hebei province, Beijing, upper area of east China. Also, high concentration loading of PM2.5 only was observed in Southeast China, which could be a source of secondary inorganic aerosol that contribute significantly to PM2.5. Take these aspects into assessing the long-term trends of PM2.5 and carbon species in Seoul, it is estimated that the declining tendency has been mainly affected by the combined effect of reducing air pollutant emissions in Korea and whole East Asia. These results are consistent with the concentration levels and periods of the PM2.5 and its carbon species of previous short-term study. This is the first study that statistically evaluate the long-term trends in PM2.5 and carbon species on ground-monitoring in Seoul. In order to effective air quality management, it is necessary to continual understand of air pollutant and verifying the achievement of the NAAQS through long-term observation as well as the review of the previous studies results. 아시아는 대기 오염이 가장 심각한 대륙 중 하나이지만 대기 환경 정책의 검증을 위한 장기적인 지상 관측과 연구는 매우 부족하다. 이에 본 연구는 초미세먼지와 주요 구성성분인 탄소 화학종 (유기탄소, 원소탄소)의 장기간 추이 분석에 초점을 두고, 장기간 추이 변동의 주요 상관 인자 및 잠재적 오염원을 추정하고자 하였다. 서울의 대기 중 초미세먼지는 2003년 3월부터 2017 년 12 월까지 24 시간 동안 3일에 1회 쿼츠필터와 테플런 필터에 16.7LPM의 유량으로 포집되었다. 이후 각 필터를 활용하여 질량농도와 탄소성분을 분석하였고, 원소탄소 추적자 방법을 이용하여 일차유기탄소와 이차유기탄소를 추정하였다. 15년 간의 장기간 농도 변화 추이 분석 결과, 초미세먼지, 유기탄소, 원소탄소, 일차유기탄소, 이차유기탄소는 각각 1.91%/년, 3.02%/년, 6.35%/년, 3.20%/년, 2.62%/년의 비율로 감소하는 경향을 보였다 (p < 0.001). 유기탄소/원소탄소 비율은 15년 동안 12.56%/년 (p < 0.001)의 비율로 증가하는 것으로 추정되었다. 또한, 초미세먼지와 탄소화학종은 장기간 동안 감소했지만, 감소의 경향성은 2008년 이후 상당히 약해진 것으로 추정된다. 이러한 장기간 농도 변화의 경향성은 초미세먼지, 유기탄소, 원소탄소, 유기탄소/원소탄소의 비율의 순서로 각각 최소 13년, 10년, 5년, 4년 이상의 기간부터 통계적으로 유의하게 나타났다. (p < 0.1). 초미세먼지 및 탄소화학종의 장기간 자료와 함께 종관기상자료 및 가스상 물질들의 상관관계 분석 결과, 가스상 물질이 기상인자보다 모든 기간에서 초미세먼지와 탄소화학종과의 상관관계가 높게 나타났다. 분석에 활용된 가스상 물질 (CO, SO2, NO2)은 장기간 동안 꾸준히 감소하였으며, 주로 화석연료를 기반으로 한 연소 활동에 의한 대기중으로 배출되는 것을 고려할 때, 장기간에 걸친 초미세먼지 및 탄소화학종의 근본적인 감소 경향은 5년 이하의 단기적 기상 요인의 변화 보다는 인위적인 대기오염물질 배출 활동의 변화가 더 크게 영향을 미친 것으로 사료된다. 종관기상자료를 활용한 CPF 모델링 결과, 국지적인 규모에서 초미세먼지와 이차유기탄소의 잠재적 오염원은 각각 남서풍과 북서풍 방향에 위치한 것으로 판단된다. 나머지 탄소화학종의 경우, 비교적 모든 풍향에서 느린 풍속 조건(풍속 3 m/s 이하)에서 고농도 사례(농도가 상위 25% 값 이상에 해당하는 경우) 발생 확률이 높았다. 공기 역궤적 자료를 활용한 PSCF와 CWT의 모델링 결과, 장거리 이동에 의한 초미세먼지와 탄소화학종의 잠재적 오염원 지역은 한반도 서부 중앙 지역, 중국 동북부, 산둥성, 허베이성, 북경, 중국 동부 지역이 가능 지역으로 추정되었다. 초미세먼지의 경우 탄소 화학종과 달리, 중국 남동부 지역이 주요 잠재 오염원 지역으로 추정되었다. 기상자료들을 활용한 이러한 모델링 결과들은 초미세먼지의 고농도 사례를 유발하는 이차 무기에어로졸 등의 서로 다른 오염원 지역으로부터 서울지역으로 유입되고 있음을 시사한다. 위의 결과들을 종합적으로 해석하면, 서울의 초미세먼지와 탄소화학종의 감소 추이는 주로 국내와 동아시아의 대기 오염 물질 배출량 감소로 인한 복합적 영향이 반영된 것으로 추정된다. 또한 이러한 추이는 서울의 초미세먼지와 탄소화학종의 단기연구들의 결과 경향성과 일치한다. 본 연구는 서울에서의 실제 측정을 통한 초미세먼지와 탄소화학종 농도 변화의 장기간 추이를 통계적으로 평가한 최초의 연구이다. 향후 효과적인 대기질 관리를 위해서는 대기오염물질의 장기간 측정을 통한 대기환경기준 달성 검토와 이전 연구 결과의 꾸준한 리뷰가 이루어져야 한다.

