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길다림 고려대학교 세종캠퍼스 2020 국내석사
The efficiency of the perovskite solar cells (PSCs) depends on hole transport materials (HTMs), because HTMs strongly affect long-term stability of the cell by thermal, oxygen and moisture as well as hole mobility and energy level matching with perovskite valence band. Moreover, the dopants that were used in HTMs have the problem of absorbing moisture in the air and damaging the perovskite structure. In this regard, we designed and synthesized new dopant-free D-π-A structured HTMs code SGT-460, SGT-461 and SGT-462 by using asymmetrical π-bridge and triazatruxene core and three type of the acceptor such as 3-ethylthiazolidine-2,4-dione, 3-(dicyano methylidene)indan-1-one, malononitrile to meet above requirements. The planar structure of core is favorable to obtain high hole mobility by increasing π-π stacking, and the use of asymmetrical thieno[3,2-b]indole(TI) π-bridges is beneficial to increase crystallinity of HTMs and stability of cells. In this study, we have mainly investigated the effect of three of the acceptor units in star-shaped D-π-A structured dopant-free HTMs on optical, electrochemical properties and photovoltaic performance. The new HTMs have suitable highest occupied molecular orbitals (HOMO) by cyclic voltammetry with respect to the valance band level of the perovskite. The mobility of SGT-460, SGT-461 and SGT-462 are determined to be 7.59х10-5 cm2V-1s-1, 5.13х10-4 cm2V-1s-1 and 7.61х10-4cm2V-1s-1, respectively. By using strong electron acceptor unit, SGT-462 has the highest power conversion efficiency (PCE) values ~10% with the increase of hole mobility due to face-on organization π-stacking in perovskite films among them. The obtained 10.46% efficiency establishing that the molecular engineering of a planer donor core, π-bridge and periphery acceptor leads to high mobility, and the design provides useful insight into the synthesis of next-generation HTMs for perovskite solar cells application. 에너지 수급 문제와 더불어 과도한 화석연료 사용에 의한 전세계적인 환경 및 기후변화문제가 대두됨에 따라 이산화탄소 감축 프로그램 등의 국제적인 규제가 강화되고 있다. 이러한 움직임에 대응하여 신재생에너지 기술개발 및 보급, 확대에 대한 연구 투자가 집중적으로 이뤄지고 있다. 현재까지 개발된 다양한 신재생에너지 기술들 중에서도 태양의 빛에너지를 전기에너지로 변환시키는 태양전지는 해당분야의 핵심기술로 친환경성, 반영구적인 사용 가능성, 무소음 들의 장점으로 인해 연구 및 산업적으로 큰 각광을 받고 있다. 