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토양 슬러리 시스템에서 Phenanthrene 생분해의 중간체 생성 모델링
우승한,박종문 한국화학공학회 2003 Korean Chemical Engineering Research(HWAHAK KONGHA Vol.41 No.6
토양 슬러리 시스템에서 유해물질의 미생물 분해시 중간체 생성을 고려한 속도론적 모델을 개발하였다. 모델은 모델물질인 phenanthrene과 중간체로서 1-hydroxy-2-naphthoate의 흡착과 탈착, 각 물질의 일차기질로서 액상 분해로 구성되어 있다. 1단계 완전분해와 중간체를 생성하는 2단계 모델의 전산모사 결과 물질전달 속도와 중간체 분해속도의 차이에 따라 phenanthrene 분해에 있어서 다른 율속 경향을 보여주었다. 2단계 모델의 전산모사 결과 1단계 모델에 비해 phenanthrene 분해, 세포성장, CO₂ 생성에 대한 지연 현상을 보였다. 중간체 분해속도의 감소는 초기 미생물의 적응기간을 연장시키는 반면, 물질전달 속도의 감소는 적응기간에는 큰 영향이 없으나 지수성장대의 분해속도를 감소시키는 역할을 하였다. 2단계 모델을 통해 중간체 흡착지연에 따른 결과로서 물질전달 속도가 늦을수록 미생물 분해가 빨리 시작되는 역전현상을 발견할 수 있었다. 물질전달과 중간체 생성을 고려한 토양 슬러리 모델 연구를 통해 오염물질의 분해에 있어 적응기간 지연, 후단의 완전분해 지연, 낮은 미생물 수율 및 초기 오염물질과 생성 중간체의 관계 특이성 등의 현상을 적절하게 설명해 줄 수 있는 방법을 제시하였다. A kinetic model for the biodegradation of hazardous organic compounds involving intermediate formation in a soil-slurry system was developed. The model included sorption and desorption of a model compound (phenanthrene) and its intermediate (1-hydroxy-2-naphthoate), and their utilization by microorganisms as a primary substrate in the dissolved phase. Simulation results with one-step (complete degradation) and two-step (intermediate formation) models demonstrated how different kinetics of mass transfer and intermediate degradation lead to rate-limiting patterns in the phenanthrene biodegradation. Intermediate formation in the two-step model caused a delay in plienanthrene degradation, cell growth and CO₂ production compared to the one-step model. Slow biodegradation of intermediate made lag time longer. while slow mass transfer decreases phenanthrene degradation rate in the cell growth phase. Reverse phenomena, faster initiation of biodegradation with decreasing mass transfer rate, were found in the two-step model. which resulted from delays of intermediate sorption. The soil-slurry modeling involving intermediate formation and mass transfer provides tools describing various phenomena such as extensions of lag time, delays of biodegradation in the later period. low cell yields. and particular relationships between initial substrates and intermediates.
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Phenanthrene Biodegradation in Soil Slurry Systems: Influence of Salicylate and Triton X-100
우승한,박종문,전체옥 한국화학공학회 2004 Korean Journal of Chemical Engineering Vol.21 No.2
The effects of a nonionic surfactant (Triton X-100) and a metabolic inducer (salicylate) were investigated in order to enhance the biodegradation rate of phenanthrene in soil slurry systems. The addition of salicylate reduced the time for the complete degradation of phenanthrene up to about 3 times (12.9 mg/L-d) even at highly concentrated soils of 650 mg/kg. The inducer was beneficial not only by increasing metabolic activity of existing cells, but also by increasing cell mass since it was utilized as an additional carbon source. The fraction of fast growing bacteria in total with salicylate addition was much higher compared to that without salicylate. The addition of Triton X-100 ranging from 0 to 10 g/L increased the apparent solubility of phenanthrene in soil slurry, but significantly inhibited the phenanthrene degradation in both slurry and pure liquid systems without any inhibition to cell growth. The phenanthrene degradation was inhibited much more with increasing the surfactant concentration. The inhibition by surfactant addition might be due to the prevention of bacterial adhesion to phenanthrene sorbed to soil and/or decrease of micellar-phase bioavailability.