Characterization and source identification of PM2.5 organic carbon in Beijing and Seoul using organic molecular markers

김혜원 서울대학교 대학원 2020 국내석사

최근 동북아시아 대기 질 연구는 대기 중 초미세먼지(PM2.5)에 대한 연구들이 활발히 진행되고 있다. 대기 중 초미세먼지(직경 2.5 μm 이하인 입자상물질)는 다양한 화학적 구성성분(탄소성분, 이온성분, 미량원소 및 유기성분 등)으로 이루어진 입자상 오염물질이다. 초미세먼지는 입자가 작기 때문에 폐포 깊숙이 침투하여 폐질환, 심장질환 및 호흡기질환 등의 다양한 건강상의 문제를 일으킬 뿐만 아니라, 시정거리 감소 및 기후변화의 원인이 되기도 한다. WHO의 International Agency for Research on Cancer (IARC)는 미세먼지를 폐암을 유발하는 제1급 발암물질로 보고하였다(WHO 2013). 서울과 베이징은 높은 인구밀도와 교통량을 가진 도시로서, 두 도시 모두 산업시설과 같이 직접적으로 배출되는 1차 발생 오염원 및 대기 중 2차 반응을 통해 발생되는 이차 유기 에어로졸 오염원의 영향으로 대기 중 초미세먼지(PM2.5) 농도가 높게 나타나는 고농도 사례가 발생하고 있다. 양국은 대기환경 개선 및 국민건강보호와 건강증진을 위하여 실제적이고 효과적인 초미세먼지 관리정책이 필요한 시점이다. 각 도시 별 초미세먼지 오염원에 대한 연구는 많이 진행되어 있지만 두 도시의 초미세먼지 화학종 및 오염원을 비교한 연구는 부족한 실정이다. 따라서 본 연구에서는 두 도시 초미세먼지 구성성분 중 유기성분 분을 통한 도시 별 특성파악 및 오염원을 추정하고자 하였다. 본 연구에서는 중국 내 측정지점과 서울의 측정지점에서 각각 three channel speciation sampler와 high volume air sampler를 사용하여 PM2.5를 채취하였으며, 2019년 1월부터 12월까지를 시료 채취기간으로 선정하였다. 해당기간 중 일 년을 대표하기 위하여 6일 간격으로 채취된 시료와 베이징은 중국 대기환경 기준(Class 2 Standard, 24시간 평균 농도 75 ㎍/㎥)을 초과한 고농도 사례(HCEs, High Concentration Events)의 시료를 선정하고, 서울은 50 ㎍/㎥(2018년 이전기준, 24시간 평균농도 50㎍/㎥)을 기준으로 해당 질량농도를 초과한 시료를 고농도 사례로 선정하여 PM2.5의 화학적 조성 중 유기탄소(Organic carbon, OC), 원소탄소(Elemental carbon, EC) 그리고 유기성분을 분석하였다. 해당기간의 PM2.5 평균농도는 베이징이 37.9 ㎍/㎥, 서울이 29.0 ㎍/㎥ 이었다. OC와 EC 농도는 겨울철에 상대적으로 높게 나타나는데, 이는 겨울철 난방 연소에 의한 것으로 사료된다. 두 도시 모두 분석된 유기성분 농도의 총합은 겨울에 가장 높았고, 여름에 가장 낮았다. 그러나 서울의 고농도 사례의 경우, 가을에 가장 높은 농도를 보였다. 비극성 성분인 n-alkanes 그룹은 사계절 모두 가장 높은 농도를 차지하고 있으며, 겨울철 다환방향족탄화수소류(PAHs), 당류(sugars) 및 글리세라이드(glycerids) 성분들은 여름철에 비해 유의하게 차이가 있다 (Mann-Whitney 순위 합 검정 수행 시 p<0.001). 유기성분 분석 결과를 이용한 주성분 분석(Principal Component Analysis, PCA)을 통하여 각 도시 별 인자들을 도출하였다. 