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- 저자 : Tamboli Ashif Hiralal (검색결과 1 건)
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Tamboli Ashif Hiralal Tamboli Ashif Hiralal 2017 해외박사
Catalytic investigations of Chitosan, Ionic Liquids, and Metal Oxide based materials towards the fixation of carbon dioxide into dimethyl carbonate Tamboli Ashif Hiralal Department of Energy Science and Technology Graduate School, Myongji University Directed by Professor Kim Hern This study gives emphasis to the use of naturally abundant, recyclable and inexpensive materials (carbon dioxide, chitosan, and urea) with simplistic and eco-friendly methods (microwave) in the synthesis of highly active catalysts for dimethyl carbonate production from carbon dioxide and methanol. A wide range of catalyst materials has been synthesized such as polymeric, ionic liquids, polyionic liquids ion-gels, metal oxides and solid solutions with novel structures and properties. Carbon dioxide is the chief offender of greenhouse effect which creates vital environmental crisis including global warming, air pollution, and acid precipitation. At the same time, carbon dioxide is naturally abundant, inexpensive, and recyclable future carbon feedstock. In this regards, development of a novel process for the effective utilization of carbon dioxide from the ecological and economical point of view has been the major challenges to the research community. Inspiring by the fact, we took this opportunity to design and synthesize a novel catalyst materials for single step conversion of carbon dioxide into valuable chemical such as dimethyl carbonate. In the development of sustainable and green chemical processes, dimethyl carbonates play a crucial role because of their nonhazardous and environmentally friendly nature having a broad range of applications as solvents, fuel additives, reactants, etc. Although direct dimethyl carbonate synthesis from carbon dioxide and methanol is green and attractive, it is suffering from low yield and thermodynamic limitations. Therefore, an active catalyst is needed for the activation of carbon dioxide and dehydrating agent to remove water from the reaction medium. To overcome these challenges, three types of catalyst materials have been synthesized including naturally abundant chitosan dissolved ionic liquids and chitosan grafted amine derivatives which are composed of carbon dioxide philic amino and hydroxyl groups. These catalyst systems exhibited excellent catalytic activity with methanol conversion in a range of 16.90 to 23.8% and about 99% dimethyl carbonate selectivity. In the next study, a new class of material i.e. polyionic ionic liquid/ ionic liquid ion-gel has been designed with a very high number of free ionic liquids monomer and carbon dioxide permeability. The ion-gel was synthesized by the polymerization of novel carboxyl functionalized vinyl and methylimidazole based ionic liquids. The resulting ion-gel catalyst showed excellent methanol conversion of up to 21.51% with 99% dimethyl carbonate selectivity at ambient reaction