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용해성이 향상된 폴리이미드 바인더의 도입에 따른 리튬이차전지 실리콘 전극의 수명 구동 특성 분석
송다노,이승현,김규만,이용민 한국공업화학회 2015 한국공업화학회 연구논문 초록집 Vol.2015 No.0
리튬이온전지(Lithium-ion battery, LIB) 시장은 소형전지 중심에서 전기자동차와 에너지저장시스템 등이 포함된 중대형 전지로 확장되고 있다. 중대형 전지의 성공적인 구현을 위해 전지의 에너지 밀도를 향상시키려는 노력이 계속되고 있는데, 이를 위해서는 현재 상용화된 LIB에서 사용되는 전극소재보다 가격경쟁력 있는 고용량 전극소재의 개발이 전제되어야 한다. 실리콘은 해당 조건을 만족시키는 음극소재 중 하나로 각광 받고 있는데, 이는 실리콘이 기존 상용화 LIB에서 사용되는 그래파이트 전극 보다 월등히 높은 전극 용량을 구현할 수 있기 때문이다. 하지만, 충·방전 과정에서 300% 정도의 과도한 부피 변화를 초래함으로써, 수명특성을 크게 저해하는 문제점이 있다. 최근 전극의 구성요소인 고분자 바인더가 실리콘 전극활물질의 전기화학 특성에 매우 크게 영향을 준다는 연구가 보고되었다. 본 연구에서는 (4,4-oxydianiline, ODA)와 (Bicyclo[2,2,2]oct-7-ene-2,3,5,6-tetracarboxylicdianhydride, BCAD)를 용액 이미드화 방법으로 폴리이미드를 합성하여 실리콘 전극용 바인더로 적용하였다. LIB에서 가장 많이 사용되는 바인더인 PVdF와 비교를 통해 실리콘 전극의 수명 특성을 향상시켰다.
송다노 ( Danoh Song ),이승현 ( Seung Hyun Lee ),김규만 ( Kyuman Kim ),유명현 ( Myung Hyun Ryou ),박원호 ( Won Ho Park ),이용민 ( Yong Min Lee ) 한국공업화학회 2015 공업화학 Vol.26 No.6
A solvent-soluble polyimide (PI) polymeric binder was synthesized by a two-step reaction for silicon (Si) anodes for lithium-ion batteries. Polyamic acid was first prepared through ring opening between two monomers, bicyclo[2,2,2]oct-7-ene-2,3,5,6-tetracarboxylic dianhydride (BCDA) and 4,4-oxydianiline (ODA), followed by condensation reaction. Using the synthesized PI polymeric binder (molecular weight = ~10,945), the coating slurry was then prepared and Si anode was fabricated. For the control system, Si anode based on polyvinylidene fluoride (PVDF, molecular weight = ~350,000) having the same constituent ratio was prepared. During precycling, PI polymeric binder revealed much improved discharge capacity (2,167 mAh g-1) compared to that of using PVDF polymeric binder (1,740 mAh g-1), while the Coulombic efficiency of two systems were similar. PI polymeric binder improved the cycle retention ability during cycles compared to that of using PVDF, which is attributed to an improved adhesion property inside Si anode diminishing the dimensional stress during Si volume changes. The adhesion property of each polymeric binder in Si anode was confirmed by surface and interfacial cutting analysis system (SAICAS) (Si anode based on PI polymeric binder = 0.217 kN m-1 and Si anode based on PVDF polymeric binder = 0.185 kN m-1).
세라믹 입자 도입에 따른 리튬이차전지용 LiNi<sub>1/3</sub>Mn<sub>1/3</sub>Co<sub>1/3</sub>O<sub>2</sub> 전극의 고전압 구동 특성
진다희,송다노,이용민,유명현 한국공업화학회 2016 한국공업화학회 연구논문 초록집 Vol.2016 No.1
LiNi<sub>x</sub>Co<sub>y</sub>Mn<sub>z</sub>O<sub>2</sub>는 LiCoO<sub>2</sub>에 비해 높은 가역 용량, 저렴한 가격, 그리고 높은 안전성 때문에 EV용 리튬이온전지 양극 소재로 적극 사용되고 있다. 하지만, 구동 전압이 높아짐에 따라, 전해액의 분해와 전해액 내로의 전이금속이 용출되어 전지 성능이 저하되는 문제점이 존재한다. 이를 Doping이나 표면 Coating을 통해 개선 하려는 연구가 진행되었으나, 추가 제조 공정에 따른 단가 상승의 문제점이 존재한다. 본 연구에서는, 표면 Coating 시 사용되는 물질을 세라믹 첨가제 형태로 전극 슬러리 제조 공정시 도입하였다. LiNi<sub>1/3</sub>Mn<sub>1/3</sub>Co<sub>1/3</sub>O<sub>2</sub> 90 wt%, 도전재 5 wt%, PVdF 바인더 5 wt%의 슬러리 조성에 Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub> 입자 0.5 wt%를 첨가하여 양극을 제조하였다. 이를 Half Cell로 제조하여 전기화학적 평가를 진행하였으며, 특히 고전압(3.0~4.5V) 구동에서의 율속 및 수명 특성 변화를 관찰하였다.