베이징은 생물연소 오염원(biomass burning, 15.7%), 이차 유기 에어로졸 오염원(SOA, 13.9%), 자동차 오염원(motor vehicle, 8.9%), 석탄 연소 오염원(coal combustion, 8.9%) 같은 4가지 인자로 분류되었으며, 서울의 경우, 자동차 오염원(motor vehicle, 13.5%), 생물연소 오염원(biomass burning, 8.9%), 이차 유기 에어로졸 오염원(SOA, 7.8%)이 분류되었다. 다음과 같은 분석결과를 통해 두 도시는 인위적 요인과 자연적 요인 모두 영향을 받는 것으로 확인되며, 특히 유기성분의 계절적 경향과 함께 판단할 때 1차 발생 연소 오염원은 난방기간 초미세먼지에 영향을 준다고 사료된다. 본 연구는 두 도시에서 같은 측정기기를 사용하여, 동일 기간 채취된 필터를 이용하여 PM2.5 화학성분의 특성 및 오염원을 비교하므로 양국 공동 시행 미세먼지 저감 정책의 기초자료로 활용될 수 있으며, 동북아시아 지역의 합리적인 대기오염 관리를 수행하는데 도움을 줄 수 있다. 그러나 추후 수용모델을 이용하여 두 도시의 세분화된 오염원 기여도 산정이 필요 할 것으로 보이며, 이를 통해 두 도시의 오염원 기여도에 기반을 둔 건강영향 연구의 기초자료로 활용될 수 있을 것으로 판단된다. Particulate matter (PM2.5) samples collected in two cities in 2019 are analyzed herein for their mass concentrations of organic carbon (OC) and elemental carbon (EC), and for the specific organic compounds present. The characteristic of PM2.5 organic compounds in both cities was discussed with their seasonal patterns as well as the individual organic compounds concentrations. The sum of organic compounds concentration in both cities were higher in winter than those in summer. Compared to high-concentration events (HCEs), the seasonal patterns were different in Seoul. Among 12 groups with 118 target compounds detected, n -alkanes group was found to be major compound group in atmosphere of Beijing and Seoul. In addition, the concentrations of biomass burning molecular markers, such as PAHs and levoglucosan, are higher in winter than in summer. Principal Component Analysis (PCA) was performed with total PM2.5 samples (one -in- six day and HCEs) using organic compounds from Beijing and Seoul. The following four factors were identified by principal component analysis (PCA) in Beijing: biomass burning (15.7%), secondary organic aerosol (SOA) (13.9%), vehicle (8.9%), and coal combustion (8.9%). By contrast, the following three factors are statistically identified in Seoul: vehicle (13.5%), biomass burning (8.9%), and SOA (7.8%).

