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- 저자 : 바예 안테네 푸파 (검색결과 1 건)
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Iron-carbon heterostructures are prominent functional materials that have diverse applications i.e. (i) as support for metal nanoparticles for energy generation and environmental decontamination and (ii) as sensing electrodes for electrochemical detection of different analytes. However, there are some limitations concerning each application such as (i) Fe3O4@C support is limited due to its passive role in catalytic reactions, only the metal being active for the reaction, (ii) Fe3O4 in different carbon matrixes shows low sensitivity towards electrochemical detection of organic contaminants and (iii) FeSe2 in rGO is not utilized much for electrochemical detection of biomolecules due to its poor conductivity. These factors diminish the catalytic performance of iron-carbon composite in different applications. In chapter 3, “active support” Fe3O4@C-A nanocomposite was synthesized by hydrothermal and single-step annealing under N2 atmosphere. Then, Co nanoparticles (Co NPs) are decorated on it to form Fe3O4@C-A-Co composite catalyst. Upon annealing, the physical and electrical properties of the carbon were tuned such that (i) both the Fe3O4 core and Co NPs on the surface are exposed to a catalytic system and (ii) porous conductive carbon (C-shell) which is layered between the Fe3O4 and Co NPs facilitates electron transfer. This triggers a synergistic catalytic reaction in which Fe3O4, C-shell, and Co NPs are involved in the hydrolysis of NaBH4 for hydrogen generation. The catalytic efficiency of Fe3O4@C-A-Co was maximized by tuning the physical and electrical properties of the C-shell, thereby minimizing the Co loading without sacrificing the performance. This systematic architecture of Fe3O4@C-A-Co was also applied for catalytic reduction of organic pollutant 4-nitrophenol (4-NP). The exposure of both Fe3O4 and Co NPs which are connected by porous conductive carbon has a huge role for efficient hydride formation to attack the nitrous group of 4-NP. Thus, Fe3O4@C-A-Co was able to reduce 4-NP to 4-aminophenol effectively even at low Co loading. In chapter 4, Fe3O4 was hybridized with ZnO/Fe0/Fe3C on the graphitic carbon (g-C) to enhance its reduction and sensing capability towards 4-NP. The Fe3O4/ZnO/Fe0/Fe3C@g-C heterostructure was prepared by annealing ZnFe-LDH@glucose-carbon as a precursor under N2 atmosphere. The calcination temperature, LDH composition, and carbon were used as controlling parameters to determine the microstructure and chemical composition of the heterostructure. The Fe0 promotes adsorption of 4-NP while ZnO and g-C in the matrix create porous structure, enhance ion diffusion and electrochemical active surface area (ECSA). Meanwhile, Fe3O4 provides the Fe2+/Fe3+ redox couple required for 4-NP electroreduction, and Fe3C transports electrons across the heterostructure. The synergistic performance of these interfaces leads to high sensitivity, ultra-low