Porous Carbon Coated Separator(PCCS)을 이용한 리튬금속 단점 억제에 관한 연구
오정훈,조혜린,송다노,이용민,유명현 한국공업화학회 2018 한국공업화학회 연구논문 초록집 Vol.2018 No.0
최근 전기자동차(Electric vehicle)와 에너지저장장치(Energy storage system)의 관심이 증가됨에 따라, 고 에너지밀도를 갖는 리튬이차전지에 대한 관심 또한 급증하고 있다. 리튬금속은 가장 낮은 환원 전위와 높은 이론적 용량으로 고 에너지 밀도를 갖는 리튬이차전지 시스템에 가장 이상적인 음극으로 평가되고 있다. 하지만 전지 충방전 과정에서 생기는 리튬 덴드라이트로 인해, 전지의 성능이 저하될 뿐만 아니라 심한 경우 내부단락 발생으로 전지 폭발에 이르게 된다. 이를 해결하기 위해, 기능성 첨가제, 파우더 기술, 3D 보호층 등 다양한 접근으로 연구들이 활발하게 진행되고 있다. 본 연구에서는 PCCS라는 분리막을 통하여 분리막의 물리적 특성을 향상시키며 3D 형태의 보호층과 같은 개념으로 리튬 덴드라이트로 인한 단점을 억제하고자 하였다. <sup>**</sup> This study was supported by Unmanned Vehicles Advanced Core Technology Research and Development Program through the Unmanned Vehicle Advanced Research Center (UVARC) funded by the Ministry of Science, ICT and Future Planning, the Republic of Korea (2016M1B3A1A01937432).
조인성,김규만,송다노,이용민 한국공업화학회 2015 한국공업화학회 연구논문 초록집 Vol.2015 No.0
To investigate the synergistic effect of different types of conductive additives on the cathode performance of lithium-ion batteries, various types of cathode materials (LiCoO2, LiFePO4, LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2) containing different ratios of vapor-grown carbon fibers (VGCFs) and carbon black (Super-P) are investigated. Pillar-like morphology of the VGCF enabled them to efficiently connect to the active materials and hence, these achieve the highest electrical conductivity for LiCoO2and LiFePO4 (both of which are composed of primary particles). On the other hand, for LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2, composed of micro-sized secondary particles embedded with nano-sized primary particles, a mixture of VGCF and Super-P shows synergistically improved electrical conductivity. Well-dispersed Super-P helps electron transfer over constituent primary particles. The cathode with higher electrical conductivity shows improved results for both cycle performance and rate capability.
Vapor Grown Carbon Fibers/Super-P 도전재 조성 변화에 따른 Si 음극의 전기화학적 특성
조혜린,김규만,송다노,이용민,유명현 한국공업화학회 2016 한국공업화학회 연구논문 초록집 Vol.2016 No.1
Silicon은 흑연(372mAh/g) 대비 약 10배의 이론 용량(4200 mAh/g)을 지니고 있어, 리튬이차전지용 차세대 음극 활물질로 적극 고려되고 있다. 하지만, 충·방전 시 수반되는 300% 이상의 큰 부피변화로 인한 전극 구조 붕괴로 이차전지로서의 충분한 수명 특성이 확보되어 있지 않다. 이를 개선하기 위해, 새로운 고접착 바인더가 새롭게 적용되고 있으나, 전기전도성이 떨어지는 문제점이 존재하게 된다. 이에, 기존 입자 형태의 도전재인 Super-P와 나노 파이버 형태의 도전재인 Vapor Grown Carbon Fibers (VGCF)를 혼합하여 사용함으로써, 전도성 확보와 전극 구조의 유지 특성을 동시에 개선하고자 한다. 따라서 본 연구에서는 Super-P와 VGCF의 조성 변화에 따른 Silicon 전극을 제조하고, 이에 대한 전기화학 특성을 분석하였다.