Characteristics of Organic Compounds at PM2.5 High Concentration Events Measured in Seoul, Korea

김영은 서울대학교 대학원 2018 국내석사

PM2.5는 인위적, 자연적 배출원에 의해 대기 중으로 배출되어 직접적, 간접적으로 기후변화에 영향을 미치며, 발암성이 있는 1급 발암물질로 호흡기계, 심혈관계, 중추신경계 등 건강에 악영향을 미치는 것으로 밝혀졌다. 이러한 PM2.5는 수용성 이온, 중금속, 원소탄소, 유기탄소로 구성되어 있으며, 이 중 유기탄소는 다양한 유기성분으로 구성되어 있다. 유기성분은 배출원마다 배출 특성이 다르므로, 유기성분의 농도특성 파악을 통해 배출원을 추정할 수 있다. 그런데도 유기성분의 분석은 절차가 복잡하고 까다로우며 표준작업지침서가 존재하지 않으므로 품질보증 및 정도관리가 어려운 실정이다. 따라서 본 연구에서는 유기성분의 추출방법별 추출효율을 비교하고자 하며, 2016년 5월부터 2017년 2월까지 서울시 연건동 서울대학교 구 보건대학원 옥상에서 채취된 PM2.5 유기성분의 사례별, 계절별 특성을 보고자 하며, 다환방향족탄화수소(Polycyclic aromatic hydrocarbons; PAHs)를 이용하여 서울시 PM2.5의 발암성을 평가하고자 하였다. 속슬렛추출법과 초음파추출법의 추출효율을 비교하기 위해 각 방법의 회수율을 계산하였다. PAHs와 알케인(n-alkanes)의 경우, 속슬렛추출법과 초음파추출법의 평균 회수율은 각각 84.3±8.47%, 61.4±14.94%로, 속슬렛 추출법이 초음파추출법보다 회수율이 더 높았다(p<0.01). 호판 및 스테란 (Hopanes/Steranes), 알킬사이클로헥산 및 아이소프레노이드 (Alkylcyclohexanes/Isoprenoids)의 경우 통계적으로 두 방법 간의 차이가 없었다(p=0.30). 다이카르복시산(Dicarboxylic acids)의 경우, 초음파추출법으로 추출한 경우 대부분 성분이 검출되지 않았거나 회수율이 낮았는데 반면 속슬렛추출법의 경우 상대적으로 좋은 회수율을 보였다. 레보글루코산(Levoglucosan) 또한 마찬가지로 초음파추출법의 경우 검출되지 않았으나 속슬렛추출법의 경우 회수율이 116%로 나타났다. 대부분의 알케인산(n-Alkanoic acids)과 메톡시페놀(Methoxyphenols)은 검출되지 않거나 매우 높은 회수율을 보였다. 전반적으로 극성성분의 회수율이 높지 않았는데, 이는 극성성분의 치환과정에서 문제가 있었거나 또는 GC 상에서 피크가 제대로 분리되지 않았기 때문일 가능성이 있다. 따라서 추후 연구를 통하여 적합한 치환조건 및 분석조건을 찾아야 할 필요성이 있다. 전반적으로 회수율이 높았던 속슬렛추출법 결과를 이용하여 서울의 계절별, 사례별 유기성분의 농도특성을 보았다. 질량농도는 봄(58.05 ± 23.32 μg/m3), 겨울(49.64 ± 37.87 μg/m3), 가을(36.55 ± 16.71 μg/m3), 여름(33.82 ± 13.49 μg/m3)순으로 높았고, 총 유기물 평균 농도는 가을(683.22 ± 47.67 ng/m3), 봄(640.16 ± 132.12 ng/m3), 겨울(561.68 ± 179.16 ng/m3), 여름(523.35 ± 36.56 ng/m3) 순으로 높았다. 봄의 경우 총 유기물 평균 농도가 비 사례일 때보다 고농도사례일 때가 더 낮았는데, 이는 영향을 미치는 배출원이 다르기 때문으로 보인다. 전체 질량 중 총 유기물성분과 무기성분이 차지하는 비율은 고농도 사례의 경우 10%, 55%였으며, 비 사례의 경우 29%, 56%였다. 역궤적분석결과 고농도사례의 경우 SO2 배출원이 많은 서쪽에서 공기 궤가 이동한 것을 알 수 있었다. 비 사례의 경우 공기 궤가 정체되어 국지 오염원의 영향을 받았으므로, 이 기간의 유기성분 농도는 국내 영향이 높았다고 판단된다. PAHs의 농도는 겨울(38.23 ± 2.12 ng/m3), 가을(32.13 ± 0.91 ng/m3), 봄(29.40 ± 1.14 ng/m3), 여름(28.63 ± 0.06 ng/m3) 순으로 높았으며, 이는 겨울의 난방 사용량이 증가하고, 낮은 농도로 인해 PAHs가 입자상으로 응축되었기 때문으로 보인다. PAHs의 성분비(diagnostic ratio)인 Flt/(Flt+Pyr)과 Ind/(Ind+PghiP)를 이용하여 배출원 특성을 파악한 결과, 서울시 PM2.5는 화석연료 연소와 석탄 및 생체연소의 영향을 많이 받는 것으로 추정된다. 또한, 서울시 PM2.5의 당류의 주성분인 레보글루코산, 모노올레인(Monoolein), 모노스테아린(Monostearin)은 생체연소 및 육류조리의 마커이며, 가을과 겨울에 농도가 높았으므로, 위 기간에 생체연소의 영향을 많이 받은 것으로 추정된다. 알케인은 식물, 생체연소, 화석연료 연소 등 다양한 배출원에서 배출되는 성분으로, 탄소선호지표(Carbon preference index; CPI)와 식물왁스에 대한 알케인의 기여도(Wax n-Alkanes percentage; WNA)를 이용하여 배출원 특성을 파악할 수 있다. 본 연구 지역 알케인의 CPI와 WNA는 1.03 ± 1.14, 12.21 ± 5.51%로, 도시지역의 대기 특성을 잘 반영하였다. 서울시 PM2.5의 배출특성을 확인하고자 상관분석을 진행하였다. NO3-, SO42-, NH4+, PM2.5가 서로 상관성이 매우 높았는데(r=0.62-0.91, p<0.01) 이는 위 성분이 결합하여 (NH4)NO3, (NH4)2SO4를 형성하기 때문이다. 또한, 지방산(Fatty acids), 스테롤(Sterols), 수지산(Resin acid), 유기탄소(OC) 간에 양의 상관을 보였으며(r=0.66-0.96, p<0.01), 위 성분은 모두 생체연소를 통해 배출된다. 