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H2O2 함유 (NH4)2CO3 용액에서 모의 FP-산화물의 산화용해 특성
이일희,임재관,정동용,양한범,김광욱 한국방사성폐기물학회 2009 방사성폐기물학회지 Vol.7 No.1
본 연구는 12 성분의 모의 FP-산화물 (simulated fission products oxide)을 대상으로 하여 (NH4)2CO3-H2O2 탄산염 용액에서 U을 산화·용해할 때 U과 함께 용해되는 FP의 산화·용해특성을 규명하였다. FP-산화물의 산화용해 시 FP의 최소 용해를 위한 산화제로는 H2O2가 가장 우수하였다. 0.5 M (NH4)2CO3-0.5 M H2O2 계에서 U과 함께 산화·용해되는 원소로는 Re, Te, Cs, Mo 등이고, 2시간 용해에서 Re과 Te은 각각 98 ±2 %, Cs은 94±2 %, Mo는 29±2 %가 용해되었다. Re, Te 및 Cs의 용해는 각각 (NH4)2CO3 용액에서의 높은 용해도에 기인하여 H2O2 함유 여부에 관계없이 매우 빠르게 일어나고, (NH4)2CO3 농도 및 H2O2의 농도 증가에 거의 영향을 받지 않았다. 반면에 H2O2에 의한 Mo의 산화·용해는 (NH4)2CO3 농도에 무관하게 매우 느리게 일어나고, 4시간 용해에서 약 33 %가 용해되었다. 그리고 용액 내 pH는 FP-산화물의 용해에 가장 큰 영향을 미치는 요인으로 U의 산화·용해 시 FP의 공용해를 방지하기 위해서 pH 9∼10에서 수행하는 것이 효과적이었다. This study has been carried out to look into the characteristics of an oxidative-dissolution of fission products(FP) co-dissolved with uranium (U) in a (NH4)2CO3-H2O2 carbonate solution. Simulated FP-oxides which contained 12 components have been added to the solution to examine their dissolution characteristics. It is found that H2O2 is an effective oxidant to minimize the oxidative-dissolution of FP. In the 0.5 M (NH4)2CO3 -0.5 M H2O2 solution, some elements such as Re, Te, Cs and Mo seem to be dissolved together with U, while 98 2% for Re and Te, 94 2 % for Cs, and 29 2 % for Mo are dissolved for 2 hours. It is revealed that dissolution rates of Re, Te and Cs are high (completely dissolved within 10 20 minutes) due to their high solubility in the (NH4)2CO3 solution regardless of the addition of H2O2, and independent of the concentrations of Na2CO3 and H2O2. However, the dissolution ratio of Mo seems to be slightly increased with time and about 33 % for 4 hours, indicating a very slow dissolution rate and also independent of the (NH4)2CO3 concentration. It is found that the most important factor for the oxidative-dissolution of FP is the pH of the solution and an effective dissolution is achieved at a pH between 9 10 in order to minimize the dissolution of FP.