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- 저자 : Putri Rosy Amalia, Kurnia (검색결과 1 건)
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Putri Rosy Amalia, Kurnia Graduate School of Yeungnam University 2023 국내박사
본 논문에서는 무기 지지체(MgO)에 고정화된 Ag와 Cu로 구성된 단일 금속 나노입자를 각각 1단계 플라즈마 전기분해(PE) 및 2단계 PE 및 스핀 코팅(SC)을 통해 합성되었다. 이러한 지지된 나노입자의 촉매 성능은 모델 반응으로서 4-니트로페놀(4-NP)을 4-아미노페놀(4-AP)로 환원하는 것에 대해 평가되었다. Ag@MgO가 함유된 촉매 시스템은 환원제로서 에틸렌글리콜의 존재 하에 전해질에 0.6 wt.%의 Ag 전구체를 첨가하여 금속성의 Ag를 형성함으로써 높은 촉매 성능을 보여준다. 결과에 따르면 4-NP는 11분 내에 4-AP로 성공적으로 감소되었으며 효율성은 98.3%에 달했다. 이 결과는 지지된 나노입자의 관찰된 활성이 주로 PE 방법에 의해 제공되는 강력한 금속-지지된 상호작용에 의존한다는 것을 증명했다. 이러한 상호 작용은 금속 나노입자와 지지체 사이의 전자 전달을 촉진하여 시너지 효과를 촉진하여 결국 반응을 가속화한다. 한편, Cu 나노입자는 화학적 환원을 통해 나노입자의 성장을 제한하기 위해 폴리비닐아세테이트(PVAc) 내부에 삽입되었고, 이후 SC의 MgO 지지체에 고정화되었다. 2nm Cu-NPs를 첨가한 고분자의 환원-고정화 전략은 PVAc 사슬 내에서 나노입자의 고도로 제어된 분포 및 크기를 제공하였다. 본 연구에서는 NP의 높은 촉매 성능에 초점을 두었고, NP는 초소형 크기와 고분자 구조 내 균일한 분포에 의존하여 더 많은 활성 부위를 생성하여 매우 효율적인 유기 화합물 감소 효과를 조명한다. 4-NP의 감소를 위해 촉매 연구가 수행되었으며, 보고된 사례 중 가장 높은 효율인 30초 동안 거의 100% 환원을 달성했다. 촉매 활성 부위의 각 역할과 그 지원에 대한 더 많은 통찰력을 제공하기 위해 4-NP 감소의 기초가 되는 촉매 메커니즘을 조사한다. In this study, single metal nanoparticles, composed of Ag and Cu immobilized on inorganic support (MgO) have been synthesized via one step plasma electrolysis (PE) and two-steps PE and spin coating (SC), respectively. The catalytic performance of these supported nanoparticles has been evaluated towards the reduction of 4-nitrophenol (4-NP) to 4-aminophenol (4-AP), as a model reaction. The catalytic system containing Ag@MgO exhibits a high catalytic performance by adding 0.6 wt.% Ag precursor to the electrolyte in the presence of ethylene glycol as a reducing agent to form metallic zero valence Ag. The results show that 4-NP was successfully reduced to be 4-AP within 11 minutes with the efficiency reaching 98.3%. The results demonstrated that the observed activity of the supported nanoparticles depends primarily on the strong metal-support interactions provided by PE method. These interactions would facilitate the electron transfer between metal nanoparticle and the support and hence promote the synergistic effect which eventually accelerate the reaction. On the other hand, Cu nanoparticles were embedded inside polyvinyl acetate (PVAc) to confine the growth of nanoparticle via chemical reduction which subsequently immobilized on the MgO support by SC. The reduction-immobilization strategy of polymer-embedded sub-2nm Cu-NPs provided a highly controlled distribution and size of nanoparticles within PVAc chains. This study sheds light on the high catalytic performance of NPs, which relies on their ultra-small size and uniform distribution within polymer structures to produce more active sites, resulting in highly efficient organic compound reduction. For the reduction of 4-NP, a catalysis study was conducted, achieving nearly 100% reduction in a span of 30 s, which is by far the highest efficiency among the reported cases.
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