따라서 본 연구 기간의 PM2.5는 화석연료 연소와 생체연소의 영향을 많이 받은 것으로 보인다. PAHs 성분을 이용하여 BaP-equivalent carcinogenic power (BaPE)를 계산한 결과, 겨울(2.07 ± 0.33 ng/m3), 가을(1.67 ± 0.37 ng/m3), 봄(1.29 ± 0.10 ng/m3), 여름(1.17 ± 0.03 ng/m3) 순으로 높았다. 이는 앞서 언급하였던 것처럼 겨울에 난방사용량이 증가하고 낮은 온도로 인하여 PAHs가 가스상에서 입자상으로 응축되었기 때문이다. PM2.5, which is emitted to the atmosphere by anthropogenic and natural sources, can directly or indirectly affect climate change. In addition, PM2.5 is a group 1 carcinogen that poses adverse health effects on respiratory, cardiovascular, and central nervous systems. PM2.5 is composed of water-soluble ions, heavy metals, elemental carbon, and organic carbon, among which organic carbon contains of various organic compounds. Given that the emission characteristics of organic compounds are different for each emission source, identifying the emission source is possible by characterizing the concentration of organic compounds. However, such method is not widely used in actual research because analyzing of organic compounds is too complicated; more so, the standard operation procedure (SOP) does not exist except for polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs). The objectives of this study is to compare the extraction efficiencies of organic compounds by extraction method and to characterize the concentration and carcinogenicity of organic compounds in PM2.5 collected from May 2016 to February 2017 in Seoul, Korea.   The recovery was calculated to compare the efficiency of soxhlet and sonication extraction. In PAHs and n-alkanes, the average recovery was 84.30 ± 8.47% for the soxhlet, 61.40 ± 14.94% for the sonication, and 84.28 ± 21.67% for the soxhlet, 71.08 ± 16.94% for the sonication, respectively. Because of high recovery and low standard deviations, the soxhlet extraction method was more appropriate in this study than the sonication extraction (p<0.01). Hopanes/Steranes and alkylcyclohexanes/isoprenoids had no statistically difference (p=0.30). In case of dicarboxylic acids (DCAs), most of the compounds were not detected or the recovery was low in the sonication extraction; whereas in the soxhlet extraction, the recovery was relatively high. Similarly, levoglucosan was not detected using the sonication extraction; by contrast, with the soxhlet extraction, the recovery was 116%, which is within acceptance range (60–120%). Most of n-alkanoic acids, benzenecarboxylic acids, and methoxyphenol were not detected or showed too high recoveries. Overall, the recovery of the polar compounds was poor, which was possibly due to either the silylation of polar compounds or the bad peak separation on the GC. Therefore, suitable experiment and analysis conditions must be explored through further studies. The results of the soxhlet extraction were used to characterize organic compounds in Seoul. PM2.5 mass concentrations were higher in spring (58.05 ± 23.32 μg/m3), winter (49.64 ± 37.87 μg/m3), fall (36.55 ± 16.71 μg/m3), and summer (33.82 ± 13.49 μg/m3. The concentrations