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계면활성제를 적용한 오염토양 복원을 위한 모델링 연구 : 생물 복원 공정
우승한,박종문 한국지하수토양환경학회 2003 지하수토양환경 Vol.8 No.2
토양 슬러리 시스템에서 유해물질의 미생물 분해시 계면활성제를 고려한 속도론적 모델을 개발하였다. 이 모델은 오염물질과 계면활성제의 분배, 미생물의 수용액상, 미셀상, 흡착상 분해, 계면활성제 첨가에 의한 대상물질 용해, 대상물질의 물질전달을 포함한다. 오염물질은 phenanthrene, 계면활성제는 Triton X-100, Triton NP-10, Igepal CA-720, Brij 30을 적용하였다. 미셀상 분해가 존재할 경우 매우 낮은 미셀상 이용도에서도 전체 분해속도를 크게 향상시킬 수 있었다. 미셀상 이용성이 존재하는 경우와 그렇지 않은 경우 모두 계면활성제 농도가 증가할수록 수용액상 농도가 감소하여 전체 분해속도는 감소하였다. 흡착상 분해는 수용액상 분해나 미셀상 분해와 비교하여 전체 분해속도에 미치는 영향이 적었다. 본 모델은 계면활성제를 이용한 오염토양 생물복원시 계면활성제 탐색과 최적 공정 설계에 활용될 수 있을 것이다. A kinetic model for evaluating effects of surfactant on the biodegradation of HOC(hazardous organic chemicals) in soil-slurry systems was developed. The model includes the partition of HOC and surfactant, the dissolved-, micellar-, and sorbed-phase biodegradation, the enhanced solubilization of HOC by surfactant addition, and the mass transfer of HOC. Phenanthrene as HOC and Trition X-100, Tergitol NP-10, Igepal CA-720, and Brij 30 were used in the model simulations. The biodegradation rate was increased even with a small micellera-phase bioavailability. The biodegradation was not greatly enhanced due to decreased aqueous HOC concentration by increasing surfactant dose in both cases with and without micellar-phase bioavailability. The effect of sorbed-phase biodegradation on total biodegradation rate was not highly important compared to aqueous- and micellar-phase biodegradation. The model can be applied for surfactant screening and optimal design of surfactant-based soil bioremediation process.
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우승한,박종문 한국지하수토양환경학회 2003 지하수토양환경 Vol.8 No.2
유해유기물질의 미생물 분해시 일어나는 총괄반응을 이론적으로 예측하는 방법을 기술하였다. 열역학적 이론을 바탕으로 하는 반쪽반응 방법을 사용하,였고, 최근에 도입된 이론들인 중간체 생성 반응, oxygenation반응, 그룹이론에 의한 표준 자유생성에너지 예측기법 등을 적용하였다. 대표적인 유해유기물질인 phenanthrene과 함께 glucose, hexadecane의 미생물 분해 반응식을 실제로 계산하였다. 예측된 총괄반응식을 이용하여 미생물 수율, 산소 요구량, 질소 요구량, 무기화율 등의 정보를 얻을 수 있었으며, 이는 오염된 지하수/토양의 생물복원 공법 설계 및 자연정화평가 등에 유용하게 적용될 수 있을 것으로 기대한다. Theoretical estimation of overall stoichiometry for the microbial degradation of hazardous organic compounds is described. Half-reaction method based on microbial energetics was used in the theoretical estimation. In addition to the half-reaction method, other theoretical methods such as intermediate formation, oxygenation reaction, and estimation of the standard free energy of formation by group contribution theory were also applied. As a case study, the application of these methods was demonstrated for the estimation of microbial kinetics in the biodegradation of phenanthrene which was chosen as a model hazardous organic compound along with glucose and hexadecane. The cell yield, oxygen requirement, nitrogen requirement, and mineralization ratio could be estimated from the overall stoichiometry. It is believed that these theoretical estimation methods are useful tools for practical design and assessment of bioremediation of soil and groundwater contaminated with hazardous organic compounds.
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