conditions. Additionally, the reaction mechanism was proposed with the help of carbon dioxide-ionic liquids interactions and 13C NMR spectroscopy. The conclusive work was focused on the synthesis of metal oxides and solid solutions of ceria, zirconia, Samaria and ceria-zirconia with various morphologies and high surface area for direct dimethyl carbonate production. The main objective of this work was to evaluate the role of catalyst morphology, surface properties and dehydrating agent on the catalytic activity towards direct dimethyl carbonate synthesis. Experimental results revealed that the spindle-shaped morphology offers both higher surface area and catalyst activity, whereas dehydrating agents played an important role and increased product yield effectively. In short, the present study suggests that the novel catalyst systems possessing either carbon dioxide philic functional groups such as amino, hydroxyl, and carboxyl or high carbon dioxide permeability or novel morphology and dehydrating agent are needed for efficient conversion of carbon dioxide. Furthermore, extensive studies are necessary for the determination of reaction mechanism to scale up the title reaction at the industrial level. We hope that this study will offer a new avenue in areas of catalytic processes. 이산화탄소의 디메틸 카보네이트 고정화용 키토산, 이온성 액체 및 금속산화물 기반 소재의 촉매 연구 탐볼리 아시프 히랄랄 명지대학교 대학원 에너지융합공학과 지도교수: 김 헌 본 연구는, 이산화탄소와 메탄올로부터 디메틸 카보네이트 생산용 고활성 촉매의 합성에서, 자연에 풍부하고 재생가능하며 값싼 소재 (이산화탄소, 키토산, 요소)를 사용하고 단순하며 환경친화적인 방법을 개발하는 데 중점을 둔다. 고분자, 이온성 액체, 고분자 이온성 액체 이온젤, 산화금속, 고체 용액 등 새로운 구조와 물성을 지니는 다양한 범주의 촉매 물질이 합성되었다. 이산화탄소는 지구온난화, 대기오염, 산성비 등을 포함하는 실제적 환경문제에 영향을 주는 온실가스의 주범으로 알려져 있다. 동시에, 이산화탄소는 자연적으로 풍부하고 저렴하며 재생가능한 미래 탄소원이기도 하다. 이러한 관점에서 이산화탄소를 효과적으로 이용할 수 있는 새로운 공정의 개발이 환경 및 경제적인 관점에서 대두되고 있다. 이 사실로부터, 본 연구에서는 이산화탄소를 이용하여 디메틸 카보네이트와 같은 부가가치가 큰 화학제품을 단일공정으로 전환시킬 수 있는 새로운 촉매 물질을 설계하고 합성하는 데 목적을 둔다. 지속가능하며 친환경적인 화학공정에서, 디메틸 카보네이트는 무해하며 친환경적인 특성 때문에 다양한 범주의 용매, 연료 첨가제, 반응물 등의 용도를 가지는 중요한 역할을 담당한다. 이산화탄소와 메탄올로부터 디메틸 카보네이트를 직접 생산하는 방법은 친환경적이고 매력적이지만, 수율이 낮고 열역학적인 제한을 받는다. 그러므로 활성화 촉매는, 이산화탄소의 활성화 및 반응물로부터 물을 제거하기 위한 탈수화 용액이 필요하다. 이러한 도전을 극복하기 위하여 3종류의 촉매 물질이 합성 된다. 자연에 풍부한, 이온성 액체에 용해되는 키토산, 키토산 그래프트 아민 유도체 (친이산화탄소 아미노 및 하이트록실기로 구성). 이들 촉매 시스템은 우수한 메탄올 전환 촉매 활성도 (16.9-23.8%) 및 약 99% 디메틸 카보네이트 선택도를 보인다. 다음 연구에서, 새로운 군의 소재, 즉 고분자 이온성 액체/이온성 액체 이온젤 등이, 매우 높은 수의 자유 이온성 액체 모노머와 이산화탄소 투과도를 가지고 설계된다. 이온젤은 새로운 카르복실 기능화된 비닐 및 메틸이미다졸 기반 이온성 액체들의 고분자화를 통하여 합성된다. 결과로 얻는 이온젤 촉매는 21.51%정도까지의 높은 메탄올 전환율 및 99% 디메틸 카보네이트 선택도를 보여준다. 더욱이, 반응 메커니즘은 이산화탄소-이온성 액체 상호작용 및 13C NMR 분광기로 분석된다. 결론적으로, 세리아, 지르코니아, 사마리아, 세리아-지르코니아의 금속산화물, 고체용액의 합성을 촛점을 맞추며 여기서 다양한 구조 형상 및 고표면적을 구현한다. 본 연구의 주된 목적은 촉매 형상의 역할, 표면 물성, 탈수 용액 등의 직접 디메틸 카보네이트 직접 합성시 촉매 활성에 미치는 영향 등을 조사하는 데 있다. 실험 결과들로서, 스피넬-골격의 형상은 보다 큰 표면적 및 촉매 활성도를 제공한다. 한편 탈수 용액은 효과적으로 수율을 증대시키는 중요한 역할을 담당한다. 본 연구는, 아미노, 하이드록시, 카보닐 등과 같은 친이산화탄소 기능성 그룹 또는 새로운 이산화탄소 투과성 또는 새로운 현상, 탈수 용액 등에 대한 고려가 효과적인 이산화탄소 전환을 보장함을 보여 주었다. 더욱이, 반응 메커니즘의 결정, 대량생산을 위한 검토 등의 추가적인 연구를 동반할 수 있다 키워드: 이산화탄소, 온실가스, 디메틸 카보네이트, 촉매, 이온성 액체, 산화금속, 복합체, 수율, 선택도, 활성도
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