of total organic compounds were higher in fall (683.22 ± 47.67 ng/m3), spring (640.16 ± 132.12 ng/m3), winter (561.68 ± 179.16 ng/m3), and summer (523.35 ± 36.56 ng/m3). In spring, the average concentration of total organic compounds was lower in the HCEs (546.74 ± 60.50 ng/m3) than in the non-events (733.59 ± 78.29 ng/m3), indicating the sampling site was affected by different sources. The total organic and inorganic compounds accounted for 10% and 55% of the total mass in the HCEs and 29% and 56% in the non-events, respectively. Backward trajectory analysis shows that air masses were transported from the west with a large SO2 emission source in the HCEs. In case of non-event, the sampling site was affected by local emission source because the air mass was stagnant. The concentrations of PAHs were higher in winter (38.23 ± 2.12 ng/m3), fall (32.13 ± 0.91 ng/m3), spring (29.40 ± 1.14 ng/m3), and summer (28.63 ± 0.06 ng/m3). These high concentrations of PAHs in winter are caused by the increased amount of heating. Another reason is that PAHs were condensed into particle phase because of low temperature in winter. The characteristics of emission sources in Seoul were determined through the diagnostic ratio of PAHs, such as Flt/(Flt+Pyr) and Ind/(Ind+BghiP); results indicate that PM2.5 in Seoul was affected by fossil fuel combustion as well as by coal combustion and biomass burning. In addition, levoglucosan, monoolein, and monostearin, which are major compounds of sugars, have high concentrations in fall and winter. Seoul is affected by biomass burning because these markers are mainly emitted from biomass burning and meat cooking. n-Alkanes are compounds emitted from various sources, such as vegetative detritus, biomass burning, and fossil fuel combustion. It can be used in identifying emission source characteristics through carbon preference index (CPI) and wax n-Alkanes percentage (WNA). The CPI and the WNA of the study area were 1.03 ± 1.14 and 12.21 ± 5.51%, respectively. These values reflect well the emission characteristics of urban areas. Correlation analysis was conducted to confirm the emission characteristics of PM2.5 in Seoul. Accordingly, the correlation between NO3-, SO42-, NH4+, and PM2.5 was very high (r=0.62–0.91, p<0.01) because these compounds were combined to form NH4NO3, (NH4)2SO4. In addition, a positive correlation was found between fatty acids, sterols, resin acids, and OC (r=0.66–0.96, p<0.01). Therefore, PM2.5 in this study period is likely influenced by fossil fuel combustion and biomass burning. BaP-equivalent carcinogenic power (BaPE) was calculated using PAHs. Results show the BaPE was higher in winter (2.07 ± 0.33 ng/m3), fall (1.67 ± 0.37 ng/m3), spring (1.29 ± 0.10 ng/m3), and summer (1.17 ± 0.03 ng/m3). As aforementioned, this is because of the increased amount of heating and the PAHs condensed into particle phase due to the low temperature in winter.