detection limit and enhanced selectivity in PBS buffer, tap water, and river water. Lastly, in chapter 5, Ga doped FeSe2 nanorod was prepared by using solvothermal method. Then, a hydrothermal method was followed to interlayer Ga doped FeSe2 (GaxFe1-xSe2) into amine-functionalized graphene oxide sheet (fGO). The resulting fGO-GaxFe1-xSe2 showed high sensitivity towards electrochemical dopamine (DA) detection. Ga3+ effectively dopes the FeSe2 lattice by partially replacing Fe2+ and maximizes the conductivity which leads to enhanced sensitivity towards DA. The ratio of Ga: Fe was used as a controlling parameter to determine doping efficiency. The best performing composite Ga0.7Fe0.3Se2 (where x = 0.7) possesses high ECSA and low charge transfer resistance. However, Ga0.7Fe0.3 Se2 is unstable, non-selective, and detects DA at a high potential. Nevertheless, after its intercalation in between fGO sheets, Ga0.7Fe0.3 Se2 becomes stable and it can selectively detect DA at a significantly lower potential for a long time without activity loss. 철-탄소 이종 구조는 (i) 에너지 생성 및 환경 오염 제거를 위한 금속 나노 입자 지원 및 (ii) 다양한 분석 물질의 전기 화학적 검출을 위한 감지 전극으로서 다양한 응용 분야를 가진 탁월한 기능성 물질이다. 그러나 (i) Fe3O4@C는 촉매 반응에서 수동적 인 역할로 인해 제한되며, (ii) 서로 다른 탄소 매트릭스에서 Fe3O4에 대한 민감도가 낮다. 또한 (iii) rGO에서 FeSe2의 전기 화학적 검출은 전도도가 좋지 않아 생체 분자의 전기 화학적 검출에 많이 활용되지 않는다. 이러한 요인은 다양한 응용 분야에서 철-탄소 복합재의 촉매 성능을 감소시킨다. 3 장에서 “활성 지지체” Fe3O4@C-A 나노 복합체는 N2 분위기 하에서 열수 및 단일 단계 어닐링으로 합성되었습니다. 그리고 Co 나노 입자 (Co NP)를 장식하여 Fe3O4@C-A-Co 복합 촉매를 형성한다. 어닐링 시 탄소의 물리적 및 전기적 특성은 (i) 표면의 Fe3O4 코어와 Co NP 모두 촉매 시스템에 노출되고 (ii) 다공성 전도성 탄소 (C-쉘) 사이에 층을 이루도록 조정되었다. Fe3O4 및 Co NP는 전자 이동을 촉진하고 이것은 Fe3O4, C-쉘 및 Co NP가 수소 생성을 위한 NaBH4의 가수 분해에 관여하는 시너지 촉매 반응을 유발한다. Fe3O4@C-A-Co의 촉매 효율은 C-쉘의 물리적 및 전기적 특성 조정을 극대화됨으로서, 성능 저하없이 Co 부하를 최소화할 수 있었다. Fe3O4@C-A-Co의 이 체계적인 구조는 유기 오염 물질 4-니트로 페놀 (4-NP)의 촉매 환원에도 적용되었다. 다공성 전도성 탄소로 연결된 Fe3O4 및 Co NP의 노출은 4-NP의 질소 그룹을 공격하는 효율적인 수소화물 형성에 큰 역할을 한다. 따라서 Fe3O4@C-A-Co는 낮은 Co 부하에서도 4-NP를 4-아미노페놀로 효과적으로 감소시킬 수 있었다. 4장에서 Fe3O4는 흑연 탄소 (g-C)에서 ZnO /Fe0/Fe3C와 혼성화되어 4-NP에 대한 감소 및 감지 기능을 향상시켰다. Fe3O4/ZnO/Fe0/Fe3C@g-C 헤테로 구조는 N2 분위기에서 전구체로 ZnFe-LDH@glucose-carbon을 어닐링하여 제조되었다. 하소 온도, LDH 조성 및 탄소를 제어 매개 변수로 사용하여 이종 구조의 미세 구조 및 화학적 조성을 결정하였다. Fe0는 4-NP의 흡착을 촉진하는 반면 매트릭스의 ZnO 및 g-C는 다공성 구조를 생성하고 이온 확산 및 ECSA (electrochemical active surface area)를 향상시킨다. 한편, Fe3O4는 4-NP 전기 환원에 필요한 Fe2+/Fe3+ 산화 환원 커플을 제공하고 Fe3C는 헤테로 구조를 통해 전자를 수송한다. 이러한 인터페이스의 시너지 성능은 PBS 버퍼, 수돗물 및 강물에서 높은 감도, 매우 낮은 검출 한계 및 향상된 선택성을 제공할 수 있다. 마지막으로 5 장에서는 용매열법을 이용하여 Ga 도핑 된 FeSe2 나노로드를 제조하였다. 그 후, 열 수법에 따라 층간 Ga 도핑 된 FeSe2 (GaxFe1-xSe2)를 아민 관능화된 산화 그래핀 시트 (fGO)로 만들었다. 생성된 fGO-GaxFe1-xSe2는 전기 화학적 도파민 (DA) 검출에 대해 높은 감도를 나타내었다. Ga3+는 Fe2+를 부분적으로 대체하여 FeSe2 격자를 효과적으로 도핑하고 전도도를 최대화하여 DA에 대한 감도를 향상시킨다. Ga : Fe의 비율은 도핑 효율을 결정하기 위한 제어 매개 변수로 사용되었다. 가장 성능이 좋은 복합 Ga0.7Fe0.3Se2 (x = 0.7)는 높은 ECSA와 낮은 전하 전달 저항을 가지고 있다. 그러나 Ga0.7Fe0.3Se2는 불안정하고 비선택적이며 높은 전위에서 DA를 감지한다. 그럼에도 불구하고 fGO 시트 사이에 삽입된 Ga0.7Fe0.3Se2는 안정되어 활동 손실없이 오랫동안 상당히 낮은 전위에서 DA를 선택적으로 검출할 수 있다.
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