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이종접합 구조를 가지는 TiO2@In2O3 광전극의 광전기화학 반응에 대한 계면 전하 전달
안길우 전북대학교 일반대학원 2019 국내석사
In this study, we have synthesized hierarchical TiO2@In2O3 heteroarchitecutre photoelectrodes via a hydrothermal method and studied their interfacial charge carrier dynamics through hydrogen generation and organic decomposition. The quantity of In2O3 nanostructures loading on the TiO2 NRs can be controlled by changing the In3+ concentrations in their initial growth precursor. The microstructural results revealed that the In2O3 nanostructures were successfully grown on the primary TiO2 NRs. The careful optimization of the TiO2@In2O3 NRs interface microstructure results in the transference of an increased number of electrons from the In2O3 conduction band minimum to the TiO2 over the interface. In order to understand the eletron transfer mechanism, the electron transfer event between In2O3 and TiO2 for the TiO2@In2O3 NRs were measured to quantitatively analyse by electrochemical impedance spectroscopy (EIS), intensity modulated photocurrent spectroscopy (IMPS) and time-resolved photoluminescence (TR-PL). The photoelectrochemical analyses revealed that, compared with the pure TiO2 NRs, the obtained TiO2@In2O3 heteroarchitecture photoelectrodes showed enhanced photocurrent densities and corresponding photoelectrochemical hydrogen generation. The relative enhancement in hydrogen generation of the TiO2 and hierarchical TiO2@In2O3 heteroarchitecture photoelectrodes were found to be from 280 to 371 μmol.h-1. The photoelectrocatalytic activity of the degradation of Bisphenol A ad Methyl Orange were also studied and showed only a slight effect on the degradation, which might be due to the lower mobility of holes derived from the coupling effect of the TiO2 and In2O3 heteroarchitecture photoelectrodes. Moreover, the probable causes of the enhancement in hydrogen evolution could be due to (i) increased active surface area with In2O3 and/or (ii)catalytic activity of In2O3. 이 논문에서는 2단계 수열합성 방법을 사용하여 이종접합 구조를 가지는 TiO2@In2O3 광 전극을 만들고 수소 발생 실험 및 유기 분해를 통해 계면 전하 전달을 연구 했다. TiO2 NRs 상에 부착되는 In2O3의 나노 구조물의 양은 초기 성장 전구체에서 In3+ 농도의 변화를 통해 조절 할 수 있다. FESEM과 TEM 그림을 통해 In2O3의 나노 구조가 TiO2 NRs에 잘 성장되었음을 보여준다. 그리고 광전기화학 측정에서 TiO2@In2O3의 계면 구조를 최적화함으로써 In2O3 전도대로 부터 TiO2 NRs 계면까지 전자의 전달 수가 증가함을 확인했다. 위 결과를 전자 전달 메커니즘을 통해 이해하기 위해 EIS, IMPS, TR-PL을 측정 하여 TiO2@In2O3 광 전극에서 TiO2 와 In2O3 사이의 전자 전달 형상을 정량적으로 분석했다. 또한 수소 발생 실험을 하여, 순수 TiO2 NRs에 비해 이종접합 구조의 최적화된 TiO2@In2O3가 더 높은 광전류 밀도와 이에 대응하는 많은 양의 수소를 생성함을 확인했다. 그리고 BPA와 MO 분해를 통해 광전기 촉매 활성 실험을 하였으나, TiO2@In2O3 이종접합 구조의 광전극은 효율적인 전자 전달에 비해 형성 된 정공의 전달 속도가 낮아 BPA와 MO 분해에 대해서 순수 TiO2 NRs와 큰 차이가 없음을 확인했다. 따라서 수소 발생과 광전기 화학적 특성의 향상된 원인은 (i) In2O3에 의한 활성 표면적의 증가 또는 (ii) In2O3의 촉매 활성으로 인한 것임을 알 수 있다.
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