국가 온실가스 배출계수의 대표성 결정요인과 최소요건에 관한 연구 : 에너지 고정연소부문을 중심으로

신은섭 서울대학교 보건대학원 2016 국내석사

국가 온실가스 인벤토리의 신뢰성을 향상하기 위해서는 온실가스 배출계수의 정확도 확보가 중요하며, 정확한 온실가스 배출계수를 개발하기 위해서는 국가 특성을 반영한 국가 고유 배출계수의 개발이 필수적이다. 에너지 고정연소 부문은 국가 온실가스 배출량의 73.4%를 배출해 온실가스 배출량의 대부분을 차지하는 중요한 배출원이다. 에너지 고정연소부문은 국가별로 사용하는 연료의 조성이 다르고 설비 효율과 연소 기술이 달라 국가별로 다른 온실가스 배출 양상을 가지며, 온실가스 종류(CO2 및 Non-CO2)별로 다른 온실가스 배출계수 개발 방법이 필요한 부문이다. 또한 배출 범위가 방대하고 온실가스 시료채취를 위한 시간과 비용이 많이 들기 때문에 합리적인 표본 수 산정이 필요하다. 본 연구에서는 에너지 고정연소 부문의 온실가스 배출계수 개발 관련 국·내외 문헌을 분석하여 온실가스 종류(CO2 및 Non-CO2)별로 배출계수에 영향을 미치는 여러 가지 인자와 대표성 결정요인을 도출하였으며, 이를 통해 현재 개발되어 있는 국가 고유 배출계수 현황에 대해 고찰하였다. CO2는 에너지 고정연소 부문을 대상으로 하였고, Non-CO2는 전력생산(발전소)부문을 대상으로 하였다. 특히 Non-CO2에서는 현재 제시되고 있는 배출계수들을 모두 사용하여 배출량을 산정해 민감도 분석을 실시하여 배출계수 개발 방향을 제시하였으며, 표본조사방법론 중 층화추출방법을 사용하여 실제 발전소의 배출계수 개발을 위해 필요한 표본수를 산정하도록 하였다. CO2 배출계수의 경우에는 각 연료 별 특성을 반영한 배출계수 개발이 중요하며 탄소함량과 발열량에 영향을 미치는 인자들을 고려하여야 한다. 또한 연료 별 생산지 또는 수입산지를 고려하여 대표성을 확보할 수 있도록 해야 하며 시장점유율을 반영하여 배출계수를 도출할 수 있도록 해야할 것이다. Non-CO2 배출계수는 연료 및 발전설비와 연소방식에 많은 영향을 받기 때문에 연료 및 발전설비 별 연소방식 별로 구분하여 배출계수를 개발해야 하며, 대기오염물질처리시설 설치 여부를 반영하여 배출계수를 개발해야 할 것으로 사료된다. 또한 세분화 된 정보를 구축할 수 있는 발전설비에 대해서는 적은 표본수로도 좀 더 신뢰성 있는 온실가스 배출계수를 개발할 수 있도록 층화추출을 실시하는 방법을 제시하였다. 이러한 CO2 및 Non-CO2별로 배출계수에 영향을 미치는 여러 가지 인자와 대표성 결정요인을 도출한 결과를 바탕으로 개발된 현 국가 고유 배출계수를 진단하여 개선점을 제시하였다. 이를 통해 향후 개발될 국가 온실가스 배출계수의 신뢰성을 제고하고 정확한 국가 온실가스 인벤토리 구축에 이바지할 수 있을 것으로 예상된다.