우수한 광-전기적인 특성과 다양한 응용분야에 적응할 수 있고, 생산 원가가 적은 장점을 가지는 유/무기 하이브리드형 페로브스카이트 소재는 차세대 태양전지의 광흡수층으로서 많은 관심을 끌고 있다. 2009년, 하이브리드형 페로브스카이트의 우수한 흡광현상에 주목하여, 페로브스카이트 소재를 적용한 3.8%의 광-전변환효율을 나타내는 최초 염료 감응 태양전지에서 10년 동안 약 22%가 향상된 25.5%의 효율을 나타내는 페로브스카이트 태양 전지가 개발되었다. 이러한 성과는 실리콘 태양전지의 효율에 필적하고 있으며, 지금도 꾸준히 많은 연구개발이 되고 있다. 하지만 페로브스카이트의 구조는 공기 중의 산소와 수분에 취약한 문제점으로 인하여 소자의 효율에 영향을 미치고, 장기적인 안정성 역시 문제점이 발생했다. 정공 수송 물질에 들어가는 첨가제로 인해 공기 중의 수분을 흡수하고 이로 인해 페로브스카이트 구조적 안정성에 악영향을 미치는 문제점이 발생했다. 대표적인 정공수송물질로써 단분자 형태인 spiro-OMeTAD는 첨가제를 첨가하여 정공 수송력을 향상시켜 높은 효율의 페로브스카이트 태양전지를 나타내지만, 첨가제로 인한 장기안정성의 문제로 대체할 만한 정공수송물질 개발이 진행되고 있다. 본 연구에서는 페로브스카이트 구조 안정성을 향상시키기 위해 첨가제를 넣지 않은 D-π-A 구조를 가지는 새로운 단 분자 정공수송물질 설계 및 합성을 통한 페로브스카이트 태양전지의 소자 성능 평가에 대해 연구하였다. 정공수송물질의 정공수송능력을 향상시키기 위해서 전자주개(donor)-π-birdge-전자받개(acceptor) 구조로 구성된 정공수송 물질을 합성하여 첨가제를 첨가하지 않아도 물질의 이온화 특성을 띄게 되어 분자내 전하 이동을 발생하도록 설계했다. 전자주개로서 간단한 합성과정과 평면성이 좋고, 우수한 열적 물성을 가지는 Truxene 물질에 π-conjugation을 증가시키기 위해서 TI 물질을 붙였고, 여러가지 전자 받개를 사용했다. 본 연구에서 합성한 SGT-460, SGT-461, SGT-462 모두 페로브스카이트 광활성층의 가전자대와 매칭 가능한 에너지 레벨을 가지기 때문에 정공 수송 물질로서 소자 적용하였으며, 전자주개의 평면성으로 인해 정공수송물질의 정공 수송 능력이 향상된 것을 확인하였다. 전자 받개의 능력크기에 따라 각 물질의 물성과 가전자대의 레벨이 변화하였으며, 가장 전자주개 능력이 큰 전자주개를 가진 SGT-462의 물질이 SGT-460, SGT-461보다 상대적으로 우수한 물성을 나타냈다. SGT-462는 강한 전자 받개를 가지고 있어서 페로브스카이트의 가전자대와 비슷한 가전자대를 나타내지만, 전자 주개로 인한 쌓음 현상으로 인해 정공이 이동하는데 문제없는 가전자대를 가져 높은 단락 전류 값을 가지게 되었고, 그 결과 첨가제를 사용하지 않고, 10.46%의 전력변환효율을 나타냈다. 이러한 결과는 전자 주개 능력을 가지는 Truxene 물질에서 강한 전자 받개로 전하가 이동하면서 분자 내의 전자 이동을 유도하고, 페로브스카이트 광활성층과 정공수송물질 계면에서의 정공 이동도가 향상되는 것에서 기인한 것이다. 소자 적용하는 데 있어서 중요한 물질의 용해도 또한 SGT-462가 다른 정공 수송 물질에 비해 높았으며, 이로 인해 필름 형태가 가장 우수했다. SGT-460은 가장 약한 전자 받개를 가지고 있기 때문에 가장 낮은 단락 전류 값을 가질 것으로 예상했지만, 비교적 필름 형성이 우수하여 정공 이동 능력이 향상되어 높은 효율을 나타냈다. 반면에 SGT-461은 가장 낮은 용해도를 나타냈기 때문에, 소자 적용 시 가장 안 좋은 필름 형태를 가지고 있어 SGT-460, SGT-462 보다 정공 수송 능력이 감소했기 때문에 9.50%의 상대적으로 낮은 효율을 나타냈다. 설계한 물질 모두 첨가제를 넣지 않은 spiro-OMeTAD 물질보다 우수한 정공 수송 능력을 나타냈고, 소자 특성 또한 우수한 특성을 나타냈다. 첨가제를 넣지 않았기 때문에 첨가제를 넣은 spiro-OMeTAD보다 소자의 장기적인 안정성이 우수할 것으로 예상된다. 본 학위논문에서는 페로브스카이트 태양 전지용 단분자 정공 수송 물질의 설계 및 합성을 기반으로 소자특성평가를 통해 첨가제를 사용하지 않는 페로브스카이트 태양 전지를 개발했고, spiro-OMeTAD 대체 물질로써, 첨가제를 사용하지 않는 신규 단분자 정공 수송 물질의 분자 설계 및 합성 지침을 제시하였다.
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