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- 저자 : Choe Min Su (검색결과 1 건)
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Choe Min Su 고려대학교 대학원 2024 국내박사
Over the past few decades, the design of CO2 reduction catalytic systems has been extensively investigated and generally includes (1) conventional methods using organic/organometallic compounds and heterogeneous inorganic semiconductors and (2) approaches that involves combining these materials as required. Although, many molecular based photocatalytic systems have been studied so far with their high catalytic activity, intermolecular interactions between reactive species, which may allow unwanted side reactions during photocatalysis, limit their long-term operation. Despite continuous efforts to ameliorate the intrinsic vulnerability of molecular photosensitizer/catalyst via various approaches, the full realization of durable dye and catalyst remains unattained. Recently, research has been conducted on a new TiO2-mediated system that synergistically integrates the advantages of various materials, namely, single-molecule photosensitizers/catalysts and n-type TiO2 semiconductors, lowering the energy and kinetic barriers between components. The present work focuses on the method for ameliorating the energetic limitation in the ET process and improving the activity and durability of photochemical CO2 reduction. First a benchmark study on the excited states of oligomeric Zn(II) porphyrin complexes with photo/electrochemical methods and electron injection process in photocatalytic systems are investigated. The collisional outer-sphere ET process between non-anchored oligomeric porphyrin dyes and TiO2, efficiently alleviated the endergonic process from oligomeric porphyrin dyes to the catalytic center. The second main part of this thesis is then devoted to elucidating the photosensitizing properties of P3HT (poly(3-hexylthiophene-2,5-diyl)-heterogenized hybrid system and assessing its photocatalytic activity in a hetero-ternary system for photochemical CO2 reduction. Finally, the last main part of this thesis is unraveling the photocatalytic activity and mechanistic investigation of heterogenized mono-bipyridyl Ru(II) catalyst on TiO2 semiconductor. In order to elucidate mechanistic pathways of Ru(II) catalyst during photoreaction, operando FTIR spectroscopy have been carried out. This mechanistic study is still a challenge for catalysis field for CO2 conversion and in this thesis. 지난 몇 십년 동안 세계적으로 탄소 규제가 강화되어 탄소재활용에 대한 관심이 높아지고 있으며, 이에 따라 광촉매를 이용해 이산화탄소를 고부가가치의 화합물로 전환하는 이산화탄소 환원 시스템에 대한 광범위한 연구가 진행되었다. 이산화탄소 환원을 위한 촉매시스템은 일반적으로 (1) 유기/유기금속 물질 및 heterogeneous 무기 반도체를 사용하는 기본적인 방법 및 (2) 이러한 물질들이 필요에 따라 조합되는 조합적인 접근방식을 통해 연구되었다. 최근에는 단분자 감광제/촉매 및 n형 TiO2 반도체를 활용해서 다양한 물질의 장점을 유기적으로 통합하고 구성 요소 간의 에너지 및 역학적 장벽을 낮추는 새로운 TiO2-매개 시스템에 관한 연구가 진행되었다. 본 연구는 TiO2를 이용해서 기존 단분자 촉매 시스템의 단점을 보완하고, 특성적 한계로 인해 사용할 수 없었던 물질들의 제약을 완화해서 이산화탄소 환원 시스템에 도입하는 방법에 대해 논의하고 있다. 첫번째 장에서는 높은 광 흡수 능력과 뛰어난 화학적/열적 안정성을 가지고 있지만, 복잡하고 크기가 큰 분자구조 때문에 반도체에 흡착하기 어렵고, 낮은 에너지 준위로 인해 촉매 시스템으로의 전자전달에 제약이 있어서 이산화탄소 환원 시스템에 활용되지 못하던 oligomeric porphyrin 감광제를 활용한 이성분계 시스템을 연구하였다. 이성분계 시스템에서는 감광제가 반응 용액에 용해되어 확산에 의한 충돌 과정으로 전자를 전달하기 때문에 oligomeric porphyrin의 분자구조로 인한 제약이 해소되었으며, TiO2의 trap site를 통해 낮은 에너지 준위에서 촉매 시스템으로 전자 전달이 가능하기 때문에 전자전달 과정에서 에너지적 제약이 해소되어, 결과적으로 이산화탄소 환원 효율이 증가하는 것을 확인하였다. 두번째 장에서는 기존의 단분자 감광제의 광 내구성 저하 문제 해결을 목적으로 광 내구성이 뛰어난 P3HT 고분자 물질을 감광제로 사용하는 삼성분계 시스템을 연구하였다. 광화학적/전기화학적 분석과 초고속 분광법을 이용하여 시스템과 P3HT의 광물리적 및 광화학적 성질을 분석하고 변환시스템의 안정성과 효율을 평가하였다. 마지막으로 기존의 Ru 촉매 시스템의 선택성과 내구성 확보를 위해 TiO2 담지화를 이용한 이성분계 시스템을 연구하였다. 담지화를 통해 촉매 효율을 감소시키는 것으로 알려진 Ru polymer의 생성을 억제하여 변환시스템의 내구성을 크게 향상시켰으며, IR분광법을 이용한 반응 중간체 분석을 통해 합리적인 반응 메커니즘을 규명하였다.
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