Relationships between ambient fine (PM2.5) and coarse (PM2.5-10) particles and adverse health effects in metropolitan cities, Korea

김태영 서울대학교 보건대학원 2016 국내석사

Background: A number of epidemiological studies have been examined the relationships between PM2.5 (less than 2.5 ㎛ in aerodynamic diameter) or PM2.5-10 (less than 10 ㎛ and greater than 2.5 ㎛ in aerodynamic diameter) and adverse health effects. Objectives: We estimated the effects of PM2.5 or PM2.5-10 on all cause, respiratory, and cardiovascular mortality in Seoul, Busan, and Incheon between 2006 and 2012. Methods: We compared daily mortality data with air particles data using GAM (Generalized Additive Model) with Poisson distribution. We controlled meteorological variables and dummy variables for the day of week and holidays. We used 2-day moving averages and various single lag to estimate effects of air particles on mortality. Also we compared the results with using Two-pollutant model. Results: We estimated a 0.34% (95% CI: 0.03, 0.64) increase of excess mortality for all ages and 0.52% (95% CI: 0.09, 0.96) for elderly in all cause mortality, 2.08% (95% CI: 0.74, 3.44) for all ages and 2.24% (95% CI: 0.83, 3.68) for elderly in respiratory mortality, and 0.90% (95% CI: 0.19, 1.62) for all ages in cardiovascular mortality with a 10 ㎍/m3 increase of PM2.5 in Seoul. In case of Busan, a 1.18% (95% CI: 0.64, 1.72) increase of excess mortality for all ages and 1.26% (95% CI: 0.62, 1.91) for elderly in all cause mortality and 2.25% (95% CI: 0.38, 4.15) for all ages and 2.43% (95% CI: 0.51, 4.38) for elderly in respiratory mortality were associated. We also calculated a 0.43% (90% CI: 0.02, 0.95) increase of excess mortality for all ages and 0.66% (95% CI: 0.03, 1.29) for elderly in all cause mortality in Incheon. Busan showed higher associations of PM2.5 on mortality compared to other cities. Generally, PM2.5 was more associated to mortality than PM2.5-10. The results of single lag effects showed similar tendency with lag0-1 results. In case of Two-pollutant model, the reduced value of effects of PM2.5 with PM2.5-10 in Seoul. All cities in this study showed the reduced results of excess mortality in case of PM2.5-10 with PM2.5. Conclusion: Statistically significant associations between air particles and adverse health effects were observed in this study. Further studies are needed to improve the policy on air quality regulations with more detailed data in various Korean cities.

서울시 대기 중 미세먼지 내 수용성 유기탄소 및 구성성분 특성 파악

이선영 서울대학교 보건대학원 2011 국내석사

서울시 일부지역 실내외 대기 중 미세먼지의 화학적 구성 및 특성 파악

최보라 서울대학교 보건대학원 2010 국내석사

서울시 대기 중 입자상 PAHs 및 산화성 PAHs의 농도 특성 연구

이현희 서울대학교 보건대학원 2011 국내석사

서울시 대기 중 총 가스상 수은 농도의 분포 특성 파악 : 장거리 이동에 의한 기여도 파악을 중심으로

최은미 서울대학교 보건대학원 2010 국내석사